Semiclassical quantization for the states of cuprous oxide in consideration of the band structure

Abstract

Excitons are atom-like states in semiconductors like cuprous oxide formed by an electron and a positively charged hole. They are created by exciting an electron from the valence band into the conduction band where the electron forms a bound hydrogen-like state with the hole remaining in the valence band. In this thesis we will focus on excitons of the yellow series which have excitation energies corresponding to wavelengths of about 590 nm. Excitons in cuprous oxide have been studied intensively in experiments and quantum mechanical calculations. Those investigations showed that there are similarities to the hydrogen atom but also deviations caused by the band structure of the crystal. For the hydrogen atom it was possible to connect the quantum mechanical energy spectrum to classical Keplerian orbits in the Bohr-Sommerfeld model. The question arises whether this is possible for excitons in cuprous oxide as well. Semiclassical trace formulas relate fluctuations of the density of states to classical periodic orbits where the frequencies are related to the action or period of the periodic orbits while the amplitude is related to stability properties of the orbits. In this thesis we want to apply semiclassical theories for the calculation and interpretation of exciton spectra. In order to take the band structure of cuprous oxide into account in classical calculations we treat the quasispin and hole spin degrees of freedom with an adiabatic approach. Thereby, we assume the spin dynamics to be much faster than the classical motion and calculate the spin-dependent part of the Hamiltonian quantum mechanically while the exciton dynamics is treated classically. Cuprous oxide has a cubic O_h symmetry. Therefore, it has distinct symmetry planes in which two-dimensional classical exciton orbits occur. In order to simplify the problem we limit ourselves to orbits in the plane orthogonal to the [001] axis. For investigating the classical exciton dynamics we show a Poincaré surface of section and search for periodic orbits in the plane. Furthermore, we calculate the action, period and stability properties of these orbits and use them for semiclassical calculations.

Exzitonen sind atomähnliche Zustände in Halbleitern wie Kupferoxydul, bestehend aus einem Elektron und einem positiv geladenen Loch. Sie entstehen, indem ein Elektron aus dem Valenz- ins Leitungsband angeregt wird, wo es sich mit dem im Valenzband verbliebenem Loch zu einem wasserstoffartigen, gebundenen Zustand verbindet. Diese Arbeit beschäftigt sich mit Exzitonen der gelben Serie, deren Anregungsenergien Wellenlängen von etwa 590 nm entsprechen. Es wurden bereits Untersuchungen zu Exzitonen in Kupferoxydul durchgeführt, sowohl experimentell, als auch mit quantenmechanischen Rechnungen. Diese Untersuchungen zeigen Ähnlichkeiten zum Wasserstoffatom auf, aber auch, dass es durch die Bandstruktur zu Abweichungen kommt. Für das Wasserstoffatom hat sich gezeigt, dass es möglich ist, eine Verbindung zwischen dem quantenmechanischen Energiespektrum und den Kepler-Ellipsen des Bohr-Sommerfeld Modells herzustellen. Das wirft die Frage auf, ob etwas Vergleichbares auch für Exzitonen in Kupferoxydul möglich ist. Mittels semiklassischer Spurformeln ist es möglich die Fluktuationen in der Zustandsdichte in Relation zu klassischen periodischen Bahnen zu setzen, wobei die Frequenzen durch die Periodendauern oder Wirkungen gegeben sind, während die Amplituden durch die Stabilität der Bahnen bestimmt werden. In dieser Arbeit werden diese semiklassischen Theorien angewandt um die Spektren der Exzitonen zu berechnen und zu interpretieren. Um die Bandstruktur bei der Berechnung klassischer Bahnen zu berücksichtigen wird eine adiabatische Näherung für Quasispin und Lochspin verwendet. Dabei wird angenommen, dass die Spin-Dynamik viel schneller ist, als die klassische Bewegung, wodurch es möglich wird, die Spin-Freiheitsgrade quantenmechanisch zu behandeln, während die Exzitonenbahnen klassisch gerechnet werden. Kupferoxydul hat eine kubische O_h Symmetrie. Deshalb gibt es unterschiedliche Symme- trieebenen, in denen zweidimensionale klassische Exzitonenbahnen auftreten. Um das Problem zu vereinfachen werden in dieser Arbeit nur Bahnen in der Symmetrieebene senkrecht zur [001] Achse betrachtet. In der Arbeit wird die klassische Dynamik der Exzitonen untersucht, indem ein Poincaré-Schnitt erstellt und periodische Bahnen in der Ebene gesucht werden. Für diese Bahnen werden Wirkung, Periodendauer und die Stabilitätseigenschaften bestimmt, welche anschließend für semiklassische Berechnungen verwendet werden.