Theorie magneto-optischer Effekte im Röntgenbereich und Anwendung auf niedrigdimensionale magnetische Systeme

Abstract

Es wurde ein Programm zur Berechnung magneto-optischer Effekte, insbesondere des magnetischen Röntgenzirkulardichroismus (XMCD), im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie unter Verwendung der linearen "Muffin-Tin Orbital" Methode entwickelt. Dieses Programm wurde dann zur Untersuchung verschiedener niedrigdimensionaler magnetischer Systeme verwendet. Dabei wurde vor allem die Anwendbarkeit der sogenannten XMCD Summenregeln untersucht. Diese Summenregeln ermöglichen es, aus gemessenen XMCD Spektren die magnetischen Momente elementspezifisch und getrennt nach Spin- und Bahn-Anteil zu bestimmen. Während die Anwendbarkeit der Summenregeln für "bulk" Systeme sehr gut untersucht ist, ist bisher nicht klar, inwieweit sich diese Ergebnisse auch auf niedrigdimensionale Systeme übertragen lassen. Deshalb wurde in dieser Arbeit unter anderem eine systematische Untersuchung des Verhaltens der Spin- und Bahnmomente und der Anwendbarkeit der Summenregeln beim Übergang von dreidimensionalen "bulk" Systemen über zweidimensionale Monolagen bis hin zu eindimensionalen Ketten für die Übergangsmetalle Fe und Co durchgeführt. Es zeigte sich dabei, dass für Atome mit geringer lokaler Symmetrie der sogenannte magnetische Dipolterm, der in der Summenregel für das Spinmoment auftritt, nicht vernachlässigt werden kann. Diese Größe kann nur sehr schwer experimentell bestimmt werden und erschwert daher die Anwendung der Summenregeln erheblich. Außerdem wurde gezeigt, dass eine in der Vergangenheit vorgeschlagene Methode zur experimentellen Bestimmung dieses Terms für einige in dieser Arbeit untersuchte Systeme nicht anwendbar ist. Darüberhinaus wurde noch gezeigt, dass zur Beschreibung des orbitalen Magnetismus in niedrigdimensionalen Systemen die im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie meistens benutzte Näherung, die lokale Dichte-Näherung, nicht ausreichend ist, und dass für eine realistische Beschreibung des orbitalen Magnetismus in diesen Systemen verbesserte Methoden verwendet werden müssen, wie z.B. die "orbital polarization" Methode oder die "LDA+U" Methode.

A program has been developed for the calculation of magneto-optical effects, particularly x-ray magnetic circular dichroism (XMCD), based on the density functional theory by using the linear muffin-tin orbital method. This program then has been used for the investigation of several low-dimensional magnetic systems. Special attention has been paid to the applicability of the XMCD sum rules. These sum rules can be used for an element specific determination of both spin and orbital moments from the measured XMCD spectra. While the applicability of the sum rules is well established for bulk systems it is not clear if this is also the case for low-dimensional systems. Therefore, a systematic study of the spin and orbital moments and the applicability of the sum rules when going from three-dimensional bulk systems to two-dimensional monolayers and one-dimensional chains for the transition metals Fe and Co has been performed in this work. It turned out that for atoms with low local symmetry the so-called magnetic dipole term that appears in the spin sum rule is not negligible. Since it is very difficult to obtain this term experimentally, this is a serious difficulty for the application of the sum rules. It has also been shown that a recently proposed method for the experimental determination of this term is not applicable for some of the investigated systems. In addition, it has been shown that the most frequently used approximation in density functional theory, i.e. the local density approximation, is not sufficient for a realistic description of the orbital magnetism in these systems and that improved methods have to be used, e.g. the orbital polarization method or the LDA+U method.