Lithium intercalation in bilayer graphene devices

Abstract

The subject of this dissertation is the experimental investigation of Lithium intercalation in bilayer graphene devices. An on-chip electrochemical cell architecture is implemented, consisting of a solidified polymer electrolyte confined at and covering only a small part of the perimeter of a patterned bilayer graphene device. This allows the operation of bilayer graphene as a single-phase mixed (electronic and ionic) conductor. Magnetotransport techniques as well as Raman spectroscopy are deployed to reveal Li intercalation-induced changes in situ during repeated lithiation and delithiation cycles. In combination with a range of ex situ characterization methods, evidence for efficient Li diffusion between graphene sheets only is brought forward. From a numerical analysis of time-dependent in situ Hall measurements, Lithium diffusion in bilayer graphene is revealed be exceptionally fast.

Gegenstand der Arbeit ist die experimentelle Untersuchung der Lithium-Interkalation in Graphen-Doppellagen. Dazu wurde on-Chip eine elektrochemische Zellkonfiguration verwirklicht, in der ein Feststoff-Polymerelektrolyt eine strukturierte Graphen-Doppellage nur teilweise bedeckt. Dies erlaubt es, Doppellagen-Graphen hinsichtlich seiner Eigenschaften als Mischleiter, der also sowohl Elektronen als auch Ionen leitet, zu untersuchen. Mittels Magnetotransport-Techniken sowie Raman-Spektroskopie werden durch Lithium-Interkalation hervorgerufene Veränderungen der Probeneigenschaften in situ während wiederholter Lithiierung und Delithiierung direkt nachgewiesen. In Kombination mit verschiedenen ex situ Charakterisierungsmethoden gelingt es, den Zwischenraum zwischen beiden Graphenlagen als einzig effizienten Lithium-Diffusionspfad zu identifizieren. Die anschließende numerische Untersuchung zeitabhängiger in situ Hall-Messungen ergibt, dass die Lithium-Diffusion in Doppellagen-Graphen außergewöhnlich schnell ist.