Strukturelle Beeinflussung der elektrischen Transporteigenschaften dünner organischer Schichten

Abstract

Das Ziel dieser Arbeit bestand in der Untersuchung der Abhängigkeit der Ladungsträgerbeweglichkeit vom Ordnungsgrad der organischen Schicht in organischen Dünnschichttransistoren. Dazu wurden planare organische Moleküle mit einem ausgedehnten Pi-Orbitalsystem ausgewählt, die sich mit Berücksichtigung ihrer Ordnungsart gut für die TFT-Geometrie eignen, in der der Ladungsträgertransport bevorzugt parallel zur Substratoberfläche erfolgt. Die Ladungsträgerbeweglichkeiten wurden aus den Feldeffekttransistor-Kennlinien ermittelt. Die Schichtcharakterisierung wurde mittels Röntgenbeugung vorgenommen, wobei eine Quantifizierung des Ordnungsgrads mit Hilfe der Halbwertsbreite der Rockingkurven gelang. Zusammenfassend können folgende Ergebnisse zur Ordnungsart, zum Ordnungsgrad und zur Beweglichkeit der verwendeten Materialien aufgeführt werden: - DIP und Pentacen bilden jeweils metastabile Phasen in der Schicht aus. Bei den Pentacen-Schichten kann sowohl eine beta-Phase als auch die im Einkristall vorkommende alpha-Phase auftreten. In den DIP-Schichten bildet sich nur die beta-Phase aus, wohingegen die alpha-Phase (Einkristall-Phase) in der Schicht nicht beobachtet wird. - DIP bildet auf amorphem SiO_2/Si ungewöhnlich hoch geordnete Schichten mit deutlich erkennbaren Laue-Oszillationen, was für organische Schichten bemerkenswert ist. Die Halbwertsbreite der Rockingkurven ist bei den besten DIP-Schichten bemerkenswerterweise nicht größer als 0.02°. Bei den Pentacen-Schichten beträgt sie 0.16°. - Das Hauptergebnis der Arbeit ist, dass die Ladungsträgerbeweglichkeit (Löcher) für die untersuchten Materialien Pentacen und DIP signifikant zunimmt mit abnehmender Rockingkurvenbreite, also zunehmendem Ordnungsgrad (bis zu 6 x 10^-2 cm^2/Vs bei Pentacen und bis zu 8 x 10^-2 cm^2/Vs bei DIP). Dies wird auf das anisotrope Ladungsträgertransportverhalten aufgrund der Ordnungsart der Moleküle in der Schicht und auf strukturelle Defekte an den Korngrenzen zurückgeführt.

In this thesis the dependence of charge carrier mobility on the degree of molecular order is analysed for thin organic layers of pentacene (PEN), diindeno-[1,2,3-cd:1',2',3'-lm]perylene (DIP) and palladium-phthalocyanine. The magnitude of charge carrier mobility is determined from field-effect transistor characteristics. The degree of order of the samples has been varied systematically by changing high vacuum deposition parameters (substrate temperature, deposition rate). For samples of different degree of order the structural characterization is done by x-ray diffraction in various geometries (high angle (Bragg) scattering, rocking scans and grazing-incidence diffraction (GID)). Under certain conditions DIP forms extraordinarily high-organized layers on amorphous silicon (a-SiO_2) with clearly visible Laue oscillations. The FWHM of the rocking scan is not more than 0.02° for the best DIP layers and 0.16° for the best PEN-layers. For the investigated substances PEN and DIP charge carrier mobility (holes) is (anti)correlated to the rocking width; the mobility increases significantly with decreasing rocking width (reaching up to 8 10^-2 cm^2/Vs for DIP and up to 6 x 10^-2 cm^2/Vs for PEN based field-effect transistors). These findings are explained by structural defects at the grain boundaries, and interferences caused by the high anisotropy of charge carrier transport (i.e. by the kind of order).