Methoden und Modelle zur multiskalig hoch aufgelösten Bestimmung von luftverunreinigenden Emissionen in Europa

Abstract

In der vorliegenden Arbeit wurden Methoden und Modelle zur Erstellung einer räumlich, zeitlich und stofflich hoch aufgelösten Datenbasis über die anthropogen verursachte Freisetzung von Spurengasen in Europa entwickelt. Die Datenbasis dient als wichtige Grundlage für Chemie-Transport-Modelle (CTM) zur Untersuchung von Photooxidantienbildung in der unteren Atmosphäre ('Sommersmog') und von Depositionsprozessen (z.B. Eutrophierung). Die in ihr enthaltenen Spurengase sind deshalb Stickoxide (NOx), Kohlenmonoxid (CO), Schwefeldioxid (SO2), flüchtige organische Komponenten (NMVOC) und Ammoniak (NH3). Da die Datenbasis für unterschiedlichste CTMs auf internationaler Ebene (EUROTRAC) zur Verfügung stehen soll, wurde auf hohe Flexibilität bei der Erstellung der Emissionsdatenbasis geachtet. Aufbauend auf der detaillierten CORINAIR-Datenbasis wurden fehlende Länder mittels Regressionsanalyse sowie fehlende Quellen auf internationalem Territorium ergänzt, die Emissionsdatenbank aktualisiert, ein Qualitätskonzept erarbeitet, die räumliche Auflösung von Punkt-, Linien- und Flächenquellen verfeinert, die zeitlichen Verteilung durch Einbeziehung von meteorologischen Daten, Feiertagen, Zeitzonen sowie Sommerzeitumstellungen verbessert und NMVOC-Emissionen durch neueste Messungen an Kraftfahrzeugen und Verbrennungsanlagen länderspezifisch untergliedert. Durch die exemplarische Untersuchung der Photooxidantienbildung aus Flugzeugkerosin wurden Bedeutung und Anwendbarkeit der verschiedenen Aspekte der Emissionsdatenbasis unter Beweis gestellt. Die Untersuchung der Photooxidantienbildung ergab, daß in den meisten Fällen eines Ablaßereignisses die Konzentration an Photooxidantien sich nicht wesentlich erhöht, da entweder meteorologischen Rahmenbedingungen, Kerosinmenge, Flughöhe oder Ablaßzeit keine Photooxidantienbildung begünstigten. In wenigen Fällen konnte jedoch ein teils drastischer Anstieg der Sekundärschadstoffkonzentrationen festgestellt werden.

This study describes methods and models to generate a database on anthropogenic emissions in Europe in high space, time and substance resolution. The database serves as input for chemistry-tranport-models to investigate generation of photooxidants in the lower atmosphere ('summer smog') and deposition processes. The included trace gases are nitrogen oxides (NOx), carbon monoxide (CO), sulfur dioxide (SO2 ), non-methane volatile organic compounds (NMVOC) and ammonia (NH3). As the database needs to be compatible to a variety of different CTMs on an international level (EUROTRAC), special emphasis was laid on high flexibility when developing the European emission model. Based on the detailled CORINAIR emission database, missing countries were completed by means of regression analysis, missing sources on international ground were added, the database was updated, a quality concept developed, the spatial resolution improved for point, line and area sources by including geographical information, the temporal resolution improved by considering meteorological data, holidays, timezones and day light saving time, and NMVOC emission were splitted on country level by including newest measurement on vehicles and combustion plants. The importance and applicability of the different aspects of the emission database could be proved by the exemplary investigation of photooxidant generation from aircraft kerosene being released in cases of emergency. The investigation of photooxidant generation showed that in most cases of dump events the concentration of photooxidants does not raise significantly, as either meteorological conditions, the amount of kerosene, a high flight altitude or the daytime of the dump do not favor photooxidant generation. In some few cases though, a drastic raise of the concentrations of secondary pollutants could be noticed.