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Hinweis zum Urheberrecht
Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:bsz:93-opus-16182
URL: http://elib.uni-stuttgart.de/opus/volltexte/2004/1618/
Synthese und Strukturaufklärung neuer endohedraler Fullerene
Synthesis and structure analysis of new endohedrale fullerenes
Reich, Andreas
pdf-Format:
Dokument 1.pdf (11.669 KB)
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Dokument 3.pdf (512 KB)
SWD-Schlagwörter:
Synthese , Einkristall , Fullerene , Strukturaufklärung
Freie Schlagwörter (Deutsch):
endohedral , HF-Ofen
Freie Schlagwörter (Englisch):
endohedral , fullerene , structure , radiofrequency , crystal
Institut:
Max-Planck-Institut für Festkörperforschung
Fakultät:
Fakultät Chemie
DDC-Sachgruppe:
Chemie
Dokumentart:
Dissertation
Hauptberichter:
Prof. Dr. Martin Jansen
Sprache:
Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung:
20.10.2003
Erstellungsjahr:
2003
Publikationsdatum:
02.03.2004
Kurzfassung auf Deutsch:
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde eine neue Hochfrequenzofenanlage (HF-Stand II; 60 KW, 420 KHz) zur Darstellung von leeren und endohedralen Fullerenen konzipiert und installiert und eine bestehende (HF-Stand I; 30 KW, 480 KHz) weiterentwickelt. Hierbei gelang die Verbesserung des bestehenden Verfahrens, in Bezug auf Kontrolle und Steuerbarkeit der Prozessparameter. In diesem Zusammenhang wurden mit dem Hochfrequenzofen erstmals folgende neue Verbindungen synthetisiert:
- endohedrale Monostrontium-, Calcium- und Europiumfullerene beginnend bei M@C50
- endohedrale Distrontiumfullerene, insbesondere Sr2@C58 und Sr2@C68
- endohedrale Dicalciumfullerene, insbesondere Ca2@C56, Ca2@C66 und Ca2@C76
- endohedrale Dieuropiumfullerene, insbesondere Eu2@C48 und Eu2@C58
- kleine leere Fullerene im Bereich von C50 - C60
Alle Verbindungen wurden massenspektroskopisch nachgewiesen. Anhand der Intensitätsverteilungen kann eine in situ Darstellung durch Laserzerschuss bei der LDI ausgeschlossen werden.
Ferner wurden erstmals Einkristalle von M@C74 · Co(OEP) · 2 C6H6 (M = Ba, Sr) gezüchtet und deren Strukturen aufgeklärt. In einem unabhängigen Experiment bestätigten XANES-Untersuchungen an Ba@C74-Proben, den endohedralen Charakter der Verbindung. Das Bariumatom befindet sich nicht im Käfigzentrum, sondern ist zum Käfigrand ausgelenkt.
Die bei dem Verfahren auf den Graphithohlzylindern entstandenen graphitischen Aufwachsungen wurden durch verschiedene Verfahren näher charakterisiert, insbesondere wurden deren Aufbau und physikalischen Eigenschaften aufgeklärt.
Des weiteren wurden erstmals Kohlenstoffnanoröhren mit der Hochfrequenzofenanlage dargestellt und mit Hilfe der Rasterelektronenmikroskopie und Transmissionselek-tronenmikroskopie nachgewiesen.
Kurzfassung auf Englisch:
In this work the details of the set-up, and the progresses and further developments of the RF-furnace method are described. These improvements, and in particular the development of an internal resistance heating system, opened the route towards the synthesis of new empty and endohedral fullerenes. In addition, the results of structural investigations on endohedral fullerenes are also presented. XANES-measurements on Ba@C74 and micro crystal synchrotron radiation diffraction studies on the alkaline earth endohedral fullerenes M@C74 · Co(OEP) · 2 C6H6 (M = barium and strontium; OEP = octaethylporphin) are presented, respectively.
Investigations have also been carried out on new spherical and bat-like carbon objects up to 3 mm in length. Major focus has been on the structure and physical properties.
Finally, the last chapter discusses the production of carbon nanotubes with the RF-furnace and the synthesis of iron and nickel nanoparticles used as a catalyst in these experiments.