Ellipsometrie an organischen Dünnfilmen und Einkristallen zur Bestimmung der optischen und strukturellen Eigenschaften

Abstract

Die vorliegende Arbeit stellt erstmalig ellipsometrische Untersuchungen der intrinsischen, optischen Eigenschaften von triklinen Pentacen- und Tetracen-Einkristallen entlang deren kristallographischen Achsen vor. Dabei wurden die dielektrischen Funktionen eps1 und eps2 für Pentacen im Bereich zwischen 1,5 eV und 2,5 eV und für Tetracen im Bereich zwischen 2,2 eV und 2,8 eV in Richtung der kristallographischen Achsen bestimmt. Die optischen Spektren erlauben einen direkten Vergleich mit dielektrischen Funktionen aus theoretischen Bandstrukturrechnungen. Diese ergeben eine größenordnungsmäßige Übereinstimmung mit dort berechneten Bandbreiten von etwa 0,6 eV (a-Richtung in Pentacen). Dies bedeutet gleichzeitig, dass der in der Literatur postulierte Bandtransport in den Kristallen realistisch ist. Ebenfalls ließen sich die im Spektrum enthaltenen Anregungen polarisationsabhängig zuordnen. So konnte eine Davydov-Aufspaltung von 0,15 eV im Pentacen- und 0,08 eV im Tetracen-Kristall beobachtet werden. Die Auswertung der Tetracen-Kristalle zeigte zusätzlich Einflüsse einer Oxidschicht an der Oberfläche. Ausgehend von den intrinsischen Eigenschaften der Kristalle ließen sich auch auf Silizium-Wafern hergestellte Pentacene- und Tetracen-Dünnfilme beschreiben. Dabei konnten die gemessenen pseudo-dielektrischen Funktionen der Filme in die beiden dielektrischen Funktionen der Dünnfilm- und der Bulk-Phase aufgespalten werden. Die genaue Beschreibung des Schichtaufbaus und die Trennung der einzelnen Phasen ermöglichte es erstmalig, auch die Anwesenheit einer Oxidschicht, besonders auf den Tetracen-Filmen mit einer optischen Messmethode nachweisen zu können. Dabei machte die Tetracenchinon-Phase einen erheblichen Anteil an der Gesamtstärke des Films aus. Nach der Herstellung der Filme wurden ebenfalls Feldeffekttransistor-Strukturen in Top- und Bottom-Architektur aufgebracht, um die elektrischen Ladungstransporteigenschaften zu charakterisieren. Die Messungen der organischen Feldeffekttransistoren lieferten Mobilitäten bis 2,7 x 10-1 cm2 V-1 s-1. Die Arbeit gibt erstmalig einen umfassenden Überblick über die optischen und strukturellen Eigenschaften eines der aussichtsreichsten Kandidaten für zukünftige organische Feldeffekttransistoren. Die Separierung der verschiedenen Phasen und einer zusätzlichen Oxidschicht in der Auswertung der Filme zeigt zum einen den enormen Vorteil der Ellipsometrie gegenüber anderen optischen Messmethoden, zum anderen ermöglicht es, den Einfluss der verschiedenen Filmkomponenten untersuchen zu können. Mit der Beschreibung des vollständigen Dielektrizitätstensors erschließt die Methode ein neues Feld der optischen Charakterisierung monokliner und trikliner Kristalle.

Some of the most promising materials for future organic electronics are pentacene and tetracene which have become something like fruit flies in organic semiconductor physics because of their high charge carrier mobilities. In the last 40 years many investigations have been performed to characterize the electronic properties of these materials. This thesis demonstrates that generalized spectroscopic ellipsometry provides a very powerful technique to measure the intrinsic dielectric function of a triclinic pentacene or teracene crystal in the direction of each crystallographic axis. Together with that information and with an additional model-assumption, based on complimentary AFM and x-ray measurement, the pseudo-dielectric function from the ellipsometry measurements of the multi-layer-films could be separated into the material dielectric function of each component. So it was possible to identify the two different phases in addition to an oxidized layer on top of the organic films. The entire thickness of the films and the content of each phase could determined very exactly. Together with the complimentary methods,it was possible to get a overall picture of the film properties. The thicknes of the oxidized layer was compared to mobility measurements done at the same films.