Spin dynamics in 122-type iron-based superconductors

Abstract

In this thesis, we present the experimental data on four different iron-based SC materials. It is mainly about the magnetic-dynamics study in the FeSC that is assumed to be among the most crucial ingredients for superconductivity in this system. Thus, the main goal of this thesis is to figure out the exact relationship between spin dynamics and superconductivity, and then further to realize what is the contribution of magnetic fluctuations for superconductivity by providing experimental data for modeling a microscopic mechanism of electron pairing in the FeSC system.

In Chap. 2, we first discuss basic characteristics of FeSC, such as crystal structure and electron band-structure by briefly reviewing the relevant literature. Then, an introduction about magnetic and SC phases will follow based on the generic phase diagram. Details about current understanding of magnetic ground state in the parent compounds will be discussed in terms of spin-wave excitations which would be important when we are considering the spin dynamics in doped materials.

To study magnetic dynamics in FeSC, we employed the inelastic-neutron-scattering (INS) method which can uniquely probe the underlying spin dynamics in the four dimensional energy and momentum space in a wide range. By taking advantage of the well developed theory for the magnetic neutron-scattering process, one can quantify the imaginary part of spin susceptibility that is an essential physical quantity the description of elementary magnetic excitations and can be compared with theoretical calculations directly. Moreover, the technique’s energy-resolving scale spans over the most relevant energy range of magnetic fluctuations (from 0 to 100 meV). For these reasons, neutron scattering is a very powerful technique for magnetism study, and we introduce how neutron-scattering experiment works theoretically and practically in Chap. 3.

For a slightly underdoped Ba1-xKxFe2As2 compound, we report the phase separation between magnetically ordered and SC phases at low temperatures, which was confirmed by complementary experimental techniques such as neutron and X-ray scattering, muon-spin relaxation, and magnetic-force microscopy measurements. Based on our experimental data, we discuss the possibility of this phase separation being an intrinsic property of the Ba1-xKxFe2As2 system. However, this view has been recently challenged by several new measurements performed on the next generation of single crystals, which apparently exhibit a much more homogeneous behavior. These results are presented and discussed in Chap. 4.

The most prominent feature in the spin-excitation spectrum of the SC state is the magnetic resonant mode that is characterized as spin-1 excitonic collective mode below the edge of the particle-hole continuum. Our experimental observations of magnetic resonant modes in BaFe1.85Co0.15As2, BaFe1.91Ni0.09As2, and Rb0.8Fe1.6Se2 compounds will be presented and a discussion about their physical implications will follow in Chap. 4. In addition, we will show that the temperature-dependent resonance energy displays an order-parameter-like behavior in the same manner as the SC energy gap that is expected within the conventional Fermi-liquid approaches for the magnetic resonant mode.

As most theories of superconductivity are based on a pairing boson of sufficient spectral weight in the normal state, detailed knowledge of the spin-excitation spectrum above the SC transition temperature is fundamentally required to assess the viability of magnetically mediated Cooper pairing. Thus, in Chap. 4, we present the results of normal-state spin-fluctuation spectra in absolute units and find that the normal-state spectrum carries a weight comparable to that in the underdoped cuprates, while the spectrum agrees well with predictions of the theory of nearly antiferromagnetic metals. In the following, we show that the first-principles calculations can remarkably well reproduce our INS data, especially for anisotropic shape of in-plane spin fluctuations, implying that the spin dynamics for paramagnetic state in this system can be well described within the itinerant approach.

Finally, in Chap. 5, we collect all the reported resonant mode data in various materials and doping levels of FeSC, and compare them after putting in the same plot. A linear relation between resonance energy and Tc is realized with a ratio of ωres/kBTc ≈ 4.8, which is slightly lower than the respective value for cuprates. A certain correlation between the resonance energy and SC energy gap is also found, and its physical implications will be further discussed.

Die Entdeckung einer neuen Familie von Hochtemperatursupraleitern, die eisenbasierten Supraleiter (SL), erregte Aufsehen in der wissenschaftlichen Gemeinschaft. Die Sprungtemperatur für diese Materialien (Tc) ist bis zu 55 K hoch, was die bekannte Theorie der konventionellen Supraleitung nicht erklären kann. Das starke Interesse war nicht allein auf die hohe Sprungtemperatur zurückzuführen, sondern auch auf die vielen Gemeinsamkeiten mit Kupferoxid-basierten Hochtemperatursupraleitern, wie zum Beipiel die stark magnetische Ausgangsverbindung und die geschichtete chemische Struktur. Im Gegensatz zu den Kupraten besitzen diese neuen Supraleiter vermutlich weniger Komplikationen in der zugrundeliegenden Physik. Aus diesem Grund gab es die breite Meinung, dass diese Materialien eine wichtige Rolle in der Suche nach der Auflösung zu eines der größten Rätsel in der Festkörperphysik spielen: Was ist der Mechanismus der Hochtemperatursupraleitung?

Diese Dissertation enthält größtenteils experimentelle Ergebnisse. Die erste Zielstellung dieser Arbeit ist das Ausarbeiten des relevanten experimentellen Befunds, welcher Klarheit über die langwierige Frage nach dem Mechanismus der Cooper-Paarung in den Hochtemperatursupraleitern bringen soll. Ein aussichtsreicher Kandidat für den Paarungsklebstoff in den eisenbasierten Supraleitern sind magnetische Spinfluktuationen, analog zu den Gitterschwingungen in der BCS Theorie. Diese liegen nahe, aufgrund der Nähe zwischen antiferromagnetischen und supraleitenden Grundzustand und der relative schwachen Elektron-Phonon-Kopplung. Aus diesem Grund haben wir Neutronstreuung als primäre experimentelle Methode in dieser Studie angewendet, da man mit Neutronen hervorragend die magnetische Struktur und die dynamischen Eigenschaften von kondensierter Materie untersuchen kann. Vier verschiedene supraleitende Verbindungen waren Gegenstand der Forschung: leicht unterdotiertes Ba1-xKxFe2As2, optimal elektrondotiertes BaFe1.85Co0.15As2 und BaFe1.91Ni0.09As2, und das kürzlich entdeckte Rb0.8Fe1.6Se2.

Am Anfang dieser Dissertation werden wir anhand der verfügbaren Literatur den Wissenstand über eisenbasierten Supraleiter diskutieren, wobei der Schwerpunkt auf den magnetischen Eigenschaften liegt, z.B. Spinwellenanregungen in der Ausgangsverbindung und in den dotieren Materialien. Darauffolgend werden wir einige experimentelle Aspekte meiner Dissertation ansprechen, zum Beispiel Einkristallpräparation und die Grundlagen der Neutronenstreuung am Dreiachsenspektrometer.

Der bekannteste Effekt im Spinanregungsspektrum des SL Zustandes ist die magnetische Resonanzmode, welche die Charakteristik einer exzitonischen, kollektiven Spin-1-Mode unterhalb des Teilchen-Loch-Kontinuums hat. Unsere experimentelle Beobachtung der magnetischen Resonanzmode in BaFe1.85Co0.15As2, BaFe1.91Ni0.09As2, und Rb0.8Fe1.6Se2 Verbindungen und ihre physikalische Bedeutung wird ausführlich in Kapitel 4 präsentiert. Weiterhin zeigt die temperaturabhängige Resonanzenergie ein Ordnungsparameter ähnliches Verhalten, in gleicher Art und Weise wie die SLEnergielücke, was innerhalb der itineranten Beschreibung der magnetischen Resonanzmode verstanden werden kann. Da die meisten Theorien der Supraleitung auf dem Paarungsboson mit hinreichend spektralem Gewicht im Normalzustand basieren, hat die genaue Kenntnis des Spinanregungsspektrums oberhalb der SL Sprungtemperatur essentielle Bedeutung, um die Möglichkeit der magnetisch vermittelten Cooper-paarung zu untersuchen. Deshalb präsentieren wir Ergebnisse des Spinfluktuationsspektrums in absoluten Einheiten, wobei wir feststellen, dass das Normalzustandsspektrum ein spektrales Gewicht enthält, welches vergleichbar mit dem von unterdotierten Kupraten ist. Jedoch stimmt es mit den Vorhersagen der Theorie über nah antiferromagnetischen Metallen überein. Anschließend zeigen wir, dass die Temperaturentwicklung der Resonanzenergie monoton dem Schließen der SL Energielücke Δ folgt, was auch in der konventionelle Fermiflüssigkeitsnäherung zu erwarten ist. Die auf ersten Prinzipien basierte Berechnungen können unsere inelastische Neutronenstreudaten erstaunlich gut reproduzieren, insbesondere für die anisotropische Form der intraplanaren Spinanregungen. Dies impliziert, dass die Spindynamik in diesen Systemen mit Näherungen itineranter Modelle verstanden werden kann.

Das Fazit dieser Dissertation wird lauten, dass die magnetische Dynamik in den eisenbasierten Materialien eine starke Korrelation mit Supraleitung zeigt, was durch die magnetische Resonanzmode, welche ein Kennzeichen unkonventioneller Paarungssymmetrie im supraleitenden Zustand ist, offenbart wird. Basierend auf der guten Übereinstimmung zwischen unseren INS Daten und den First-Principle-Berechnungen lässt sich sagen, dass die magnetische Dynamik in den eisenbasierten Supraleitern auf die Bewegung von itineranten Elektronen zurückzuführen ist.