Atomistic and continuum studies of deformation and failure in brittle solids and thin film systems

Abstract

We describe joint atomistic and continuum studies of deformation and failure in brittle solids and thin film systems. The work is organized in four parts. In the first part, we present a review on atomistic modeling and analysis tools. The second part is dedicated to joint continuum-atomistic modeling of dynamic fracture of brittle materials, where we employ one-, two- and three-dimensional models. The main focus is a systematic comparison of continuum mechanics theory with atomistic viewpoints. An important point of interest is the role that material nonlinearities play in the dynamics of fracture. The elasticity of a solid clearly depends on its state of deformation. Metals will weaken or soften, and polymers may stiffen as the strain approaches the state of materials failure. It is only for infinitesimal deformation that the elastic moduli can be considered constant and the elasticity of the solid linear. However, many existing theories model fracture using linear elasticity. This can be considered questionable since material fails at the tip of a dynamic crack because of extreme deformation. We show by large-scale atomistic simulations that hyperelasticity, the elasticity of large strains, can play a governing role in the dynamics of fracture and that linear theory is incapable of capturing all phenomena. We introduce the concept of a characteristic length scale for the energy flux near the crack tip and demonstrate that the local hyperelastic wave speed governs the crack speed when the hyperelastic zone approaches this energy length scale. This length scale implies that in order to sustain crack motion, there is no need for long-range energy transport. Instead, only energy stored within a region defined by the characteristic energy length scale needs to be transported toward the crack tip in order to sustain its motion. This new concept helps to form a more complete picture of the dynamics of fracture. For instance, the characteristic energy length scale explains the observation of crack motion faster than all wave speeds in the solid, including recent experimental reports of mode I cracks faster than the shear wave speed. Further, we show that hyperelasticity also governs dynamic crack tip instabilities. Stiffening material behavior allows for straight crack motion up to super-Rayleigh speeds, and softening material behavior causes the crack tip instability to occur at speeds as low as one third of the theoretical limiting speed, in accordance with experimental results. The third part is devoted to the mechanical properties of ultra thin submicron copper films. We discuss a novel material defect referred to as a diffusion wedge, recently proposed theoretically and observed indirectly in experiment. The theory predicts that tractions along the grain boundary are relaxed by diffusional creep and a diffusion wedge is built up. Due to traction relaxation, the diffusion wedge behaves as a crack along the grain boundary in the long-time limit. As a consequence, large resolved shear stresses on glide planes parallel to the film surface develop that cause nucleation of dislocations on glide planes parallel to the film surface and close to the film-substrate interface, referred to as parallel glide dislocations. This new dislocation mechanism in thin films, though standing in contrast to the well known Mathews-Freund-Nix mechanism, has been observed recently in experiments of ultra thin submicron copper films subject to thermal stress. We propose a Rice-Thomson model for nucleation of parallel glide dislocations, and report a critical condition for initiation of grain boundary diffusion in thin films leading to a threshold stress for diffusion initiation. We model experimental thermal cycling curves, and find that the new model improves the stress-temperature curves at high temperatures. By large-scale atomistic modeling, we study the atomic details of buildup of the diffusion wedge and subsequent parallel glide dislocation nucleation. We calculate a critical stress intensity factor as a condition for nucleation of parallel glide dislocations. We observe that the structure of grain boundaries has impact on dislocation nucleation and on the motion of dislocations along grain boundaries. We also show by atomistic studies of diffusional creep in polycrystalline thin films that high-energy grain boundaries provide faster diffusion paths than low-energy grain boundaries. A deformation map summarizes the range of dominance of different strain relaxation mechanisms in ultra-thin films. In the fourth part of this thesis, we emphasize the potentials and limitations of molecular-dynamics simulations in studying small-scale materials phenomena, and include a critical assessment of the simulation methods employed in this work and the validity of the results.

In dieser Arbeit werden verschiedene Deformationsmechanismen in spröden Materialien und Dünnschichtsystemen untersucht. Die Arbeit ist in vier Teile gegliedert. Im ersten Teil der Arbeit werden Simulations- und Analysemethoden diskutiert. Der zweite Teil ist atomistischer Modellierung der Rissdynamik gewidmet. Im Hauptaugenmerk steht dabei ein systematischer Vergleich von kontinuumsmechanischen Theorien mit atomistischen Konzepten. Ein wichtiger Teilaspekt ist dabei die Rolle von Nichtlinearitäten im Materialverhalten. Glas zerbricht, Stahl reißt, Gummi platzt - es gibt vielerlei Arten, wie Materialien bei Überbeanspruchung versagen können. Doch bis heute sind viele der atomaren Ursachen für Materialversagen noch unbekannt. So werden manche Materialien bei großen Dehnungen weich, andere wiederum hart - ein Phänomen, das man als Hyperelastizität bezeichnet. Wir verwenden atomistische Simulationen mit bis zu siebzig Millionen Teilchen, um die Dynamik von Rissen zu untersuchen. Das wichtigste Ergebnis der Arbeit ist, dass sich Risse mit Überschallgeschwindigkeit ausbreiten können, wenn Hyperelastizität jenen Bereich um die Rissspitze dominiert, der für den Energietransport wichtig ist. Die Entdeckung dieser neue und in den bisherigen Theorien bislang fehlende Längenskala beschreibt jenen Bereich um den Riss, aus dem Energie transportiert werden muss, damit der Riss seine Ausbreitung fortsetzen kann. Diese charakteristische Längenskala ist proportional zur Rissoberflächenenergie und den elastischen Eigenschaften und umgekehrt proportional zum Quadrat der angelegten elastischen Spannung: Im Gegensatz zum bisherigen Verständnis ist kein Energietransport von weiter entfernten Regionen zum Riss notwendig, sondern nur von einem kleinen, lokal begrenzten Bereich, der durch die charakteristische Längenskala beschrieben ist! Dieses Skalierungsgesetz wurde durch eine Serie von Simulationen nachgewiesen. Ein wichtiges Ergebnis unserer theoretischen Untersuchungen ist die Vorhersage der Existenz von Rissen die sich mit Geschwindigkeiten jenseits der Schallmauer ausbreiten. Dies wurde kürzlich im Experiment beobachtet. Durch eine Serie weiterer Untersuchungen zeigen wir, dass Hyperelastizität auch die Rissinstabilitätsdynamik bestimmt. Damit scheint klar zu sein, dass Hyperelastizität - im Gegensatz zum bisherigen Verständnis - wichtig ist, um ein komplettes Bild der Rissdynamik zu formen. Im dritten Teil der Arbeit stehen die mechanischen Eigenschaften sehr dünner Kupferfilme unter einem Mikrometer Filmdicke im Mittelpunkt. Solche dünne Schichten zeigen sehr interessante mechanische Eigenschaften, die in vielen Fällen unzureichend verstanden sind. So zeigen Filme, die dünner sind als 400 nm sind, eine von der Filmdicke unabhängige Festigkeit. Diese Beobachtung steht im Gegensatz zu einigen existierenden Theorien der Eigenschaften dünner Schichten. Vor einigen Jahren wurde von Gao ein neues Modell vorgeschlagen, welches postuliert, dass in sehr dünnen Schichten Korngrenzendiffusion die Spannungen in der Korngrenze relaxiert, einen rissähnlichen Defekt erzeugt und dann Versetzungen auf Gleitebenen parallel zur Rissoberfläche generiert werden. Dies stellt einen völlig neuen Deformationsmechanismus dar. Dieser neuartige Defekt wird als Korngrenzen-Diffusionskeil bezeichnet und steht im Mittelpunkt der Abhandlungen in diesem Teil der Arbeit. Ein weiteres wichtiges Ergebnis atomistischer und kontinuumsmechanischer Überlegungen ist die Existenz einer Schwellspannung zur Initiierung der Korngrenzendiffusion. Mit Hilfe dieses neuen Konzepts modellieren wir thermomechanische Experimente. Ein wichtiger Beitrag dieser Arbeit ist die Modellierung von Korngrenzendiffusion in Dünnschichtsystemen mit Hilfe von Molekulardynamik. Wir beobachten, in Übereinstimmung mit experimentellen Resultaten, die Nukleation von so genannten „parallel glide“ Versetzungen. Dieses Phänomen kann gut mit der existierenden Kontinuumstheorie erklärt werden. Die Ergebnisse der atomistischen Simulationen werden verwendet, um ein Rice-Thomson Modell zur Versetzungsnukleation zu entwickeln. Im vierten Teil der Dissertation werden die Potenziale und Limitierungen der Molekulardynamikmethode, besonders im Hinblick auf die Modellierung von dynamischen Phänomenen in kleinen Dimensionen kritisch diskutiert.