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Modifikation von Halbmetall- und Halogenid-Dünnschichtsystemen durch Hochenergie-Ionenbestrahlung
(2007) Paulus, Hartmut; Bolse, Wolfgang (Prof. Dr.)
Gegenstand dieser Arbeit war die Untersuchung verschiedener durch Hochenergie- Ionenbestrahlung (SHI) induzierter Prozesse in Dünnschichtsystemen. Dabei wurden Daten zur Grenzflächendurchmischung von Bariumfluorid und Kalziumfluorid auf Substraten aus kristallinem Silizium, amorphem Silizium und amorphem Siliziumoxid, sowie des Halbmetalls Bismut auf Substraten aus kristallinem Silizium und amorphem Siliziumoxid gesammelt. Die Herstellung der Schichtsysteme erfolgte durch thermisches Aufdampfen der Deckschicht entweder beheizten oder bei Raumtemperatur befindlichen Substraten. Um die deponierten Energiedichte zu variieren, wurden die Proben mit Ar-, Kr-, Xe- und Au-Ionen von 110 MeV bis zu 600 MeV Energie bestrahlt. Alle Proben wurden mit Rutherford Rückstreuspektrometrie (RBS) untersucht und so Konzentrationstiefenprofile verschiedener Elemente in der Probe zur Quantifizierung der Grenzflächendurchmischung gewonnen. Außerdem liefert diese Methode Informationen über die atomare Flächenbelegung und deren laterale Schwankungen. Grenzflächendurchmischung durch SHI: Systeme mit kristallinem Silizium als Substrat zeigten in keinem Fall eine Grenzflächendurchmischung. In Übereinstimmung mit dem bisherigen Kenntnisstand zeigten Schichtsysteme, die eine Grenzflächendurchmischung aufwiesen, eine materialabhängige Schwelle für das Einsetzten dieses Prozesses. Die gefundenen Mischraten sind mit den bekannten Mischraten für kovalent gebundener Materialien vergleichbar. Die bekannte Korrelation zwischen dem Einsetzen der Durchmischung und dem Auftreten von Ionenspuren in den einzelnen Materialien, konnte in dieser Arbeit bestätigt werden. Sind die Stoffe welche die Grenzfläche bilden, chemisch nicht mischbar, dann tritt auch keine Grenzflächendurchmischung auf. Dies ist beim System Bismut auf Siliziumoxid der Fall. Es konnte gezeigt werden, dass Bismut nur dann in einer Siliziumoxid Matrix diffundieren kann, wenn zusätzlicher Sauerstoff vorhanden ist. Die nach dem Thermal Spike Modell erwartete Korrelation zwischen den Schwellen der Grenzflächendurchmischung und den für dieses Modell wichtigen Materialkonstanten konnte für die untersuchten Materialien bestätigt werden. Für eine Diffusion der Materialien in geschmolzener Phase, wie dies das Thermal Spike Modell nahe legt, sprechen die Werte für die Diffusionskonstanten, die aus den Mischraten bestimmt wurden. Die in dieser Arbeit beobachteten Mischraten wachsen oberhalb der Schwelle quadratisch mit dem elektronischen Energieverlust. Ein solches Verhalten wurde auch bei kovalent gebundenen Materialien gefunden und lässt sich mit dem Global Thermal Spike Modell erklären. Trägt man die Wurzel der Mischrate als Funktion des Energieverlustes auf, so wächst diese oberhalb der Schwelle linear mit dem Energieverlust. Die Steigung dieser Geraden ist die Mischeffizienz. Die für die Mischeffizienzen bestimmten Werte sind mit denen kovalent gebundener Isolatoren vergleichbar. Kompaktierung durch SHI: Das erste Mal konnte die Kompaktierung poröser nicht amorpher Materialien durch SHI experimentell nachgewiesen werden. Hierzu wurden poröse Schichten aus Bariumfluorid und Kalziumfluorid auf kristallinem Silizium und amorphem Siliziumoxid hergestellt. In Übereinstimmung mit den Vorhersagen der Theorie hängt die, Kompaktierungsrate (Zunahme der mittleren Dichte) nur von der anfänglichen Dichte des Materials, nicht aber von der Dicke der Schicht ab. Gleichzeitig mit der der Kompaktierung, wird die laterale Dichteverteilung homogenisiert. Die Daten aus den RBS-Messungen ermöglichen eine Quantifizierung der lateralen Dichteschwankungen,die exponentiell mit der Bestrahlungsfluenz abnehmen. Die Homogenisierungsrate steigt in den untersuchten Materialien linear mit dem Energieverlust an. Je dicker eine Schicht ist und je größer die anfänglichen Dichteschwankungen sind, um so langsamer erfolgt die Homogenisierung. Sowohl die Abhängigkeit der Homogenisierung von der Schichtdicke, als auch die Unabhängigkeit der Kompaktierung von der Schichtdicke, konnten durch Computer-Simulationen bestätigt werden. Aus den RBS-Messungen ließ sich außerdem die Abnahme der atomaren Flächenbelegung durch das Absputtern von Molekülen auf Grund des elektronischen Energieverlustes der Ionen im Material bestimmen. Die sehr hohen Sputterausbeuten, die für Halogenidverbindungen typisch sind, konnten in dieser Arbeit für Bariumfluorid und Kalziumfluorid beobachtet werden. Die experimentellen Ergebnisse einer internationalen Forschergruppe zum Sputterverhalten von Kalziumfluorid-Einkristallen Konnten durch Experimente mit Dünnschichtsystemen bestätigt werden.