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Grenzflächendurchmischung in Dünnschichtsystemen durch Hochenergie-Ionenbestrahlung
(2003) Schattat, Beate; Bolse, Wolfgang (Prof. Dr. rer. nat.)
Gegenstand dieser Arbeit war die Untersuchung ionenstrahlinduzierter Grenzflächendurchmischung in Dünnschichtsystemen. Dabei sollte insbesondere geklärt werden, inwieweit Atomtransportprozesse über die Grenzfläche eines Schichtsystems in einer hoch angeregten Ionenspur stattfinden. Betrachtet wurden Oxide (NiO, Cu2O, CuO, ZnO) auf amorphem SiO2, NiO und Ni3N auf verschieden Substraten (SiO2, Si3N4, SiC, Si, Al2O3), sowie Metalle (Ni, Cu) auf SiO2. Die Präparation der etwa 100 nm dicken Deckschichten erfolgte mittels (reaktivem) Magnetronsputtern. Die Grenzflächendurchmischung wurde in Abhängigkeit von der deponierten Energiedichte des Ions untersucht. Dazu wurden die Proben mit Ar-, Ni-, Kr-, Xe- und Au-Ionen von 90 MeV bis zu 350 MeV bei ca. 80 K bestrahlt. In diesem Energiebereich (MeV/amu) verlieren die Ionen ihre Energie primär über Anregungs- und Ionisationsprozesse im Elektronensystem (elektronischer Energieverlust Se). Zum Vergleich wurden einige Systeme mit 0.9 MeV Xe bestrahlt, da hier (keV/amu) der nukleare Energieverlust über elastische Stöße zwischen Ion und Targetatomen dominiert. Wichtigste Analysetechnik bildete die Rutherford Rückstreuspektrometrie (RBS), mit deren Hilfe die Konzentrationstiefenprofile an der Grenzfläche bestimmt werden konnten. Es zeigte sich bei allen untersuchten Schichtsystemen, dass Grenzflächendurchmischung erst oberhalb einer materialabhängigen Schwelle Sec einsetzt. Zwischen dem Einsetzen der Durchmischung und dem Auftreten von Ionenspuren in den einzelnen Materialien konnte eine Korrelation nachgewiesen werden. Danach setzt die Grenzflächendurchmischung erst ein, wenn die Spurbildungsschwellen in beiden Materialien des Dünnschichtsystems überschritten sind. Ähnlich wie bei der Spurbildung fällt die Mischschwelle für Isolatoren am geringsten aus. Bei höherem elektronischen Energieverlust wurde auch Grenzflächendurchmischung in Si-Schichtsystemen beobachtet. Für Ni und Cu auf SiO2 konnte selbst bei der größten deponierten Energiedichte (Au-Bestrahlung) kein Mischeffekt beobachtet werden. Nach dem Thermal Spike Modell findet der Energieübertrag vom Elektronensystem auf das Gitter über Elektron-Phonon-Kopplung statt. Im Rahmen dieser Arbeit konnte eine Korrelation zwischen den Schwellen der Grenzflächendurchmischung und den für dieses Modell wichtigsten Parametern (Wärmeleitfähigkeit, Wärmekapazität, Schmelztemperatur und Bandlücke) gefunden werden. Entsprechend dem Thermal Spike Modell kommt es in Folge der Ionenbestrahlung zu einer Erhöhung der Temperatur im Gitter, die nahe der Ionenbahn sogar den Schmelzpunkt des Materials überschreiten kann. Diese gaussförmige Temperaturverteilung verbreitert sich aufgrund der Wärmeleitung im Verlauf der Zeit und erreicht nach einigen 10 bis 100 ps wieder die Umgebungstemperatur. Abschätzungen von Diffusionskonstanten aus den beobachteten Mischraten stützen die These, dass die Grenzflächendurchmischung in flüssiger Phase erfolgt. Ein anderes theoretisches Modell basiert auf der Coulombabstoßung ionisierter Targetatome entlang der Ionenbahn. Nach dem Coulomb Explosions Modell ist eine Korrelation zwischen dem Elastizitätsmodul und der Schwelle der Grenzflächendurchmischung zu erwarten. Da ein solcher Zusammenhang nicht gefunden wurde, ist die Coulomb Explosion als dominierender Prozess auszuschließen. Oberhalb der Schwelle wächst die Mischrate quadratisch mit dem elektronischen Energieverlust. Ein solches Verhalten ist nach dem Global Thermal Spike Modell zu erwarten. Das Global Thermal Spike Modell geht von einer nahezu eindimensionalen instantanen Energiedeposition entlang der Ionenbahn aus, die sich anschließend in Form von Wärmeenergie radial zur Ionenbahn verteilt und so die Ausbildung zylindrischer Spuren erklärt. Neben den Untersuchungen an Dünnschichtsystemen wurde die ionenstrahlinduzierte Spurbildung in NiO-Einkristallen analysiert. Dazu wurden die Proben im gleichen Energiebereich bestrahlt und anschließend mit einem Transmissions Elektronen Mikroskop untersucht. Neben 10 nm großen kugelförmigen Ausscheidungen an der Probenoberfläche wurden hohle Kanäle von etwa 3 nm Durchmesser entlang der Ionenbahn gefunden. Ein Erklärungsansatz des Phänomens basiert auf der Dichteänderung der flüssigen gegenüber der kristallinen Phase, was aufgrund des hohen Drucks zu Ausscheidungen an der Probenoberfläche führt. Rekristallisationsprozesse in Folge der Spurbildung könnten das Aufreißen entlang der Ionenbahn erklären.