05 Fakultät Informatik, Elektrotechnik und Informationstechnik
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Item Open Access Cycling of double-layered graphite anodes in pouch-cells(2022) Müller, Daniel; Fill, Alexander; Birke, Kai PeterIncremental improvement to the current state-of-the-art lithium-ion technology, for example regarding the physical or electrochemical design, can bridge the gap until the next generation of cells are ready to take Li-ions place. Previously designed two-layered porosity-graded graphite anodes, together with LixNi0.6Mn0.2Co0.2O2 cathodes, were analysed in small pouch-cells with a capacity of around 1 Ah. For comparison, custom-made reference cells with the average properties of two-layered anodes were tested. Ten cells of each type were examined in total. Each cell pair, consisting of one double-layer and one single-layer (reference) cell, underwent the same test procedure. Besides regular charge and discharge cycles, electrochemical impedance spectroscopy, incremental capacity analysis, differential voltage analysis and current-pulse measurement are used to identify the differences in ageing behaviour between the two cell types. The results show similar behaviour and properties at beginning-of-life, but an astonishing improvement in capacity retention for the double-layer cells regardless of the cycling conditions. Additionally, the lifetime of the single-layer cells was strongly influenced by the cycling conditions, and the double-layer cells showed less difference in ageing behaviour.Item Open Access a-Si:H/c-Si heterojunction front- and back contacts for silicon solar cells with p-type base(2010) Rostan, Philipp Johannes; Werner, Jürgen H. (Prof. Dr. rer. nat. habil.)This thesis reports on low temperature amorphous silicon back and front contacts for high-efficiency crystalline silicon solar cells with a p-type base. The back contact uses a sequence of intrinsic amorphous (i-a-Si:H) and boron doped microcrystalline (p-μc-Si:H) silicon layers fabricated by Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition (PECVD) and a magnetron sputtered ZnO:Al layer. The back contact is finished by evaporating Al onto the ZnO:Al and altogether prepared at a maximum temperature of 220 °C. Analysis of the electronic transport of mobile charge carriers at the back contact shows that the two high-efficiency requirements low back contact series resistance and high quality c-Si surface passivation are in strong contradiction to each other, thus difficult to achieve at the same time. The preparation of resistance- and effective lifetime samples allows one to investigate both requirements independently. Analysis of the majority charge carrier transport on complete Al/ZnO:Al/a-Si:H/c-Si back contact structures derives the resistive properties. Measurements of the effective minority carrier lifetime on a-Si:H coated wafers determines the back contact surface passivation quality. Both high-efficiency solar cell requirements together are analyzed in complete photovoltaic devices where the back contact series resistance mainly affects the fill factor and the back contact passivation quality mainly affects the open circuit voltage. The best cell equipped with a diffused emitter with random texture and a full-area a-Si:H/c-Si back contact has an independently confirmed efficiency η = 21.0 % with an open circuit voltage Voc = 681 mV and a fill factor FF = 78.7 % on an area of 1 cm². An alternative concept that uses a simplified a-Si:H layer sequence combined with Al-point contacts yields a confirmed efficiency η = 19.3 % with an open circuit voltage Voc = 655 mV and a fill factor FF = 79.5 % on an area of 2 cm². Analysis of the internal quantum efficiency shows that both types of back contacts lead to effective diffusion lengths in excess of 600 μm. An extended fill factor analysis shows that fill factor limitations for the full-area a-Si:H/c-Si contacts result from non-ideal diode behavior, ascribed to the injection dependence of the heterojunction interface recombination velocity. Analysis of the external quantum efficiency under back side illumination with different bias light intensities delivers the effective surface recombination Seff(Φ) in dependance of the illumination intensity Φ. The front contact (emitter) uses a sequence of intrinsic and phosphorous doped amorphous silicon layers together with a ZnO:Al or a SnO2:In layer and an Al front contact grid. The emitter is prepared at a maximum temperature of 220 °C. Measurements of the minority carrier lifetime on symmetric i/n-a-Si:H coated wafers judge the emitter passivation quality. The best solar cells that use a thermal oxide back side passivation with Al-point contacts and flat a-Si:H emitters have open circuit voltages up to 683 mV and efficiencies up to 17.4 %. The efficiency of such devices is limited by a low short circuit current due to the flat front side. Using the same back contact structure with random pyramid textured wafer front sides and a-Si:H emitters yields open circuit voltages up to 660 mV and efficiencies up to 18.5 %, sofar limited by a relatively low fill factor FF ≤ 74.3 %. Analysis of the external quantum efficiency underlines the excellent surface passivation properties of the amorphous emitter. Combining both, amorphous front- and back contacts yields p-type heterojunction solar cells completely fabricated at temperatures below 220 °C. The best devices reach an open circuit voltage Voc = 678 mV and an efficiency η = 18.1 % with random textured wafers, limited by low fill factors FF ∼ 75 %. Besides the cell fabrication and characterization, this thesis reveals that the inherent a-Si:H/c-Si band offset distribution with a low conduction band offset and a large valence band offset is disadvantageous for p-c-Si heterojuntion solar cells if compared to their n-c-Si counterparts. A calculation of the saturation current densities of the cell's emitter, bulk and back contact demonstrates that the n-a-Si:H/p-c-Si emitter suffers from a low built-in potential. Modelling of the back contact based on the charge carrier transport equations shows that the insertion of an i-a-Si:H layer with a thickness d ≥ 3 nm (that is mandatory for a high surface passivation quality) leads to a series resistance that is critical for usage in a solar cell. The model mainly ascribes the high back contact resistance to the large valence band offset at the heterojunction.Item Open Access Optimization of disassembly strategies for electric vehicle batteries(2021) Baazouzi, Sabri; Rist, Felix Paul; Weeber, Max; Birke, Kai PeterVarious studies show that electrification, integrated into a circular economy, is crucial to reach sustainable mobility solutions. In this context, the circular use of electric vehicle batteries (EVBs) is particularly relevant because of the resource intensity during manufacturing. After reaching the end-of-life phase, EVBs can be subjected to various circular economy strategies, all of which require the previous disassembly. Today, disassembly is carried out manually and represents a bottleneck process. At the same time, extremely high return volumes have been forecast for the next few years, and manual disassembly is associated with safety risks. That is why automated disassembly is identified as being a key enabler of highly efficient circularity. However, several challenges need to be addressed to ensure secure, economic, and ecological disassembly processes. One of these is ensuring that optimal disassembly strategies are determined, considering the uncertainties during disassembly. This paper introduces our design for an adaptive disassembly planner with an integrated disassembly strategy optimizer. Furthermore, we present our optimization method for obtaining optimal disassembly strategies as a combination of three decisions: (1) the optimal disassembly sequence, (2) the optimal disassembly depth, and (3) the optimal circular economy strategy at the component level. Finally, we apply the proposed method to derive optimal disassembly strategies for one selected battery system for two condition scenarios. The results show that the optimization of disassembly strategies must also be used as a tool in the design phase of battery systems to boost the disassembly automation and thus contribute to achieving profitable circular economy solutions for EVBs.Item Open Access Ladungsträgertransport in farbstoffsensibilisierten Solarzellen auf Basis von nanoporösem TiO2(2003) Kron, Gregor; Werner, Jürgen H. (Prof. Dr. rer. nat. habil.)Die vorliegende Arbeit befaßt sich mit der Herstellung und der elektrischen Charakterisierung farbstoffsensibilisierter Solarzellen (FSSZ), die zum einen mit dem flüssigen Iodid/Triiodid-Redoxelektrolyt, zum anderen mit einem organischen Festkörperlochleiter arbeiten. Entlang des Weges eines am Frontkontakt injizierten Elektrons untersuche und modelliere ich vier verschiedene funktionale Prozesse an den Grenzschichten und in den einzelnen Medien. Dabei vergleiche ich teilweise die beiden FSSZ-Typen miteinander. Der Einfluß des Frontkontaktmaterials auf die Extraktion photogenerierter Elektronen bildet den ersten Schwerpunkt der Arbeit. Das effektive Banddiagramm der FSSZ im thermodynamischen Gleichgewicht zeigt, daß sich am Frontkontakt eine eingebaute Spannung aufbaut, die vom verwendeten Kontaktmaterial abhängt. Eine im Experiment vorgenommene Variation der Frontkontaktmaterialien in der FSSZ modifiziert aufgrund der unterschiedlichen Austrittsarbeiten die eingebaute Spannung. Die Größe der eingebauten Spannung am Frontkontakt wirkt sich wenig auf die Leerlaufspannung des Bauelements aus, sondern spiegelt sich vor allem in der Form der I/V-Kurven wider. Den zweiten Schwerpunkt dieser Arbeit bildet die Admittanzspektroskopie der FSSZ. Entsprechend der Theorie der klassischen Diffusionsadmittanz am pn-Übergang bestimmt die Diffusion von Elektronen im TiO2 die Admittanz der Elektrolyt-FSSZ. Im Falle der Festkörper-FSSZ zeigt die Analyse der Admittanzdaten negative Kapazitätswerte, gleichbedeutend einer Induktivität. Die Auswertung von I/V-Kennlinien der beiden verwendeten FSSZ-Typen zeigt, daß die Leerlaufspannung der Festkörper-FSSZ parallel zur Titandioxid-Schichtdicke d zunimmt. Die Elektrolyt-FSSZ verhält sich konträr dazu und damit im Sinne konventioneller Solarzellen normal. Um die besondere Abhängigkeit für den Fall des organischen Lochleiters zu erklären, wird ein quantitatives Modell entwickelt. Einen weiteren Schwerpunkt dieser Arbeit bildet die Untersuchung und Modellierung des Ionentransports in der Elektrolyt-FSSZ. Mit Hilfe eines der realen Solarzelle ähnlichen Bauelements, bei dem sich die poröse Titandioxidstruktur direkt auf einer Platin-Frontelektrode befindet, werden die limitierenden Diffusionsstromdichten bestimmt. Parallel dazu wird ein detailliertes Modell erstellt, welches die seriell verknüpften Diffusionsprozesse im porösen Medium und im Elektrolytvolumen berücksichtigt. Durch Anpassung der experimentellen Daten, an die Theorie, erhält man schließlich die Triiodiddiffusionskonstante im Volumen und eine effektive Diffusionskonstante im nanoporösen Medium. Zusätzlich läßt sich ein auf die jeweilige FSSZ angepaßtes, optimales Verhältnis zwischen der Dicke der TiO2-Schicht und der des Elektrolytvolumens, sowie eine optimale Triiodidkonzentration im Elektrolyt berechnen.Item Open Access Laser doping for silicon solar cells : modeling and application(2024) Hassan, Mohamed; Werner, Jürgen H. (Prof. Dr. rer. nat. habil.)In meiner Dissertation geht es um die Simulation des Laserdotierungsprozess der Oberfläche des Siliziumwafers um hoch effizienten Solarzellen herzustellen. Die Simulation ermöglicht die genaue Vorhersage der Dimensionen eines dotierten Bereiches. Das hat ermöglicht, nicht nur die Abhängigkeit des ergebenden Schichtleitwerts von der benutzten Rastergeschwindigkeit des Laserstrahls auf die Siliziumoberfläche zu verstehen, sondern auch der Schichtleitwert einer laserdotierten Schicht basierend auf ein einfaches geometrisches Modell vorherzusagen.Item Open Access Fourier spotting : a novel setup for single-color reflectometry(2022) Siegel, Johannes; Berner, Marcel; Werner, Jürgen H.; Proll, Günther; Fechner, Peter; Schubert, MarkusSingle-color reflectrometry is a sensitive and robust detection method in optical biosensor applications, for example for bioanalysis. It is based on the interference of reflected monochromatic radiation and is label free. We present a novel setup for single-color reflectometry based on the patented technology of Berner et al. from 2016. Tilting areas of micro-mirrors allow us to encode the optical reflection signal of an analyte and reference channel into a particular carrier frequency with the amplitude being proportional to the local reflection. Therefore, a single photodiode is sufficient to collect the signals from both channels simultaneously. A 180∘ phase shift in the tilt frequency of two calibrated micro-mirror areas leads to a superposition of the analyte and reference signal which enables an efficient reduction of the baseline offset and potential baseline offset drift. A performance test reveals that we are able to detect changes of the refractive index n down to Δn < 0.01 of saline solutions as regents. A further test validates the detection of heterogeneous binding interaction. This test compromises immobilized testosterone-bovine serum albumin on a three-dimensional layer of biopolymer as ligand and monoclonal anti-testosterone antibodies as analyte. Antibody/antigen binding induces a local growth of the biolayer and change in the refractive index, which is measured via the local change of the reflection. Reproducible measurements enable for the analysis of the binding kinetics by determining the affinity constant KA = 1.59 × 10- 7 M- 1. In summary, this work shows that the concept of differential Fourier spotting as novel setup for single-color reflectometry is suitable for reliable bioanalysis.Graphical AbstractItem Open Access Multi-method model for the investigation of disassembly scenarios for electric vehicle batteries(2023) Baazouzi, Sabri; Grimm, Julian; Birke, Kai PeterDisassembly is a pivotal technology to enable the circularity of electric vehicle batteries through the application of circular economy strategies to extend the life cycle of battery components through solutions such as remanufacturng, repurposing, and efficient recycling, ultimately reintegrating gained materials into the production of new battery systems. This paper aims to develop a multi-method self-configuring simulation model to investigate disassembly scenarios, taking into account battery design as well as the configuration and layout of the disassembly station. We demonstrate the developed model in a case study using a Mercedes-Benz battery and the automated disassembly station of the DeMoBat project at Fraunhofer IPA. Furthermore, we introduce two disassembly scenarios: component-oriented and accessibility-oriented disassembly. These scenarios are compared using the simulation model to determine several indicators, including the frequency of tool change, the number and distribution of robot routes, tool utilization, and disassembly time.Item Open Access Top‐down approach to study chemical and electronic properties of perovskite solar cells : sputtered depth profiling versus tapered cross‐sectional photoelectron spectroscopies(2021) Das, Chittaranjan; Zia, Waqas; Mortan, Claudiu; Hussain, Navid; Saliba, Michael; Ingo Flege, Jan; Kot, MałgorzataA study of the chemical and electronic properties of various layers across perovskite solar cell (PSC) stacks is challenging. Depth‐profiling photoemission spectroscopy can be used to study the surface, interface, and bulk properties of different layers in PSCs, which influence the overall performance of these devices. Herein, sputter depth profiling (SDP) and tapered cross‐sectional (TCS) photoelectron spectroscopies (PESs) are used to study highly efficient mixed halide PSCs. It is found that the most used SDP‐PES technique degrades the organic and deforms the inorganic materials during sputtering of the PSCs while the TCS‐PES method is less destructive and can determine the chemical and electronic properties of all layers precisely. The SDP‐PES dissociates the chemical bonding in the spiro‐MeOTAD and perovskite layer and reduces the TiO2, which causes the chemical analysis to be unreliable. The TCS‐PES revealed a band bending only at the spiro‐MeOTAD/perovskite interface of about 0.7 eV. Both the TCS and SDP‐PES show that the perovskite layer is inhomogeneous and has a higher amount of bromine at the perovskite/TiO2 interface.Item Open Access A dual‐layered anode buffer layer structure for all solid‐state batteries(2024) Lu, Yushi; Chang, Hansen Michael; Birke, Kai PeterOver the past few decades, lithium‐ion batteries have garnered considerable attention, especially for their use in electric vehicles (EVs). In recent years, solid‐state batteries have become increasingly popular due to their excellent safety features and potential for high energy density. However, solid‐state batteries with lithium metal anodes present challenges in terms of electrochemical reactivity and cost. To address these challenges, alternative anode systems such as the “anode‐free” approach are being explored. In this study, we introduced a dual‐layered anode comprising a primary layer of physically vapor‐deposited zinc and a secondary layer of carbon black, focusing on investigating the influence of varying thicknesses of the lithiophilic zinc layer on cell cycling performance. Among the three different zinc thicknesses chosen for this purpose - categorized as thin (286 nm), medium (1.802 μm), and thick (6.519 μm) - the dual‐layered anode buffer layer was analyzed in a single‐layer full pouch cell. An in‐depth investigation into the lithium‐zinc alloying behavior was conducted through post‐mortem analysis. From the results, we found that the combination of the zinc layer with the carbon black layer improved cell cycling performance in terms of discharge capacity retention compared to a single layer of either zinc or carbon black. The cycling performance of this dual‐layered anode could be further enhanced by optimizing the zinc layer thickness, likely due to the irreversible alloying step of zinc and lithium. Among the various thicknesses evaluated, the thin zinc layer (286 nm) combined with the carbon black layer demonstrated the most promising cycling performance in all solid‐state batteries.Item Open Access Strukturelle Eigenschaften von Cu(In,Ga)(Se,S)2 Dünnschichten(2003) Kötschau, Immo Michael; Werner, Jürgen H. (Prof. Dr. rer. nat. habil.)In Cu(In,Ga)(S,Se)2-Dünnfilmen treten, je nach Wachstum, auf natürliche Weise teilweise recht große Zusammensetzungsgradienten auf. Einerseits wurde an In-reichem Material eine Cu-arme Oberflächendefektschicht entdeckt, andererseits sorgt die Dynamik Cu-reicher Wachstumsprozesse für einen über die gesamte Schichtdicke veränderlichen Ga- oder S-Gehalt. Die gezielte Beeinflussung der tiefenabhängigen Konzentration von Ga und S kann unter anderem dazu genutzt werden, Rekombinationsverluste innerhalb der Solarzelle zu minimieren. Solches "Bandgap-Engineering" führte bereits zu entscheidenden Verbesserungen des Wirkungsgrades von Cu(In,Ga)(S,Se)2-Solarzellen. Für die gezielte quantitative Untersuchung der tiefenabhängigen Zusammensetzung in Dünnfilmen standen bisher ausschließlich nicht zerstörungsfreie Methoden zur Verfügung. Insbesondere können die mit Sputtermethoden erzielten Tiefenprofile der Zusammensetzung aufgrund des Sputterprozesses selbst stark fehlerbehaftet sein. Wegen dieser Problematik entwickelt diese Arbeit eine alternative Methode. Es hat sich gezeigt, dass sich Röntgenbeugungsspektren von Cu(In,Ga)(S,Se)2-Dünnfilmen, gemessen unter streifendem Einfall (Grazing Incidence X-Ray Diffraction; GIXRD), korrekt mittels eines Schichtenabsorptionsmodells, in welchem über die Absorption gewichteter Anteile aus unterschiedlich tiefen Schichten das Beugungsspektrum als Summe über alle Schichten berechnet wird, beschreiben lassen. Eine quantitative Auswertung von Strukturdaten, insbesondere die Verfeinerung von Zusammensetzungstiefenprofilen, ist damit möglich. Um die Gültigkeit der Modellierung einzugrenzen, erfolgte die Betrachtung und ausführliche Diskussion aller in der Praxis vorkommender apparate- und probenspezifischer Effekte. Während die Wechselwirkung von Oberflächenrauigkeiten und Brechung durch einfache Transformationen zu kompensieren sind, können beispielsweise tiefenabhängige Unterschiede der bevorzugten Orientierung Probleme aufwerfen, wenn über ihre Tiefenabhängigkeit keine Daten vorliegen. Prinzipiell ist jedoch die Untersuchung der Einflüsse aller Eingangsparamter, seien sie apparatebedingt oder durch die Probe selbst verursacht, möglich, solange alle übrigen Parameter bekannt sind. Eine eindeutige Verfeinerung von Tiefenprofilen muss dabei immer die Voraussetzung erfüllen, dass ein und derselbe Eingangsparametersatz gleichzeitig alle unter verschiedenen Einfallswinkeln gemessenen Spektren hinreichend genau beschreibt. Die Verfeinerung von Zusammensetzungstiefenprofilen erfolgt praktisch durch den Vergleich gemessener und simulierter Spektren, wobei dies in der jetzigen Fassung des dafür entwickelten Simulationsprogrammes (Thin Film X-Ray Diffraction Absorption Utility; TFXDAU) interaktiv geschieht. Die Eindeutigkeit der Anpassung hängt vom Umfang der a priori zur Verfügung stehenden Eingangsparameter ab. Liegen beispielsweise aufgrund des Wachstumsprozesses Informationen über mögliche Tiefenprofile bereits vor, lassen sich geeignete Modellfunktionen (Diffusionsprofile, Stufenfunktionen etc.) schrittweise durch vergleichende Simulationen anpassen. So gelang es, einen mehrstufigen S-Se-Gradienten des Anionen-Untergitters in einer Cu(In,Ga)(S,Se)2-Schicht detailgenau nachzuweisen. Die Veränderungen, die sich dabei gegenüber dem mit Sekundärionen-Massenspektrometrie gemessenen Tiefenprofil ergaben, ließen sich auf Messartefakte zurückführen, die der Sputterprozess selbst verursacht hat. Ebenso war ein In-Ga-Gradient im Kationen-Untergitter einer Cu(In,Ga)Se2-Schicht mit einer Tiefenauflösung von unter 50nm nachzuweisen. Die Gradierungen erstrecken sich dabei immer über die ganze Schichtdicke. In diesem Sinne erreicht diese Arbeit ihr eigentliches Ziel: die Entwicklung einer Methode, mit der die Tiefenabhängigkeiten der strukturellen Eigenschaften, welche auf das Engste mit den elektronischen Eigenschaften (Verlauf der Bandkanten) in Verbindung stehen, zu bestimmen sind. Als "Nebenprodukt" eignet sich diese Modellierung dazu, die integralen Ga- und S-Gehalte an homogenen Proben bis auf 2% genau zu bestimmen. Darüber hinaus hat sich gezeigt, dass die Möglichkeiten des Schichtenabsorptionsmodells noch nicht ausgeschöpft sind. Oberflächennahe Zusammensetzungsgradienten zeigen in Beugungsspektren, die unter kleinsten Einfallswinkeln gemessen werden, noch deutliche Auswirkungen. Die Existenz der immer wieder ins Spiel gebrachten Cu-armen Oberflächendefektschicht war mit Hilfe der Modellierung Cu-armer Oberflächen eindeutig nachzuwiesen. Überdies ließ sich ein Zusammenhang zwischen integralem Cu-Gehalt und der mittleren Dicke der Cu-armen Oberflächendefektschicht belegen.