05 Fakultät Informatik, Elektrotechnik und Informationstechnik

A study of the chemical and electronic properties of various layers across perovskite solar cell (PSC) stacks is challenging. Depth‐profiling photoemission spectroscopy can be used to study the surface, interface, and bulk properties of different layers in PSCs, which influence the overall performance of these devices. Herein, sputter depth profiling (SDP) and tapered cross‐sectional (TCS) photoelectron spectroscopies (PESs) are used to study highly efficient mixed halide PSCs. It is found that the most used SDP‐PES technique degrades the organic and deforms the inorganic materials during sputtering of the PSCs while the TCS‐PES method is less destructive and can determine the chemical and electronic properties of all layers precisely. The SDP‐PES dissociates the chemical bonding in the spiro‐MeOTAD and perovskite layer and reduces the TiO2, which causes the chemical analysis to be unreliable. The TCS‐PES revealed a band bending only at the spiro‐MeOTAD/perovskite interface of about 0.7 eV. Both the TCS and SDP‐PES show that the perovskite layer is inhomogeneous and has a higher amount of bromine at the perovskite/TiO2 interface.

Die Halbleiter-Spintronik beschäftigt sich mit der Entwicklung neuer Bauelementkonzepte, die den intrinsischen Spin-Freiheitsgrad des Elektrons ausnutzen. Dabei werden spin-basierte Logik-Bauelemente aufgrund des geringen Energiebedarfs zum Umschalten der Spin-Orientierung als aussichtsreiche Kandidaten für zukünftige Transistor-Anwendungen diskutiert. Anzuführen sind hierfür beispielsweise der Spin-Feldeffekttransistor (FET) nach Datta und Das sowie der Spin-Metall-Oxid-Halbleiter-FET von Sugahara und Tanaka. Für diese Bauteilkonzepte müssen jedoch vier grundlegende Komponenten beherrscht werden: Die Spin-Information muss in den Halbleiter eingebracht (Spin-Injektion), transportiert sowie evtl. manipuliert (Spin-Transport & Spin-Manipulation) und final wiederum detektiert (Spin-Detektion) werden. Für die Integration dieser Bauelemente in die bestehende komplementäre Metall-Oxid-Halbleiter-Technologie ist eine elektrische Spin-Injektion bzw. Spin-Detektion notwendig. Die Realisierung von halbleiterbasierten spintronischen Bauelementen erfordert allerdings ein Materialsystem, das gute Spin-Transporteigenschaften sowie eine starke Spin-Bahn-Wechselwirkung für eine potenzielle Spin-Manipulation aufweist. Als vielversprechendes System hat sich hier das zwei-dimensionale Lochgas (engl. „two-dimensional hole gas“, 2DHG), welches in einer Si1-xGex/Ge/Si1-xGex Heterostruktur gebildet wird, erwiesen. Trotz der guten Eignung dieses Systems konnte bisher noch keine elektrische Spin-Injektion demonstriert werden, hauptsächlich wegen der Schwierigkeit, zuverlässige ferromagnetische Kontakte mit dem vergrabenen 2DHG herzustellen. Diese Arbeit befasst sich nun mit der elektrischen Spin-Injektion und Spin-Detektion in ein hochbewegliches (µ = (3,02 ± 0,01) ⋅ 10^4 cm^2/Vs) Ge 2DHG. Die für das Ge 2DHG zugehörige Si1-xGex/Ge/Si1-xGex Heterostruktur wurde dabei mittels Molekularstrahlepitaxie epitaktisch auf einem Si-Substrat gezüchtet. Um dieses Ziel zu erreichen, werden verschiedene Untersuchungsschwerpunkte adressiert. Zunächst werden zur Optimierung der Spin-Transporteigenschaften unterschiedliche Designs der Si1-xGex/Ge/Si1-xGex Heterostruktur auf der (100) Kristallorientierung untersucht. Dazu wurden anhand von Hall-Strukturen Tieftemperaturmagnetwiderstandsmessungen durchgeführt. Hierbei werden Shubnikov-de Haas Oszillationen beobachtet, aus denen die Ladungsträgerdichte, effektive Masse und Quantenstreuzeit des Ge 2DHGs extrahiert werden. Das daraus resultierende optimierte Design mit einer Modulationsdotierung von N_A = 5 ⋅ 10^17 cm^-3 und einer Ge-Quantentopf (engl. „quantum well“, QW) Dicke von d = 15 nm wird dann auf die (111) Kristallorientierung übertragen. Für die elektrische Spin-Injektion und Spin-Detektion werden als ferromagnetischen Kontakt dünne Mn5Ge3-Schichten, die mittels Interdiffusion direkt in den Ge-QW wachsen, benutzt. Dazu wird vor der Bildung der Kontakte die gesamte Si1-xGex-Deckschicht oberhalb des Ge-QWs mithilfe eines Trocken-Ätzprozesses entfernt. Zur Untersuchung der magnetischen Eigenschaften werden die so hergestellten Mn5Ge3-Mikromagnete mit einem supraleitenden Quanteninterferenzmagnetometer analysiert. Dabei konnte nur für die (111) Kristallorientierung die ferromagnetische Natur der gewachsenen Mn5Ge3-Schicht nachgewiesen werden. Durch die Variation der Formanisotropie ergeben sich unterschiedliche Koerzitivfeldstärken. Der Nachweis der elektrischen Spin-Injektion erfolgt schließlich anhand von Magnetwiderstandsmessungen an lateralen Mn5Ge3/Ge 2DHG/Mn5Ge3 Spin-Ventil Bauelementen. Dazu werden die zuvor untersuchten ferromagnetischen Mn5Ge3-Kontakte in einem Abstand von ca. l ≈ 135 nm im vergrabenen Ge-QW platziert. Die Experimente zeigen einen Riesenmagnetowiderstand (engl. „giant magneto resistance“, GMR) als Nachweis einer erfolgreichen elektrischen Spin-Injektion. Neben der elektrischen Spin-Injektion beinhaltet das auch den Spin-Transport im Ge 2DHG sowie die finale Spin-Detektion am zweiten ferromagnetischen Mn5Ge3-Kontakt. In Übereinstimmung zu den Spin-Transportuntersuchungen zeigt das GMR-Signal eine starke Abhängigkeit von der Temperatur und konnte bis zu einer maximalen Temperatur von T = 13 K beobachtet werden. Neben der elektrischen Spin-Injektion und Spin-Detektion wird für die Realisierung von Spin-Transistoren eine funktionierende Gate-Technologie vorausgesetzt. Um diese zu demonstrieren, werden zunächst auf Basis des Ge 2DHGs klassische modulationsdotierte Feldeffekttransistoren (MODFET) hergestellt und elektrisch charakterisiert. Mit einem An-Aus-Verhältnis von I_ON/I_OFF = 3,2⋅10^6 bei einer Steilheit von SS = 64 mV⁄dec könnte der Ge 2DHG MODFET unabhängig von der Halbleiter-Spintronik auch für zukünftige Tieftemperaturanwendungen interessant sein. Der Spin-FET nach Datta und Das würde dann durch das Tauschen der Source-Drain-Kontakte in ferromagnetische Mn5Ge3-Kontakte entstehen. Technologisch bedingt sind im Rahmen dieser Arbeit allerdings nur Transistoren mit einer minimalen Gate-Länge von L = 1 µm herstellbar. Da der Spin im Ge 2DHG über diese Länge nicht transportiert werden kann, ist die Realisierung eines Spin-Transistors technologiebedingt nicht möglich.

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