06 Fakultät Luft- und Raumfahrttechnik und Geodäsie

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Institute: search.filters.UBSInstitut.Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt e. V. (DLR)Start date: 2009End date: 2009

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    ItemOpen Access
    Measurement of soot precursor particles under atmospheric and low pressure conditions by means of time-of-flight mass spectrometry
    (2009) González Baquet, Tania; Aigner, Manfred (Prof. Dr.-Ing.)
    During the last decades a great progress has been achieved in the understanding of the combustion of hydrocarbons. The gas phase reactions governing the first steps in the combustion process are well understood. The existing models describing the growth of soot particles and the formation of soot aggregates are widely accepted, as well. However, the so-called inception, i.e. the mechanism leading to the formation of the first solid particles from gas phase molecules, is still a controversial issue. This is mainly due to the lack of adequate experimental techniques capable of detecting particles in the low nanometer range like those created in the nucleation process in flames. At present most of the combustion models stress the importance of PAH formation and growth in the soot formation process. Other models, however, propose a soot formation mechanism based on the formation of large three dimensional structures without crystallinity. In the present work, the detection and characterization of soot precursor particles, as transition species between gas phase molecules and solid soot particles in the combustion process, is attempted by means of mass spectrometry. To this end a ”custom-built” reflectron time-of-flight mass spectrometer of high sensitivity and with a large mass range is used. Measurements are carried out in different premixed ethylene laboratory flames at different pressures and in a wide range of stoichiometries. Additionally, the exhaust of a gasoline and a diesel engine is investigated. These measurements require the development of a sampling technique capable of transporting the sample from atmospheric conditions to the high vacuum of the mass spectrometer. The resulting fast pulsed sampling system minimizes undesirable sampling line effects while it enables the generation of an optimized molecular beam. Photo ionization of the sample is provided by an excimer laser. The main findings of this work can be summarized as follows: 1. Different types of soot precursor particles can coexist in the flame. For the first time two different types of soot precursor particles with diameters ranging from approximately 1 to 5 nm have been simultaneously detected. The different soot precursor particle modes, in the following referred to as mode A and mode B, show different features. Thus, the existence of at least two different types of soot precursor particles is postulated. Mode A particles are found in a wide range of flame stoichiometries. They are characterized by an ionization order close to two and show a fragmentation threshold of around 0.12 MW/cm2. These particles are considered amorphous, more characteristic of low temperature flames and associated to the soot precursor particles described by D’Alessio et al.. Mode B particles are only observed in a limited stoichiometric range associated with rather high flame temperatures. Mode B particles show an ionization order close to one and a relatively high fragmentation threshold close to 2.24 MW/cm2. These particles are considered to be similar to the ones described by Dobbins et al., i.e. stacks of planar PAHs. 2. Soot precursor particles, although considered to be very reactive, can survive the flame and be emitted. 3. Soot precursor particles are found in significant amounts only at flame stoichiometries above the soot threshold. The lower stoichiometric limit for particle generation is still an issue discussed in the combustion community. All results of this study indicate that the onset of particle formation takes place at flame stoichiometries close to the soot threshold. Consequently, the emission of soot precursor particles seems not to be an outstanding problem in the case of gasoline combustion engines, since the latter work under fairly stoichiometric burning conditions and are characterized by a homogeneous fuel-mixture. This is confirmed by the measurements carried out in the exhaust gas of a gasoline generator. Conventional diesel engines work under globally lean burning conditions but are characterized by a heterogeneous fuel-mixture. Consequently, high particle emissions are expected. The measurements carried out in the exhaust gas of a diesel generator, however, show negligible soot precursor particle emissions. In this case soot precursor particles are oxidized due to the excess of oxygen in the exhaust gas. Soot precursor particle losses due to coagulation with soot particles are also expected. This work demonstrates the utility of time-of-flight mass spectrometry for the detection and study of soot precursor particles. The experimental data presented in this thesis provide new information about the transition region between gas phase molecules and soot particles in the combustion process. This improves the understanding of the soot formation process and stimulates the revision of current combustion models.
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    ItemOpen Access
    Experimentelle Untersuchungen und Analyse zum Einfluss der Brennstoffzusammensetzung auf das Zündverhalten von gasturbinen-typischen Vormischbrennern
    (2009) Koch, Andreas; Aigner, Manfred (Prof. Dr.)
    In stationären Gasturbinen ist wegen der strengen Emissionsvorgaben insbesondere der Stickoxide die magere Vormischverbrennung weit verbreitet. Die gute Vermischung von Brennstoff und Luft vor der Verbrennung reduziert lokale Flammentemperaturen und damit die Bildung von Stickoxiden. Gleichzeitig ist dieses System jedoch anfällig für Flammenrückschläge und Selbstzündung. Beide Prozesse können zu Schäden oder gar der Zerstörung der Brenner führen.Ziel der vorgestellten Arbeit ist es, den Selbstzündprozess besser zu verstehen und einen Beitrag zur Vorhersage von Selbstzündungen zu leisten. Der Einfluss der Gaszusammensetzung auf den Zündprozess ist dabei von zentraler Bedeutung. In der vorliegenden Arbeit wurde der Selbstzündprozess in Hochdruckexperimenten unter gasturbinen-relevanten Bedingungen untersucht. Für die Messungen wurde ein generischer Brenner mit seitlicher Eindüsung des Brennstoffes von etwa 450 K und in variierter Zusammensetzung eingesetzt. Die Vormischzone des Brenners war optisch zugänglich. Die Selbstzündung wurde durch Erhöhung der Vorwärmtemperaturen hervorgerufen und durch eine Hochgeschwindigkeitskamera aufgezeichnet. Mit dieser Methode wurden Selbstzündungen für Drücke zwischen 5 und 30 bar sowie Vorwärmtemperaturen der Luft zwischen 800 und 1150 K erfasst. Der Einfluss der Gaszusammensetzung wurde durch die Zugabe von bis zu 25 Volumenprozenten Propan zu Erdgas vom Typ H untersucht. Über eine detaillierte Analyse der beteiligten chemischen Reaktionen, insbesondere für die längerkettigen Kohlenwasserstoffe, konnten die wichtigsten Spezies und Reaktionspfade der Oxidation längerkettiger Kohlenwasserstoffe identifiziert werden. Basierend auf den durchgeführten Experimenten und der begleitenden Studie des Reaktionsverlaufes wird eine Methode vorgestellt, die es erlaubt, den Einfluss der Turbulenz auf die Selbstzündung zu beschreiben. Da hierzu eine möglichst exakte Beschreibung der Vermischung innerhalb der turbulenten Strömung notwendig ist, wurde die Mischströmung aus Brennstoff und Luft mithilfe von Laserinduzierter Fluoreszenz (LIF) vermessen. Die Ergebnisse dieser Messungen erlaubten eine Validierung der numerischen Simulation der Mischströmung und die Ermittlung des meist geeigneten Modells im Hinblick auf die Rechendauer und die Übereinstimmung von Experiment und Simulation. Im Experiment sank die Luftvorwärmtemperatur, bei der erstmalig Zündungen im Mischkanal auftreten, mit zunehmendem Druck, erhöhte sich die Luftvorwärmtemperatur mit zunehmender mittlerer Strömungsgeschwindigkeit im Kanal und sank mit zunehmendem Äquivalenzverhältnis. Fügte man bei gleichem Äquivalenzverhältnis Propan zum Erdgas hinzu, so sank die für die Zündung notwendige Vorwärmtemperatur der Luft. Diese Abhängigkeit der Selbstzündung von Druck, Temperatur und Zusammensetzung bestätigt die Vorhersagen des betrachteten Reaktionsmechanismus in Hinblick auf die Zündverzugszeiten homogener Gemische. Im turbulent durchströmten Mischkanal sind die chemischen Reaktionen vom Mischungsprozess überlagert. Diese Wechselwirkung bestimmt neben dem Mischungsgrad die Temperatur und Zusammensetzung orts- und zeitabhängig im Mischkanal. Aus der Berechnung der Zündverzugszeiten für verschiedene Kombinationen von Gaszusammensetzung und Temperatur im Mischkanal lässt sich ein schnellstzündendes Gemisch aus Brennstoff und Luft in Abhängigkeit der Eintrittsbedingungen der beiden Teilströme ableiten. Das schnellstzündende Gemisch wird von den Eintrittsbedingungen von Luft und Brennstoff, insbesondere deren Eintrittstemperatur bestimmt. Die längerkettigen Kohlenwasserstoffe mit ihren besonderen Charakteristika in der Niedertemperaturoxidation, die als "cool flames" und "negative temperature coefficient (NTC)" bezeichnet werden, zeigen große Variationen in der Zusammensetzung der schnellstzündenden Mischung aus Brennstoff und Luft. Die Anwendung des vorgestellten Reaktionsmechanismus demonstriert, dass insbesondere die Wahl der Eintrittstemperaturen im Verhältnis zum Temperaturbereich des NTC-Verhaltens bestimmen, ob ein fettes oder mageres Brennstoff-Luft-Gemisch schneller zündet. Hieran wird der Hauptunterschied der Zündeigenschaften von Methan und längerkettigen Kohlenwasserstoffen deutlich. Diese Unterschiede führen bei längerkettigen Kohlenwasserstoffen im Niedertemperaturbereich, der typischerweise unterhalb von 900 K liegt, zu sehr viel kürzeren Zündverzugszeiten. Sowohl experimentell als auch numerisch konnte der Einfluss der längerkettigen Kohlenwasserstoffe auf die Selbstzündung belegt werden. Die Selbstzündung trat dabei im typischen Vorwärmtemperatur- und Druckbereich von Gasturbinenbrennern bei deutlich geringeren Temperaturen auf als dies durch einige der etablierten Reaktionsmechanismen vorhergesagt wurde. Innerhalb der hier vorgestellten Untersuchungen konnte ein Reaktionsmechanismus identifiziert werden, der angemessen die experimentell ermittelten Zusammenhänge zur Selbstzündung beschreibt.