Universität Stuttgart
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Item Open Access Niedertemperaturabscheidung von Dünnschicht-Silicium für Solarzellen auf Kunststofffolien(2003) Koch, Christian; Werner, Jürgen H. (Prof. Dr. rer. nat. habil.)Flexible Silicium Dünnschichtsolarzellen auf preiswerten Plastikfolien erlauben eine deutliche Senkung der Kosten für großflächige Fotovoltaik. Jedoch begrenzen Kunststoffsubstrate wie PET wegen ihrer geringen thermischen Stabilität die maximale Prozesstemperatur auf 80°C. Mit dieser Einschränkung gelang es bisher nicht, amorphes Si mit ausreichender Materialqualität für effiziente Solarzellen herzustellen. Entgegen diesen Erfahrungen berichtet die vorliegende Arbeit zum ersten Mal über die reproduzierbare Abscheidung von protokristallinem Si mit herausragenden elektronischen Eigenschaften bei einer Substrattemperatur von 75°C, auf PET Substrate abgestimmtes thermisches Ausheilen von dotiertem und undotiertem amorphem Si mit einer unerwartet starken Materialverbesserung und die Kombination der besonderen elektronischen und optischen Eigenschaften von protokristallinem und amorphem Si in einer einzigen Solarzelle. Die Summe dieser Ergebnisse ermöglicht die Realisierung einer sogenannten protomorphen (protokristallin+amorph) Solarzelle mit einem Wirkungsgrad von 5.0 % auf PET Folie. Eine eingehende Untersuchung der amorph/nanokristallinen Phasengrenze von Si kennzeichnet das an der Phasengrenze gewachsene protokristalline Si als ein Material, das auch bei geringen Substrattemperaturen in einem schmalen Raum der Wachstumsparameter Substrattemperatur, Wasserstoffverdünnung der Prozessgase, Wachstumsrate und Wachstumszeit mit herausragenden Materialeigenschaften für den Einsatz in Solarzellen realisierbar ist. Als Ursache für die hohe elektronische Qualität und Stabilität von protokristallinem Si zeigt sich die gegenüber amorphen Schichten um Größenordnungen geringere Defektdichte und eine deutlich gesteigerte atomare Nahordnung der nach wie vor als amorph identifizierten Struktur. Die optischen Eigenschaften von protokristallinem Si mit einer gegenüber amorphen Schichten fast ausschließlich im langwelligen Bereich des Sonnenspektrums verringerten Absorption befürworten den Einsatz von protokristallinem Si als Absorber in Mehrfachstrukturen, bei denen zwei oder mehr Zellen direkt aufeinander gewachsen werden. Mit protokristallinem Si als Absorber für kurzwelliges Licht in der dem einfallenden Licht zugewandten Zelle, und einem amorphen Absorber in der darunter liegenden Zelle zur Absorption von langwelligem Licht erreichen protomorphe Mehrfachzellen eine optimale photovoltaische Umwandlung des gesamten sichtbaren Bereiches des Sonnenspektrums. Das für den protomorphen Zelltyp neben protokristallinem Si verwendete amorphe Si weist bei den geforderten geringen Substrattemperaturen unter 80°C nach der Herstellung unzureichende elektronische Eigenschaften auf. Die elektrische Leitfähigkeit der Dotierschichten liegt um Größenordnungen unter den Werten, wie sie für effiziente Solarzellen notwendig sind. Die Fotoempfindlichkeit der undotierten amorphen Schichten ist ebenfalls viel zu gering für Zellen mit hohem Wirkungsgrad. Thermisches Ausheilen der gewachsenen amorphen Schichten bei Temperaturen von 110-120°C, welche unter dem Erweichungspunkt von PET liegen, erweist sich als eine Nachbehandlung, welche die elektronische Qualität für den Einsatz in protomorphen Zellen mit hohem Wirkungsgrad ausreichend steigert: Beim thermischen Ausheilen steigt die Leitfähigkeit der Dotierschichten um zwei bis drei, die Fotoempfindlichkeit der undotierten Schichten um ein bis zwei Größenordnungen. Ein eigens entwickeltes numerisches Modell identifiziert die atomaren Vorgänge, die zu den starken Veränderungen der elektronischen Qualität beim thermischen Ausheilen führen. Die Simulation der Änderungen in den elektronischen Eigenschaften ermöglicht die Bestimmung der am Ausheilvorgang beteiligten Aktivierungsenergien. Daraus leitet sich ab, dass atomarer Wasserstoff thermisch aktiviert durch das Si Netzwerk zu offenen Si-Bindungen diffundiert, die davon gebildeten Defekte chemisch absättigt und so elektrisch passiviert. Als Summe der Studien an dotiertem und undotiertem Si der amorphen und protokristallinen Phase und dem daraus abgeleiteten Zellaufbau präsentiert die vorliegende Arbeit eine protomorphe Zweifachzelle mit einem Wirkungsgrad von 5.0% auf flexibler PET-Folie. Weitere Varianten des protomorphen Zellkonzeptes von Einfachzellen mit einer Wachstumszeit von wenigen Minuten für maximalen Produktionsdurchsatz bis hin zu aufeinander gewachsenen Vierfachstrukturen mit einer Photospannung über 3.1 Volt für die elektrische Versorgung von z.B. mobilen Kleingeräten beweisen sich als vielversprechendes Konzept, Solarzellen auf preiswerten Kunststoffsubstraten mit hohem Wirkungsgrad zu realisieren.