Universität Stuttgart
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Item Open Access Entwicklung laserspektroskopischer Methoden zur Analyse der Verdunstungseigenschaften von Brennstofftropfen(Stuttgart : Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt, Institut für Verbrennungstechnik, 2021) Werner, Stefanie; Riedel, Uwe (Prof. Dr. rer. nat.)Die steigenden Emissionen des klimaschädlichen Treibhausgases CO2 durch die Verbrennung von fossilen, endlichen Energieträgern müssen möglichst schnell und nachhaltig reduziert werden. Ein vielversprechender Lösungsansatz zur Reduzierung der Schadstoffemissionen bei der Verbrennung liegt in dem Einsatz von alternativen und erneuerbaren Brennstoffen. Als Energieträger bieten sich auf Grund ihrer hohen Energiedichte vor allem flüssige Brennstoffe an. Diese werden typischerweise durch Druckzerstäubung in die Brennkammer eingebracht, verdunstet und dann mit dem Oxidationsmittel vermischt und verbrannt. Die Verdunstung der kleinen Brennstofftropfen des sogenannten Sprays ist von entscheidender Bedeutung für den Gesamtverbrennungsprozess in Verbrennungsmotoren und Gasturbinen. Im Allgemeinen bestimmt die Verdunstungsrate die Verbrennungsrate. Daher sind Modelle notwendig, die eine genaue Vorhersage der Brennstoffverdunstung ermöglichen. Zur Validierung dieser Modelle werden quantitative Messungen unter genau definierten Randbedingungen benötigt. Da die Prozesse in technischen Brennkammern sehr komplex sind, werden Experimente zur Tropfenverdunstung häufig mit linearen, monodispersen Tropfenketten durchgeführt, um die Kopplung zwischen den verschiedenen Effekten zu minimieren. Durch die geringe Größe der Tropfen (typischerweise wenige hundert Mikrometer oder weniger), erfordert die experimentelle Untersuchung eine hohe räumliche Auflösung. In dieser Arbeit wurden quantitative, laseroptische Messtechniken mit hoher räumlicher Auflösung zur experimentellen Untersuchung der Tropfenverdunstung an monodispersen Tropfenketten entwickelt. Mit den Messtechniken wurden Validierungsdaten für die Verdunstungseigenschaften von verschiedenen Brennstoffen bestimmt. Konzentrationsmessungen von verdunsteten Kohlenwasserstoffen wurden unter Verwendung von Infrarot-Laserabsorptionsspektroskopie und laserinduzierter Fluoreszenzspektroskopie (LIF) durchgeführt. Tropfenketten wurden mit einem Tropfenkettengenerator erzeugt, welcher vertikal in einem Strömungskanal installiert wurde. Die untersuchten Brennstoffe waren Cyclohexan, iso-Octan, n-Heptan, n-Pentan, 1-Butanol und Anisol. Der Strömungskanal wurde mit einer laminaren Luftströmung bei verschiedenen Temperaturen (313 K - 430 K) durchströmt. Da die untersuchten Tropfen einen Durchmesser in der Größenordnung von 120 bis 160 µm hatten und die Konzentrationsgradienten nahe der Tropfenoberfläche groß waren, war eine hohe räumliche Auflösung der Messtechniken erforderlich. Die Absorptionsmessungen wurden mit der Infrarotstrahlung eines HeNe-Lasers bei λ = 3,39 µm durchgeführt, um die CH-Streckschwingung der Kohlenwasserstoffe anzuregen. Die für die Quantifizierung der Brennstoffkonzentrationen benötigten Absorptionsquerschnitte wurden in einer beheizten Gaszelle für Temperaturen von 300 K - 773 K bestimmt. Die räumliche Auflösung im Strömungskanal betrug < 50 µm über eine Länge von 2 mm (Halbwertsbreite). Durch die Zylindersymmetrie und gute Stabilität der Tropfenketten konnten zeitliche Mittelungs- und Tomografieverfahren angewandt werden. Hierdurch konnten radiale Konzentrationsprofile an mehreren Positionen im Strömungskanal erhalten werden. Aus dem Anstieg der Dampfkonzentration an verschiedenen Messpositionen konnte die Verdunstungsrate bestimmt werden. Die Verdunstungsraten wurden in Abhängigkeit von der Mantelstromtemperatur (313 K - 430 K), der Tropfengeschwindigkeit (8 m/s - 23 m/s), der Tropfenerzeugungsfrequenz (12 kHz - 75 kHz) und dem Tropfenabstand (300 µm - 685 µm) gemessen. Im untersuchten Temperaturbereich steigt die Verdunstungsrate des Brennstoffs linear mit der Temperatur an. Die Reihenfolge der Brennstoffe in Bezug auf die Verdunstungsrate entspricht den Siedepunkten der einzelnen Brennstoffe. Da technische Brennstoffe häufig eine Mischung mehrerer Komponenten sind, ist die Untersuchung von Brennstoffgemischen von großem Interesse. Daher wurde ein Messverfahren entwickelt, um binäre Gemische zu untersuchen. Das Verfahren wurde verwendet, um eine Mischung aus Cyclohexan und Anisol zu untersuchen. Zwei Messtechniken - laserinduzierte Fluoreszenz (LIF) und Infrarot Absorptionsspektroskopie - wurden verwendet, um beide Spezies zu messen. Um λ = 3,39 µm ist der Absorptionsquerschnitt von Cyclohexan um etwa den Faktor 8 größer als von Anisol. Im untersuchten Fall war die Konzentration aufgrund des höheren Dampfdrucks ebenfalls deutlich größer. Daher konnte das Infrarot-Absorptionssignal praktisch ausschließlich Cyclohexan zugeordnet werden. Anisol hat bei Anregung bei λ = 266 nm eine sehr gute Fluoreszenzquantenausbeute, während Cyclohexan keine Fluoreszenz zeigt. LIF ermöglicht daher die Quantifizierung von Anisol (oder anderen Aromaten) ohne Interferenz durch Kohlenwasserstoffe. Es wurde ein Messverfahren entwickelt, welches Halationseffekte vermeidet, die typischerweise in planaren LIF-Experimenten an Tropfenketten auftreten. Kalibrationsmessungen, die im gleichen Strömungskanal durchgeführt wurden, ermöglichten die Quantifizierung der verdunsteten Anisolkonzentrationen. Die räumliche Auflösung betrug 80 µm. Ähnlich wie bei den Einzelkomponentenmessungen wurden Verdunstungsraten bestimmt. Wie aufgrund des niedrigeren Dampfdrucks zu erwarten, ist die Verdunstungsrate von Anisol niedriger als die von Cyclohexan. Die Verdunstungsrate von Cyclohexan in der binären Mischung stimmt gut mit den Einzelkomponentenmessungen überein. Das entwickelte Messverfahren ist sehr vielversprechend für weitere Untersuchungen an Mehrkomponentenmischungen. In dieser Arbeit konnte damit erstmals mit hoher räumlicher Auflösung die Verdunstung von Brennstoffkomponenten mittels Absorptionsspektroskopie in der Nähe von Brennstofftropfen untersucht werden. Zusätzlich wurden in Kombination mit laserinduzierter Fluoreszenzspektroskopie Messungen an binären Mischungen durchgeführt. Damit steht ein wertvoller Datensatz zur Validierung von numerischen Simulationen zur Verfügung.Item Open Access From ground state properties to high energy spectroscopy : extending the application of DMFT for correlated quantum materials(2020) Schmid, Michael; Daghofer, Maria (Prof. Dr.)Strongly correlated electron systems exhibit rich physical phenomena reaching from superconductivity, Kondo- and, Mott physics to novel magnetic phases, which lie beyond most single-particle approaches such as density functional theory (DFT) or static mean-field theory. For many transition metal oxides (TMOs) such as Ca2RuO4 or LiV2O4 this is often a result of the partially filled d shells, leading to many-body wave functions, which cannot expressed as a single-slater determinant. Moreover, within this compounds there is often no clear hierarchy of energy scales, e.g. strong spin-orbit coupling, Hund’s coupling, and crystal-field splitting, making the description with minimal models difficult. The breakdown of the single-particle picture triggered the development of numerous numerical methods (DMFT, DMRG, VCA, . . . ) within the last decades, all aimed at tackling the aforementioned phenomena with complementary approximations. One of the most prominent methods for describing real compounds has become dynamical mean-field theory (DMFT), which in many cases has proven to describe local electronic phenomena in good agreement with experimental results. In this thesis we perform state of the art DFT+DMFT calculations in its single shot approach to complement theoretical k-resolved one-particle spectral functions to neutron and x-ray diffraction experiments on Ca2RuO4 . In the experiment small DC currents were applied to a Ca2RuO4 single-crystal resulting in the stabilization of new nonequilibrium phases. Based on experimentally refined structures, DFT calculations are performed to extract a tight binding model by projecting the correlated t2g -subspace onto maximally localized Wannier orbitals. Within our DMFT calculations spin-orbit coupling (SOC) and the spherical invariant Coulomb interaction are added to calculate spectral functions. The results indicate a semimetalic state with partially gapped Fermi surface in the nonequilibrium phases with elongated RuO6 octahedra. Additionally, we extend the DFT+DMFT scheme by a discretization scheme to obtain core-level spectroscopy data, such as XAS or RIXS spectra. This concept is based on the discretization of the DMFT hybridization function to construct an Anderson impurity model of finite bath sites. The discretized model is then extended by the core levels and core-valence interaction. To include sufficiently large amounts of bath sites, despite using an exact diagonalization (ED) solver, we choose the natural orbital basis as the single particle basis of choice to compute RIXS and XAS spectra.Item Open Access X-ray and Raman scattering studies of novel phases in 3d and 4d transition metal oxides(2020) Fürsich, Katrin; Keimer, Bernhard (Prof. Dr.)Item Open Access Deposition and characterization of multi-functional, complex thin films using atomic layer deposition for copper corrosion protection(2022) Dogan, Gül; Schütz, Gisela (Prof. Dr.)This thesis focuses on ALD thin film protection properties against corrosion of copper to develop an understanding of material interface properties and to develop novel thin films processes. This understanding is then applied to enhance materials with potential use in semiconductor devices. The main research objectives are listed below: Understanding corrosion protection properties of ALD thin films: - Development of protective thin films by combining different oxide layers - To characterize the protection properties at high temperatures and in aggressive environments, - To understand the interaction of copper and ALD protection layers when exposed to high temperatures, - Finding the optimum deposition parameters to achieve defect-free thin layers for best corrosion protection Application of ALD oxide thin films for copper corrosion protection in semiconductor devices: - Structuring the ALD thin films to make reliable interface for copper-copper interconnects with micromachining methods such as laser drilling and plasma etching - To remove ALD layers in a localized, selective way without degradation of the underlying copper layerItem Open Access Phase-space resolved decay rates of driven systems near the transition state(2020) Feldmaier, Matthias; Main, Jörg (Prof. Dr.)Die Bewegung einzelner Atome oder Moleküle bei chemischen Reaktionen lässt sich in vielen Fällen durch klassische Mechanik auf einer Born-Oppenheimer Potentialfläche beschreiben. Hierbei sind die Reaktanten oft durch eine Rang-1 Barriere von den Produkten getrennt. Eine solche Barriere ist durch einen instabilen Freiheitsgrad, die Reaktionskoordinate und eine gegebene Anzahl an stabilen Freiheitsgraden, die orthogonalen Moden, charakterisiert. Eine reagierende Trajektorie wird die Barriere meist in der Sattelregion, d. h. in einer direkten Umgebung des Sattels, überqueren. Diese Region fungiert als Flaschenhals für die Reaktion. Im Rahmen der Theorie der Übergangszustände (engl. transition state theory, TST) können Reaktionsraten über den Fluss reaktiver Trajektorien durch eine nur einmal durchstoßene Trennfläche (engl. dividing surface, DS) berechnet werden. Eine solche Trennfläche ist an der normal hyperbolischen invarianten Mannigfaltigkeit (NHIM) des Sattels verankert und trennt das System in Reaktanten und Produkte. Die NHIM ist dabei ein spezieller Unterraum des vollen Phasenraums und enthält Trajektorien, welche für alle Zeiten an die Sattelregion gebunden sind. Da diese Trajektorien somit weder zur Reaktanten- noch zur Produktseite gehören, bildet die NHIM einen Übergangszustand (engl. transition state, TS) der Reaktion. Für getriebene Systeme ist dieser zeitabhängig. In dieser Arbeit werden anhand eines zweidimensionalen, getriebenen Modellsystems mehrere Methoden zur Berechnung von NHIM und DS im Phasenraum vorgestellt. Basierend auf der Dynamik in einer direkten Umgebung der NHIM werden außerdem verschiedene Ansätze zur Berechnung des zugehörigen Zerfalls der Reaktantenpopulation nahe des TS diskutiert. Anschließend werden die vorgestellten Methoden auf ein realistischeres chemisches Modell angewandt, der getriebenen LiCN <-> LiNC Isomerisationsreaktion. Ein wichtiges Resultat hierbei ist, dass das externe Treiben dieses Systems einen großen Einfluss hat, sowohl auf die Dynamik von Trajektorien in der NHIM, als auch auf den zugehörigen Zerfall der Reaktantenpopulation nahe des TS.Item Open Access Calculation of pure substance and mixture viscosities using PCP-SAFT and entropy scaling(Stuttgart : Universität Stuttgart, Institut für Technische Thermodynamik und Thermische Verfahrenstechnik, 2020) Lötgering-Lin, Oliver; Gross, Joachim (Prof. Dr.-Ing.)Item Open Access Granular architectures : granular materials as "designer matter" in architecture(Stuttgart : Institute for Computational Design and Construction, University of Stuttgart, 2020) Dierichs, Karola; Menges, Achim (Prof.)The thesis investigates designed granular materials in architecture. Granular materials are defined as high numbers of particles larger than a micrometre, between which mainly short-range repulsive contact forces are acting. In a designed granular material the geometry and material of the individual particle are determined by a designer. Consequently, the overall granular material can have characteristics which are novel in comparison to non-designed granular materials. In architecture, designed granular materials are understood to have new characteristics which fulfil specific architectural performance criteria. The relevance of designed granular materials in architecture is threefold. All granular materials are both fully recyclable and reconfigurable due to the fact that the individual particles are in no way bound to each other. These first two aspects alone make any granular material, whether it is designed or not, a highly pertinent strand of architectural design research. However, designed granular materials, in addition to being recyclable and reconfigurable, bear the potential for the development of entirely novel material behaviours. In the context of architecture, designed granular materials can be considered as a form of "material systems", and more specifically as a sub-group of "aggregate systems". In the wider transdisciplinary context, designed granular materials for architecture can be considered a form of "designer matter (DM)". "Designer matter (DM)" is understood as matter which is designed in its structural characteristics at its mesoscale rather than its macro- or its microscale. The current state of research into designed granular materials is presented for both architecture and granular physics, on a conceptual as well as on a project-based level. In this context the thesis aims to establish and validate a first version of a comprehensive design system for exploring designed granular materials in architecture and for interfacing with granular physics. The research development of this thesis is presented and evaluated with respect to the practical, methodological and conceptual foundations which have been laid during this phase. The methods are introduced in terms of methodological frameworks, tools and techniques and the applied research methodology. The core part of the thesis comprises a design system with a related design system catalogue as well as two case studies. The design system is established for particle systems and for related construction systems. It formulates the basic system categories and corresponding parameters. The design system catalogue is presented in the appendix and summarizes tests which investigate individual aspects of the overall design system for particle and construction systems. Each of the two case studies explores the integration of a different set of design system categories. They were conducted both through full-scale prototypes and a related set of tests with statistical repetition. Case study 1 investigates vertical structures made from a designed granular material consisting of highly non-convex particles. Case study 2 combines two designed granular materials, one consisting of convex particles and the other of highly non-convex particles, in order to form spatial enclosures. The case studies are evaluated with respect to their practical, methodological and conceptual contributions to architectural design research. The thesis is summarized and its contributions are assessed in conclusion both with respect to the field of architecture and for the field of granular physics. Further research in the field of designed granular materials in architecture can be conducted on the practical, methodological and conceptual levels of design. On the practical level, in the area of particle systems the investigation of graded granular materials, of different mechanical properties of the particles' material or of designed granular materials consisting of particles with variable geometry is highly promising. In the area of construction systems, the development of behavioural models of robotic construction is very relevant. Another key direction is for the construction systems to become increasingly simple, while the particles are progressively designed to perform parts of the construction process by themselves. On the methodological level, the integration of "inverse" design methods is the logical next step. This can be done on the basis of the proposed design system. On the conceptual level, the framework of "designer matter (DM)" needs to be further established both as a transdisciplinary model and within the field of architecture. Only then can designed granular materials be fully discussed as one form of "designer matter (DM)" in architecture. Key to any further development of the overall research field is the integration of the two fields of architecture and granular physics.Item Open Access Terahertz and infrared spectroscopy of thin film cuprate superconductors(2021) Dawson, Robert David; Keimer, Bernhard (Prof. Dr.)Item Open Access Item Open Access Development of a passively Q-switched microchip laser operating at 914 nm for automotive lidar applications(2022) Nägele, Marco; Dekorsy, Thomas (Prof. Dr. rer. nat.)Die meisten Festkörperlaser besitzen Emissionswellenlängen oberhalb eines Mikrometers und können deshalb nicht für moderne Lidarsysteme in Kombination mit günstiger und weit etablierter siliziumbasierten Detektortechnologie verwendet werden. Ziel dieser Arbeit ist daher die Untersuchung und Realisierung eines passiv gütegeschalteten Nd3+:YVO4 Lasers bei einer Wellenlänge von 914nm für die Anwendung in einem automobilen Lidar Sensor. Zur Untersuchung der für die Lidaranwendung relevanten Laserparameter werden insgesamt drei experimentelle Resonatorkonfigurationen verwendet. Die Konfigurationen sind dabei so gewählt, dass die Laserparameter möglichst entkoppelt vom Gesamtsystem analysiert werden können. Experimentelle Untersuchungen zeigen, dass der quasikontinuierlich gepumpte Nd3+:YVO4 Laser Pulsdauern im einstelligen Nanosekundenbereich und Pulsenergien von knapp 40 μJ erreichen kann. Zudem lässt sich für eine mögliche Lidaranwendung die Repetitionsrate bis ungefähr 60 kHz über die verwendete Pumpleistung skalieren. Der Vergleich mit der Theorie basierend auf Ratengleichungen zeigt eine gute Übereinstimmung zum Experiment, woraus sich das zukünftige Potential des Lasers für mögliche Anwendungen abschätzen lässt. Über alle Untersuchungen hinweg konnte eine sehr gute Strahlqualität beobachtet werden, was in der Lidaranwendung ein hervorragendes Auflösevermögen verspricht. Neben der Betrachtung verschiedener Systemzusammenhänge mittels experimenteller Konfigurationen wird ein kompakter, monolithischer, passiv gütegeschalteter Demonstratoraufbau im Einzelpulsbetrieb bei einer Wiederholrate von 200 Hz präsentiert. Hierbei kommt als Pumplaser ein 808nm Breitstreifen-Diodenlaser zum Einsatz, welcher verglichen mit einem fasergekoppelten Laserdiodenmodul nicht nur ein deutlich kompakteres Gesamtsystem verspricht, sondern ebenfalls eine schmalere Linienbreite besitzt. Folglich kann das Gesamtsystem allein durch Anpassung des Pumplaserstroms und ohne aktive Temperaturstabilisierung in einem Temperaturbereich von 20-50 °C stabil betrieben werden. Zudem liefert der kurze Resonator des monolithischen Laserkristalls nicht nur kurze Pulsdauern, sondern ermöglicht ebenfalls den Betrieb auf einer einzelnen longitudinalen Mode und folglich spektrale Emissionsbandbreiten von wenigen Pikometern. Hierdurch ergibt sich für Langzeitmessungen über 60 Minuten eine hervorragende Stabilität der spektralen Eigenschaften, der Pulsenergie und der Pulsdauer.