Universität Stuttgart
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Item Open Access Chemical design and probing of novel molecular 2-qubit systems(2023) Schäfter, Dennis; Slageren, Joris van (Prof. Dr.)Item Open Access Molekulardynamische Simulation zu Fragen der smektischen Translationsordnung in thermotropen Flüssigkristallen(2021) Häge, Christian; Gießelmann, Frank (Prof. Dr.)Es wurden zwei Fragestellungen zur smektischen Translationsordnung von Flüssigkristallen bearbeitet. Der erste Teil der Arbeit befasst sich mit dem Einfluss der molekularen Ladungsanordnung von ionischen Flüssigkristallen auf deren Phasenverhalten. Der zweite Teil der Arbeit untersucht unter welchen Voraussetzungen die Gleichungen zur Bestimmung von Translationsordnungsparametern angewendet werden können und welche Rolle die molekulare Elektronendichteverteilung des Mesogens dabei spielt.Item Open Access Micellar lyotropic gels : the interplay between gel network and liquid-crystalline order(2021) Dieterich, Sonja; Gießelmann, Frank (Prof. Dr.)Surfactant based lyotropic liquid-crystalline (LLC) gels in the sense that genuine micellar LLC phases are immobilized by an interpenetrating gel network were practically unknown until 2016. This “blind spot” in the landscape of anisotropic gels has now been filled to a certain extent by the results of this dissertation. Following the rational design strategy to gel surfactant based LLC phases with the help of low molecular mass gelators (LMWGs), not only lamellar and hexagonal LLC gels, but also the very first example of micellar nematic gels were obtained. Furthermore, this work has led to first important insights into how the self assembly of the gel is directed and how the gel network and the LLC phase mutually influence each other in terms of structure and morphologyItem Open Access The electronic and geometric structure of chemically immobilised catalysts in mesopores(2023) Winkler, Mario; van Slageren, Joris (Prof. Dr.)Item Open Access Chemically active micromotors(2021) Yu, Tingting; Fischer, Peer (Prof. Dr.)Item Open Access Preparation and characterization of mesoscale confined materials for asymmetric catalysis(2024) Abitaev, Karina; Sottmann, Thomas (Apl. Prof. Dr.)Item Open Access Tailor-made methacrylate-based polymer foams via emulsion and foamed emulsion templating(2020) Dabrowski, Miriam Lucia; Stubenrauch, Cosima (Prof. Dr.)Inspired by studies on tissue engineering, this PhD thesis aims at synthesizing and characterizing methacrylate-based polymer foams with tunable pore structures. To reach this goal, two templating routes, namely emulsion templating and foamed emulsion templating, were combined with microfluidics. Two different templating routes were chosen to get access to different pore sizes without changing the monomer. The monomer used was 1,4-butanediol dimethacrylate (1,4-BDDMA). The liquid templates and the solid polymer foams were characterized via light microscopy and scanning electron microscopy (SEM) to prove the “templating effect”.Item Open Access Particle size-dependent phenomena of lyotropic colloidal graphene oxide liquid crystals(2024) Abele, Christina D.; Gießelmann, Frank (Prof. Dr.)Item Open Access Emulsion templating: unexpected morphology of monodisperse macroporous polymers(2021) Koch, Lukas; Stubenrauch, Cosima (Prof. Dr.)The polymerization and drying of monodisperse water-in-styrene/divinylbenzene (DVB) high internal phase emulsions (HIPEs) leads to monodisperse macroporous polystyrene (PS)/polydivinylbenzene (polyDVB). When the monomer-soluble azobisisobutyronitrile (AIBN) is used as initiator, spherical and interconnected pores and porous pore walls are obtained. In contrast, when the water-soluble potassium peroxodisulfate (KPS) is used, polyhedral and closed pores are obtained and the pore walls are comprised of two similar looking outer layers and one different inner layer. The aim of this work was to identify the mechanism (1) that transforms spherical droplets into polyhedral pores and (2) that creates a three-layered pore wall when the polymerization is initiated from the water/monomer interface with KPS. The styrene/DVB mass ratio and the KPS mass fraction were varied to test the existing hypothesis, i.e. an osmotic transport of DVB. Scanning electron microscopy (SEM) pictures revealed that the morphology of the samples does not change in the way it is expected if osmotic transport of DVB was the acting mechanism. Therefore, the existing hypothesis was rejected and a new explanation had to be found. Experiments in which the surfactant mass fraction βsurfactant was varied revealed that the relative size of the inner layer increases and the relative size of the outer layers decreases when βsurfactant is increased. Moreover, it was found that the outer layers are non-porous and that the inner layer is porous. With the help of a model ternary phase diagram consisting of styrene, surfactant, and PS, it was shown that the surfactant is not soluble in partially polymerized styrene/PS mixtures. The experimental results allow suggesting a mechanism that is based on surfactant diffusion. Since the polymerization starts at the water/monomer interface with KPS, a partially polymerized layer forms close to the interface. From this layer, surfactant molecules that are dissolved in the continuous phase diffuse either (1) to the water/monomer interface or (2) to the interior of the continuous phase. (1) Surfactant diffusion to the interface induces an overpopulation of surfactant. This enables the interface to increase its area, which, in turn, transforms the spherical droplets to polyhedral pores. (2) Surfactant diffusion to the interior of the continuous phase leads to an accumulation of surfactant, while the regions close to the interface become surfactant-free. When the surfactant is washed out during purification, a porous inner and two non-porous outer layers are obtained. Additionally, the mechanical properties of monodisperse macroporous PS/polyDVB were investigated. It was found that the samples are only elastomeric when the amount of DVB is low, while they are elastic-brittle for all other monomer compositions.Item Open Access Höhergeordnete Phasen smektischer Flüssigkristalle : Struktur und Ladungstransport(2021) Wurzbach, Iris; Gießelmann, Frank (Prof. Dr.)Gegenstand des ersten Teil der Dissertation war die Charakterisierung von unbekannten smektischen Phasen einer homologen Reihe von Terphenylen n-TPh-n (n = 8, 10, 16, 18). Hierbei zeigte sich, dass der Terphenyl-Kern getiltete smektische Phasen stark begünstigt. Durch die Orientierung der Proben in einem externen Magnetfeld konnten erstmals zweidimensionale Röntgendiffraktogramme an perfekten Monodomänen aufgenommen werden. Es zeigten sich hauptsächlich höhergeordnete SmF Phasen und kristalline smektische Phasen. Das Homologe mit den kürzesten Seitenketten 8-TPh-8 zeigte als einziges Material eine orthogonale SmBhex Phase, während das Homologe mit den längsten Ketten 16-TPh-16 die einzige fluide smektische Phase (SmC) aufweist. Der große Terphenyl-Kern scheint mit 18 π-Elektronen für die Anwendung als organische Halbleitermaterialien auf den ersten Blick geeignet, jedoch konnte mittels Röntgenbeugung gezeigt werden, dass die lateralen Molekülabstände mit 4,2 - 4,8 Å sehr groß sind, was den Transport von Ladungsträgern erschwert. Weitere Untersuchungen zeigten außerdem, dass die Lage der Molekülorbitale der Terphenyle für die Nutzung als halbleitende Schicht in FETs ungünstig ist. Im zweiten Teil der Arbeit lag der Fokus der Untersuchungen auf dem flüssigkristallinen Terthiophen 8-TTP-8, das bereits in der Literatur hohe Ladungsträgerbeweglichkeiten in Ti-me-of-Flight Experimenten zeigte. Für die Anwendung als aktive Schicht in FETs stellte sich heraus, dass mechanisches Scheren eine einfache und effektive Methode ist, smektische Flüssigkristalle als Filme auf den Substraten zu orientieren. So wurden Ladungsträgerbeweglichkeiten von bis zu 10^-3 cm2 V -1 s -1 in den höhergeordneten getilteten smektischen Phasen (SmF und G) gefunden. In der kristallinen Phase wurden sogar Werte bis zu 0,02 cm2 V -1 s -1 gemessen. Mechanisches Scheren in orthogonalen Richtungen über die Elektroden der FET Substrate erlaubte es, erstmals die Anisotropie der Ladungsträgerbeweglichkeit entlang oder senkrecht zur Tiltrichtung zu bestimmen. Diese „in plane“ Anisotropie war mit einem Wert von μǀǀ/μ⊥ = 2 - 5 überraschend hoch bei erstaunlich kleinem Tiltwinkel von nur 15°. Die hohe Anisotropie deutet darauf hin, dass die biaxiale Ordnung in getilteten smektischen Phasen direkt mit einer „face-on“ Orientierung der aromatischen Kerne verknüpft ist, die den Ladungstransport in Richtung des Tilts deutlich verbessert. Im dritten Teil der Arbeit wurde gezeigt, dass das Einbringen von smektischen Phasen in zylindrische Poren eine einfache Methode ist, eine reproduzierbare Orientierung nach dem Abkühlen aus der isotropen Phase zu gewährleisten. Die Aufnahme von Röntgendiffraktogrammen lieferte Hinweise auf eine radiale Anordnung der Mesogene, was den Transport von Ladungsträgern entlang der Porenachse ermöglicht. Mit Hilfe dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass höhergeordnete smektische Mesophasen kalamitischer Flüssigkristalle für die Anwendung als organische Halbleiter geeignet sind. Bereits ohne aufwändige Optimierungen wurden Ladungsträgerbeweglichkeiten in den Größenordnungen von kolumnaren Phasen gefunden. Die Einbringung von Schwefel als Heteroatom im aromatischen Kern führte zu einer deutlichen Verbesserung der Ladungstransporteigen-schaften. Auch zeigte sich, dass sich besonders getiltete smektische Phasen als 2D-Halbleiter eignen, da die „face-on“ Orientierung der Kerne die Ladungsträgerbeweglichkeit zusätzlich in Tiltrichtung erhöht.
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