Universität Stuttgart
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Item Open Access Magnetoelektrischer Effekt in metallischen Nanostrukturen : Ab-initio Elektronentheorie und atomistische Modellierung(2011) Subkow, Sergej; Fähnle, Manfred (Prof. Dr. rer. nat.)Der magnetoelektrische Effekt in metallischen Nanostrukturen wird untersucht. Dabei wird die Veränderung der magnetokristallinen Oberflächenanisotropieenergie dünner Metallfilme als Funktion externer elektrischer Felder im Rahmen der elektronischen Spindichtefunktionaltheorie berechnet. Dadurch wird eine Parametrisierung und Modellierung des Effekt in den Systemen möglich, die wegen ihrer größe einen direkten ab-initio Zugang ausschließen.Item Open Access Numerische Studien zur Rissausbreitung in dreidimensionalen komplexen Kristallstrukturen(2003) Rösch, FrohmutIn dieser Arbeit werden numerische Experimente zur Rissausbreitung im Modus I in einem dreidimensionalen ikosaedrischen Modellquasikristall präsentiert. Quasikristalle besitzen wohldefinierte atomare Ebenen und weisen atomare Cluster als elementare Bausteine auf. Der Einfluss dieser strukturellen Eigenschaften auf den dynamischen Bruch wird untersucht. Zu diesem Zweck werden verschieden orientierte Proben mit atomar scharfen Rissen versehen und anschließend durch lineare Skalierung des Verschiebungsfeldes belastet. Die Antwort des Systems wird dann mit Hilfe molekulardynamischer Simulationen erfasst. Sprödes Bruchverhalten ohne Anzeichen von Versetzungsemission wird beobachtet. Die Bruchoberflächen sind auf Clusterskala rau. Die Cluster werden jedoch nicht strikt vom Riss umlaufen, sondern zu einem gewissen Grad angeschnitten. Verglichen mit dem ebenen Anriss werden die Cluster allerdings weniger häufig durchtrennt. Demzufolge kann die Rauigkeit den Clustern zugeordnet werden, wohingegen die konstante mittlere Höhe der Bruchoberflächen die Ebenenstruktur des Quasikristalles widerspiegelt.Item Open Access Oxidation von CoGa Oberflächen untersucht mit oberflächensensitiver Röntgenbeugung(2003) Streitel, Reinhard; Dosch, Helmut (Prof. Dr.)Ultra dünne Oxidschichten spielen z.B. bei der Herstellung von elektronischen Bauteilen und der Realisierung von nichtflüchtigen Speichermedien (MRAM = magnetic random access memory) eine wichtige Rolle. In Speicherbausteinen findet man häufig Oxidschichten als Isolatoren. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Oxidation von Legierungseinkristallen und der Erzeugung ultra dünner Oxid- bzw. Isolatorschichten. Durch kontrollierte Oxidation einer CoGa(100) Oberfläche kann eine ultra dünne, geordnete Galliumoxidschicht erzeugt werden. Die Struktur der ultra dünnen Galliumoxidschicht wurde durch Oberflächenröntgenbeugung mit atomarer Auflösung bestimmt. Mit einer Dicke von etwa 0,6 nm ist die Oxidschicht wesentlich dünner als die monokline Einheitszelle der beta-Galliumoxidvolumenstruktur (1,2 nm). Struktur und Morphologie des Oxides hängen stark von den Parametern Temperatur und Sauerstoffpartialdruck ab. In situ Oxidationsuntersuchungen zeigen, dass die Oxidbildung stark von den gewählten Bedingungen abhängt und verschiedene Wachstumsmodi existieren. Bei Raumtemperatur entsteht eine ungeordnete Oxidschicht. Bei Temperaturen von 600 K bis 740 K beobachtet man die Bildung von Oxidinseln, die ein stark anisotropes Wachstumsverhalten zeigen und bevorzugt entlang den Kristallrichtungen des CoGa Substrates orientiert sind. Die mittlere Inselgröße hängt dabei stark vom gewählten Sauerstoffpartialdruck ab. Die Stabilität der ultra dünnen Galliumoxidschichten wurde durch in situ Röntgendiffraktionsexperimente analysiert. Es zeigt sich, dass die Oxidschicht bei Temperaturen über 800 K vollständig von der CoGa Oberfläche desorbiert.Item Open Access Zur numerischen Simulation des Bruchs von Quasikristallen(1999) Rudhart, Christoph PaulQuasikristalle zeigen neben dem von Kristallen bekannten phononischen einen weiteren, als phasonisch bezeichneten Freiheitsgrad. Mit dem phasonischen Freiheitsgrad verbunden sind Atomsprünge, die als phasonische Flips bezeichnet werden. Die atomaren Sprungprozesse spielen eine wichtige Rolle bei der Untersuchung der dynamischen und mechanischen Eigenschaften von Quasikristallen. Beispielsweise hinterlassen Versetzungsbewegungen in Quasikristallen Stapelfehlerebenen, die als Phasonenwände bezeichnet werden. Eine Phasonenwand besteht aus einer Ebene von phasonischen Defekten, die umgeordnete Atomkonfigurationen darstellen. Phasonenwände schwächen den Quasikristall in bezug auf die plastische Verformbarkeit. Mit geometrischen Methoden wurden die phasonischen Flips im binären ikosaedrischen Modell, einem Strukturmodell für die ikosaedrische Phase von AlZnMg, untersucht.Item Open Access Thermische Entwicklung atomarer freier Volumen und Kristallisation in Si-(B)-C-N-Precursorkeramiken(2003) Reichle, Klaus Jürgen; Schaefer, Hans-Eckhardt (Prof. Dr.)Nichtoxidkeramiken auf der Basis von organischen Precursoren weisen günstige Potenziale als zukünftige Hochleistungskeramiken auf. In der vorliegenden Arbeit werden nanoskalige freie Volumen, deren chemische Umgebung sowie deren Entwicklung bei Anlassbehandlungen in Precursorkeramiken des Systems Si-B-C-N mit den spezifischen Methoden der Positronenzerstrahlungsspektroskopie analysiert. Diese freien Volumen sind für Diffusionsprozesse, Festkörperreaktionen oder mechanische Verhalten dieser Keramiken von wesentlicher Bedeutung. Zum besseren Verständnis von freien Volumen in ternären und quaternären Precursor-Keramiken des Si-B-C-N-Systems wurden zunächst in den binären Keramiken Siliziumkarbid, Siliziumnitrid und Bornitrid dieses Systems die Struktur von Einzelleerstellen und freien Volumen (Leerstellenagglomerate bis zur Größe von ca. 1 nm^3) charakterisiert. Im Falle von Siliziumkarbid konnten durch Elektronenbestrahlung Leerstellen selektiv auf dem Kohlenstoff- oder dem Siliziumuntergitter eingeführt und spezifisch mit der Positronlebensdauerspektroskopie und der koinzidenten Messung der Dopplerverbreiterung der Positron-Elektron-Zerstrahlungslinie identifiziert werden. In der ternären Si_{1}C_{1,6}N_{1,3}-Keramik ergaben Messungen der Positronenzerstrahlung mit zusätzlichen Messungen von Dichte und Röntgenbeugung, dass während der Pyrolyse die Größe der freien Volumen drastisch abnimmt und sich im amorphen Bereich (1050 °C-1500 °C) mit den beiden Phasen Silizium-nitrid und Kohlenstoff praktisch nicht ändert. Die Kristallisation bei 1700 °C ist mit einer drastischen Reduzierung der freien Volumen mit gleichzeitiger Zunahme der Massendichte verbunden. In der quaternären Si_{3}B_{1}C_{4,3}N_{2}-Keramik, bei der durch Zugabe von Bor die Zersetzungstemperatur auf ca. 2000 °C angehoben werden kann, ergaben die Messungen der Positronenzerstrahlung und der Dichte, und die Röntgenbeugung, dass im Herstellungszustand die Positronen im wesentlichen in den vorhandenen turbostratischen Borcarbonitrid-Schichten eingefangen werden und mit einer für freie Volumen von ca. 15 fehlenden Atomen typischen Lebensdauer zerstrahlen. Bei 1400 °C bilden sich erste SiC-Kristallite. Die vollständige Kristallisation erfolgt bei 1600 °C mit einer Zeitkonstanten von ca. 10 h und wird wohl durch die Keimbildung bestimmt. Erst bei höheren Temperaturen, nämlich ab 1800 °C wachsen die Kristallite auf mittlere Durchmesser von ca. 50nm auf einer Zeitskala von 20-30 h beim gleichzeitigen Abbau der Verzerrungen. Zudem verschwinden Nanovoids, die sich wohl zwischen den Kristalliten befinden. Für das Kristallitwachstum wird eine Aktivierungsenergie von ca. 3,9 eV abgeleitet und zusammen mit Daten aus Diffusionsexperimenten diskutiert.Item Open Access Crack propagation in decagonal and icosahedral quasicrystals(2004) Rudhart, Christoph Paul; Trebin, Hans-Rainer (Prof. Dr.)In the pressent work the propagation of cracks in two-dimensional decagonal and three-dimensional icosahedral model quasicrystals under mode I loading is studied by means of molecular dynamics simulations. The dependence on temperature, applied load and underlying structure has been investigated in particular. The samples are endowed with an atomically sharp crack and loaded by linear scaling of the displacement field. Subsequently the response of the system is monitored by molecular dynamics simulations. In the decagonal systems three different regimes of propagation are discernable with increasing temperature: For low temperatures the crack velocity grows monotonically with the applied load. We observe that the crack follows the path of dislocations nucleated at its tip. For temperatures above 30% of the melting temperature the crack does not remain atomically sharp but is blunting spontaneously. In the temperature range between 70% and 80% of the melting temperature the quasicrystal fails by nucleation, growth and coalescence of micro voids. This gradual, dislocation-free crack extension is caused by plastic deformation which is mediated by localized rearrangements comparable to so-called shear transformation zones. These are also observed in amorphous solids. In conclusion at low temperatures the crack propagates along crystallographic planes just like in periodic crystals, whereas a glass-like behavior is dominant at high temperatures. In the icosahedral quasicrystals brittle fracture without any crack tip plasticity is observed irrespective of the orientation of the cleavage plane and the propagation direction. The fracture surfaces are not flat but show a pronounced roughness on the atomic scale, comparable to that observed experimentally. The magnitude of the roughness depends on both the cleavage plane and the propagation direction. The clusters inherent in the structure are not strictly circumvented but are cut to some extent by the moving crack. However, a detailed analysis of the fractured samples indicates that the roughness of the fracture surfaces can be assigned to the occurrence of the clusters.Item Open Access Phasonendynamik in dekagonalen Quasikristallen(2014) Lipp, Hansjörg; Trebin, Hans-Rainer (Prof. Dr.)Quasikristalle weisen mehr an Freiheitsgraden auf als die üblichen phononischen: Es gibt sogenannte phasonische Flips, atomare Sprünge zwischen nahe beieinanderliegenden Minima in der komplexen Energielandschaft dieser Festkörper. Sowohl diese anharmonischen Potentiale als auch die Existenz des phasonischen Freiheitsgrads haben großen Einfluss auf die thermodynamischen und mechanischen Eigenschaften der Quasikristalle. Hierzu gibt es experimentelle Befunde von K. Edagawa et al., die in der vorliegenden Arbeit theoretisch untersucht werden. Einerseits wurde eine über Dulong-Petit hinausgehende Wärmekapazität festgestellt, als deren Ursache der zusätzliche Freiheitsgrad vermutet wurde. Diese Arbeit untersucht eindimensionale Modellsysteme, die Teilchenflips zulassen und in denen Teilchen gemäß einem anharmonischen Doppelmuldenpotential wechselwirken. Dazu werden Molekulardynamiksimulationen durchgeführt und analytische Rechnungen angestellt. Dabei stellt sich heraus, dass die thermodynamischen Eigenschaften dieses Systems hauptsächlich vom Wechselwirkungspotential bestimmt werden. Die Wärmekapazität lässt sich daher analytisch berechnen und weist allein aufgrund der Anharmonizität einen erhöhten Wert auf. Der größere zweite Teil der Arbeit behandelt von Edagawas Gruppe durchgeführte elektronenmikroskopische Aufnahmen von dekagonalem Al-Cu-Co. Hier beobachtete Edagawa helle Flecken, die an den Vertices eines Tilings lagen und sich im Laufe der Zeit ähnlich einem Phasonenflip änderten: Sie erschienen und verschwanden auf erratische Weise. Bemerkenswert war hierbei die Zeitskala: Die Intensitätsschwankungen der Flecken erfolgen im Sekunden- und Minutenregime, während man aus Neutronenbeugungsexperimenten weiß, dass atomare phasonische Flips in diesen Systemen im Pikosekundenbereich vorkommen. Dekagonales Al-Cu-Co besteht aus periodisch angeordneten Doppelschichten. Jede Doppelschicht kann entsprechend einem Strukturmodell von Zeger et al. als Tiling von Rauten betrachtet werden, die mit Atomen dekoriert sind. In übereinander liegenden Rauten können die Atome zwischen verschiedenen Flippositionen springen. Dementsprechend werden statistische Modelle übereinander liegender Rauten erstellt, die verschiedene diskrete Zustände annehmen können. Diese Rauten können ihren Zustand entsprechend umgebungsabhängiger Sprungraten in einem Zufallsprozess ändern, wodurch die Schichten gekoppelt sind. Definiert man nun die mesoskopische Sichtbarkeit eines hellen Flecks über gemeinsame Zustände mehrerer übereinander liegender Rauten, so kann man die Sprungraten und Sichtbarkeitswahrscheinlichkeiten der Flecken untersuchen. Dies erfolgt in der vorliegenden Arbeit analytisch und mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen. Dabei zeigt sich, dass sich im System übereinander liegende Rauten gleichen Zustands, sogenannte Cluster, bilden, welche die Sichtbarkeit der Flecken bestimmen. Diese Cluster werden in der Zeitentwicklung gebildet, zerstört oder verschoben. Die Verteilung der Clustergrößen weist einen stabilen Gleichgewichtszustand auf, der von der Kopplungsstärke der Rauten abhängt. Die Anzahl der Cluster fluktuiert um den Gleichgewichtswert. Die Abweichungen können über einen neuartigen Zufallsprozess, den "harmonischen Random Walk" beschrieben werden, bei dem die Sprungwahrscheinlichkeit proportional zur Entfernung vom Gleichgewicht ist. Dieser Zufallsprozess stabilisiert den Gleichgewichtszustand und wird zum besseren Verständnis des Systems analytisch und numerisch behandelt. Er erlaubt es, Sprungraten und Sichtbarkeitswahrscheinlichkeiten der Flecken in Simulation und analytischer Rechnung zu bestimmen. Daraufhin werden von K. Edagawa zur Verfügung gestellte Beobachtungsdaten eines HRTEM-Experiments analysiert. Sprungraten und Sichtbarkeitswahrscheinlichkeiten werden extrahiert und mit den theoretischen Ergebnissen verschiedener Modelle verglichen. Dabei zeigt sich eine gute Übereinstimmung des Experiments mit einem aus Doppelschichten aufgebauten System, in dem sich Ringe aus zehn Atomen durch kollektive Flips verschieben können. Die langsame Flipdynamik der Flecken lässt sich also statistisch dadurch erklären, dass sich Atome in vielen Schichten kollektiv bewegen müssen.Item Open Access Spin-echo resolved neutron scattering from self-organised polymer interfaces(2010) Nülle, Max; Dosch, Helmut (Prof. Dr.)This thesis focused on two main objectives: First, the clarification of the prospects of the spin-echo resolved grazing incidence neutron scattering method (SERGIS) for the investigation of buried interfaces. And second, the investigation of the self-organisation (i.e. microphase separation and dewetting) of ultrathin poly(styrene-block-isoprene) diblock copolymer films on silicon substrates by means of SERGIS and complementary techniques. SERGIS is a novel neutron scattering technique which was implemented and further developed at the new neutron / x-ray reflectometer N-REX+ at the FRM II (Garching, Germany). In contrast to conventional small-angle scattering methods, SERGIS characterises the lateral structure and morphology of interfaces and thin-film systems in real space. The technique uses a polarised primary beam, and the measured quantity is the integral polarisation of the scattered beam. By decoupling the measurement resolution and the beam divergence (in a first approximation), SERGIS aims at a good resolution and a good measurement statistics simultaneously. As a first systematic application of SERGIS to a real physical problem, the dewetting and internal structure of ultrathin poly(styrene-block-isoprene) diblock copolymer films were studied by means of SERGIS and complementary surface sensitive techniques, namely neutron and x ray reflectivity and atomic force microscopy (AFM).Item Open Access Lattice dynamics of complex metallic alloys(2011) Euchner, Holger; Trebin, Hans-Rainer (Prof. Dr.)Throughout this thesis the lattice dynamics in CMA phases with different structural and dynamical peculiarities have been studied in experiment and simulation. While inelastic neutron and X-ray scattering enabled an experimental approach to dynamical quantities as dispersion curves, vibrational density of states or dynamical structure factors, the theoretical approach was based on ab-initio and molecular dynamics simulations. Experimental results could be analyzed and interpreted by means of computer simulations, thus yielding insight into dynamical processes on an atomistic level. Indeed, this combination of experiment and simulation proved to be a powerful tool for the investigation of different dynamical phenomena. In the Mg-Zn system the impact of structural complexity on vibrational properties was studied. Pure hcp Zn and the MgZn2 Laves phase were used as rather simple reference structures and compared to the structurally more complex Mg2Zn11 Pauling triacontahedral phase. While MgZn2 showed the behavior of an almost perfectly harmonic solid, Mg2Zn11 turned out to exhibit quite unusual dynamical features. In the case of MgZn2 experimental results from INS could be reproduced with high accuracy. For Mg2Zn11 experimental results and DFT calculations first evidenced non-negligible discrepancies. After reinvestigating the structure of Mg2Zn11 with both, experimental and computational methods, a partially occupied Zn site could be spotted as possible source of the occurring discrepancies. Surprisingly, the partially vacant Zn1 position, at the center of the mini-Bergman cluster proved to exert a strong influence on stability and dynamics of this system. After taking vacancy disorder into account, the experimental results could be decently reproduced and differences could be understood. With this knowledge the experimental GVDOS was finally interpreted in terms of distinct atomic motions, thus connecting macroscopic properties with processes on atomistic scale. The second Zn-based CMA phase that was explored, is the ScZn6 1/1-approximant. The structure of this phase is closely related to the Cd-based binary icosahedral quasicrystals in the Cd-Yb and Cd-Ca system, thus making it an interesting phase with respect to structure and dynamics of quasicrystals like Mg-Zn-Sc. Secondly, the ScZn6 1/1-approximant evidences an order-disorder phase transition at about 150 K. The dynamical aspects of this phase transition were investigated throughout this work, using quasielastic neutron scattering and molecular dynamics methods. Interestingly, the phase transition could be shown to be closely related to a freezing in of the tetrahedral shell in the center of the Tsai-type cluster building blocks. In fact, experiment and calculation clearly evidenced a dynamic disorder of the tetrahedral shell above the transition temperature. The tetrahedral shell is constantly reorienting between different, energetically equivalent configurations. From neutron scattering experiments the residence time between two tetrahedron jumps could be estimated to be of the order of a few ps, while it was overestimated by the conducted MD simulations. These results thus answer the controversially debated question about the nature of the disorder in ScZn6 in favor of a dynamic process. Finally the dynamic reorientations of the tetrahedron are highly interesting with respect to entropical stabilization, a possible candidate for quasicrystal stabilization. In the last part of the thesis the clathrate system Ba-Ge-Ni, was studied with respect to its cage-like structure and the resulting effects on its dynamical properties. Inelastic neutron scattering experiments nicely evidenced a flat dispersionless optic-like phonon branch, which by means of DFT could be shown to stem from localized motions of the encaged Ba atoms - so-called rattling modes. The cage structure of the Ba-Ge-Ni clathrates furthermore made a decomposition into different subsystems possible, such that their contributions to the vibrational spectrum could be analyzed. A comparison to a hypothetical Ge46 structure could be used to elaborate the influence of the encaged Ba-atoms and the host-lattice, respectively. Interestingly, the introduction of Ba-atoms creates a localized, dispersionless phonon branch at rather low energy, which interacts with the acoustic modes of the host structure, resulting in a reduction of the velocity of sound. Thus the low lattice thermal conductivity in this phase seems to be related to both, rattling modes of Ba guest atoms and reduced velocity of sound of the host framework.Item Open Access Bond orientational order in the blue phases of chiral liquid crystals(1993) Longa, Lech; Trebin, Hans-RainerIt is proposed to describe blue phases by two order parameters: the standard alignment tensor field Q αβ(r) and a bond orientational tensor order parameter of octahedral point group symmetry scrO(432). The yet mysterious blue fog then emerges as a liquid of purely cubic bond orientational order. In the transition from the cubic blue phases to the blue fog the cubic space group symmetry is being reduced to its octahedral factor group. Because of the new order parameter the scrO 5(scrI432) structure, which in all previous calculations proved most stable, but never has been detected in experiment, is eliminated from the phase diagram.