Universität Stuttgart
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Item Open Access Fluctuations and correlations of quantum heat engines(2020) Denzler, Tobias; Lutz, Eric (Prof. Dr.)In this work we study the effect of quantum and thermal fluctuations on the statistics of quantum heat engine performance parameters, like efficiency and power. We begin by deriving an explicit solution for the characteristic function of the heat distribution of a thermal quantum harmonic oscillator. We then derive a general framework based on the standard two-point-measurement scheme to compute the efficiency distribution of a quantum Otto cycle. We analyze the generic properties of this distribution for scale-invariant driving Hamiltonians which describe a large class of single-particle, many-body, and nonlinear systems. We find that the efficiency is deterministic and that its mean is equal to the macroscopic efficiency for adiabatic driving. We continue our research by studying the efficiency large deviation function of two exemplary quantum heat engines, the harmonic oscillator and the two-level Otto cycles. While the efficiency statistics follow the ’universal’ theory of Verley et al. [Nature Commun. 5, 4721 (2014)] for nonadiabatic driving, we find that the latter framework does not apply in the adiabatic regime. We can relate this unusual property to the perfect anticorrelation between work output and heat input that suppresses thermal as well as quantum fluctuations. We then probe our findings in an experimental NMR setup using spin-1/2 systems and find them to agree rather well with our theoretical predictions. Afterward, we move on to the finite-time quantum Carnot cycle and investigate its power fluctuations. In particular, we consider how level degeneracy and level number, two commonly found properties in quantum systems, influence the relative work fluctuations. We find that their optimal performance may surpass those of nondegenerate two-level engines or harmonic oscillator motors. Our results highlight that these parameters can be employed to realize high-performance, high-stability cyclic quantum heat engines.Item Open Access Theory of yellow and green excitons in cuprous oxide with emphasis on correction terms and external fields(2022) Rommel, Patric; Main, Jörg (Prof. Dr.)Cuprous oxide has played a central role in the history of exciton physics, being the semiconductor where excitons were first experimentally discovered. Excitons formed from an electron in its lowest conduction band and a hole from its the highest valence band belong to the yellow exciton series. Recently, optical absorption experiments have followed this series up to principal quantum number n = 25 [T. Kazimierczuk et al., Nature 514, 343 (2014)]. This opens up possibilities for novel applications using the particular attributes of highly excited Rydberg system, for example in quantum information processing. For this, the properties of the excitons have to be understood thoroughly. In this thesis, we aim to advance the theoretical knowledge of the yellow and green exciton series in cuprous oxide. We use numerical simulation and analytical methods to investigate in detail the exchange splitting of the S states, the fine structure splitting of the D excitons, spectra in external magnetic fields in Faraday and Voigt configuration, second harmonic generation in forbidden directions, and autoionizing spectra in external electric and parallel magnetic and electric fields. For the latter, we apply the complex-coordinate-rotation method, which we then further use to calculate the green exciton resonances lying in the yellow continuum. We present absorption spectra for transitions from the crystal ground state and for interseries transitions from the yellow to the green series.Item Open Access Einfluss der Spin-Bahn-Kopplung auf die Abstandsverteilung der Exzitonenzustände in Kupferoxydul(2022) Schönleber, MarcoIn der Festkörperphysik werden die Energien der Elektronen durch Bänder beschrieben. Dabei ist es möglich, ein einzelnes Elektron so anzuregen, dass es vom Valenz- ins Leitungsband übergeht. Die entstehende Coulombwechselwirkung zwischen dem im Valenzband verbliebenen Loch und dem angeregten Elektron führt zur Ausbildung wasserstoffartiger, gebundener Zustände, die als Exzitonen bezeichnet werden. Die in den 1930er Jahren theoretisch beschriebenen Zustände konnten in den 1950er Jahren zum ersten Mal nachgewiesen werden. Das dabei verwendete Kupferoxydul stellt ein besonders interessantes Material zur Untersuchung von Exzitonen dar. Nicht nur war es das erste Material in dem Exzitonen nachgewiesen wurden, in der jüngeren Vergangenheit konnten auch Zustände sehr hoher Hauptquantenzahlen experimentell aufgelöst werden. Die theoretische Beschreibung der Exzitonen für diesen Festkörper ist folglich von gesteigertem Interesse. Diese ist im Vergleich zum Wasserstoffatom jedoch deutlich komplexer, da der Kristall nur eine Oh-Symmetrie besitzt. Es müssen also sowohl die Bandstruktur als auch die Interaktion zwischen den Zuständen die aus unterschiedlichen Bändern gebildet werden in die Berechnung der Spektren einfließen, wodurch chaotische Strukturen ermöglicht werden. In vorangegangenen Arbeiten wurde bereits untersucht, wie sich die Verteilung der Zustände unter Einfluss von äußeren elektrischen und magnetischen Feldern verhält. Dabei konnte gezeigt werden, dass die Verteilung der Abstände einem Muster folgt, das aus der theoretischen Beschreibung des Quantenchaos bekannt ist. Hierfür wurden skalierte Spektren unter Variation eines Kontrollparameters untersucht, der die Stärke der angelegten Felder bestimmt. Vor kurzem wurde zudem untersucht, welchen Einfluss die Wechselwirkung der über unterschiedliche Bänder bestimmten Exzitonenserien auf die Spektren im Vergleich zur semiklassisch bestimmten Dynamik haben. Hierbei wurde zur Skalierung ein Kontrollparameter eingeführt, der die Stärke der Ankopplung zwischen den Exziton-Serien reguliert, die aus Elektronen aus dem niedrigsten Leitungsband und den beiden über einen Quasispin beschriebenen Valenzbändern gebildet werden. In der vorliegenden Arbeit wird nun untersucht, welchen Einfluss diese skalierte Spin-Bahn-Kopplung auf die Levelstatistik der Exzitonenzustände hat. Hierbei wird sowohl der entstehende Einfluss auf das Spektrum visualisiert als auch mit statistischen Methoden analysiert. Dabei wird die Nächster-Nachbar-Verteilung des Spektrums in Abhängigkeit von einem Kontrollparameter mithilfe einer Brody-Verteilung gefittet, welche einen Übergang von Poisson-Statistik zu GOE-Statistik beschreibt. Hierdurch wird untersucht, wie sehr das Spektrum auf reguläres oder chaotisches Verhalten hindeutet.Item Open Access Phase-space resolved decay rates of driven systems near the transition state(2020) Feldmaier, Matthias; Main, Jörg (Prof. Dr.)Die Bewegung einzelner Atome oder Moleküle bei chemischen Reaktionen lässt sich in vielen Fällen durch klassische Mechanik auf einer Born-Oppenheimer Potentialfläche beschreiben. Hierbei sind die Reaktanten oft durch eine Rang-1 Barriere von den Produkten getrennt. Eine solche Barriere ist durch einen instabilen Freiheitsgrad, die Reaktionskoordinate und eine gegebene Anzahl an stabilen Freiheitsgraden, die orthogonalen Moden, charakterisiert. Eine reagierende Trajektorie wird die Barriere meist in der Sattelregion, d. h. in einer direkten Umgebung des Sattels, überqueren. Diese Region fungiert als Flaschenhals für die Reaktion. Im Rahmen der Theorie der Übergangszustände (engl. transition state theory, TST) können Reaktionsraten über den Fluss reaktiver Trajektorien durch eine nur einmal durchstoßene Trennfläche (engl. dividing surface, DS) berechnet werden. Eine solche Trennfläche ist an der normal hyperbolischen invarianten Mannigfaltigkeit (NHIM) des Sattels verankert und trennt das System in Reaktanten und Produkte. Die NHIM ist dabei ein spezieller Unterraum des vollen Phasenraums und enthält Trajektorien, welche für alle Zeiten an die Sattelregion gebunden sind. Da diese Trajektorien somit weder zur Reaktanten- noch zur Produktseite gehören, bildet die NHIM einen Übergangszustand (engl. transition state, TS) der Reaktion. Für getriebene Systeme ist dieser zeitabhängig. In dieser Arbeit werden anhand eines zweidimensionalen, getriebenen Modellsystems mehrere Methoden zur Berechnung von NHIM und DS im Phasenraum vorgestellt. Basierend auf der Dynamik in einer direkten Umgebung der NHIM werden außerdem verschiedene Ansätze zur Berechnung des zugehörigen Zerfalls der Reaktantenpopulation nahe des TS diskutiert. Anschließend werden die vorgestellten Methoden auf ein realistischeres chemisches Modell angewandt, der getriebenen LiCN <-> LiNC Isomerisationsreaktion. Ein wichtiges Resultat hierbei ist, dass das externe Treiben dieses Systems einen großen Einfluss hat, sowohl auf die Dynamik von Trajektorien in der NHIM, als auch auf den zugehörigen Zerfall der Reaktantenpopulation nahe des TS.Item Open Access Analysis of the fine structure of the D‐exciton shell in cuprous oxide(2021) Heckötter, Julian; Rommel, Patric; Main, Jörg; Aßmann, Marc; Bayer, ManfredThe exciton states in cuprous oxide show a pronounced fine structure splitting associated with the crystal environment and the resulting electronic band structure. High‐resolution spectroscopy reveals an especially pronounced splitting of the yellow D excitons with one state pushed above any other state with the same principal quantum number. This large splitting offset is related to a strong mixing of these D states with the 1S exciton of the green series, as suggested by previously published calculations. Here, a detailed comparison of this theory with experimental data is given, which leads to a complete reassignment of the experimentally observed D exciton lines. The origin of different amounts of green admixture to D‐envelope states is deduced by analyzing the different terms of the Hamiltonian. The yellow-green mixing leads to level repulsion and induces an exchange interaction splitting to D‐envelope states, from which one of them becomes the highest state within each multiplet. Furthermore, the assignment of D exciton states according to their total angular momentum F is given and corrects an earlier description given in a former study.Item Open Access Übergangsraten eines getriebenen Spinsystems unter Berücksichtigung von Relaxation(2021) Maihöfer, MichaelDer Magnetismus hat die Menschen schon lange fasziniert. Obwohl viele Aspekte des Magnetismus geklärt sind, ist dieser in der Festkörperphysik auch heute noch ein offenes und aktives Forschungsgebiet. Das liegt nicht zuletzt daran, dass der Magnetismus ein kollektives Phänomen sehr vieler miteinander interagierender Teile bildet, deren magnetische Eigenschaften sich oft von denen der zugrundeliegenden Atome unterscheiden. Ein Trend der Forschung in diesem Gebiet ist es dabei, die Dimensionen des Festkörpers bis auf die Größenordnung von wenigen Atomen schrumpfen zu lassen und die dabei auftretenden magnetischen Eigenschaften von niedrigdimensionalen Festkörpern zu untersuchen. Diese Bemühungen waren auch sehr fruchtbar, und es wurde, um ein Beispiel zu nennen, der Giant Magnetoresistance Effect entdeckt, was seinen Entdeckern Albert Fert und Peter Grünberg 2007 den Nobelpreis in Physik einbrachte. Der Effekt bezeichnet das Auftreten eines magnetfeldrichtungsabhängigen elektrischen Widerstands in einem aus sich abwechselnden ferromagnetischen und nicht-magnetischen Dünnschichten bestehenden Material. Der Trend der Größenreduktion setzte sich fort, sodass nun auch die lateralen Dimensionen unterhalb der Größenordnung der charakteristischen Längenskalen, wie z.B. der Größe der magnetischen Domänen, gebracht wurden. Damit war das Feld des Mikromagnetismus (engl. micromagnetics) geboren. In gewisser Hinsicht vereinfacht dies die Beschreibung des Systems: Einerseits ist das System nun klein genug, sodass magnetische Domänen relevant werden, andererseits ist es groß genug, dass eine quantenmechanische Beschreibung noch nicht zwingend vonnöten ist. Oftmals reicht daher eine semiklassische Beschreibung des Makrospins über die bereits im Jahre 1955 phänomenologisch aufgestellte Landau-Lifshitz-Gilbert (LLG) Gleichung aus. Neuere Experimente legen allerdings nahe, dass im Bereich von Pikosekunden Abweichungen von Voraussagen der LLG-Gleichung auftreten und diese durch einen zusätzlichen Relaxationsterm ergänzt werden muss. Die in diesem Gebiet gewonnenen Erkenntnisse sind für viele technische Anwendungen relevant. Für die Entwicklung von magnetischen bzw. magnetooptischen Speichern ist die Erhöhung der Speicherdichte und der Lese- und Schreibgeschwindigkeit durch ein besseres Verständnis der magnetischen Anordnung und der Magnetisierungsumkehr, relevant. Ferner besteht die Hoffnung der Spintronics (abgeleitet aus den englischen Wörtern spin und electronics) die Informationsverarbeitung nicht mehr – wie in der Elektronik – durch elektrische Ladungen oder Ströme zu realisieren, sondern durch die Ausrichtung des magnetischen Moments der Elektronen. Demnach ist die Untersuchung der Umklappprozesse der Magnetisierung von zentralem Interesse. Ziel der vorliegenden Arbeit ist es die Rate zu bestimmen, mit der solche Umklappprozesse in einem Zweischichtenmodell stattfinden. Dies wird mithilfe der Methoden der Transition State Theory untersucht. Dieselbe Fragestellung wurde für die LLG-Gleichung bereits bearbeitet. Im Vergleich dazu wird nun in dieser Arbeit die um den Relaxationsterm erweiterte LLG-Gleichung herangezogen. Im Gegensatz zur LLG-Gleichung, die eine Differentialgleichung erster Ordnung ist, erlaubt die erweiterte LLG-Gleichung als Differentialgleichung zweiter Ordnung eine reichere Dynamik des Spinsystems. Die Transition State Theory (TST) wurde ursprünglich in der Chemie zur Bestimmung von Übergangsraten von chemischen Reaktionen entwickelt. Die grundlegende Idee der Transition State Theory ist dabei, den Ablauf einer chemischen Reaktion als eine klassische Trajektorie zwischen einem Ausgangs- und einem Endzustand zu beschreiben. Dabei muss diese Bahn eine Potentialhürde überwinden, die der Aktivierungsenergie der chemischen Reaktion entspricht. Die wesentliche Dynamik findet in der Nähe des Sattelpunktes statt, also der energiegünstigsten Stelle der Potentialhürde. Diese lokale Dynamik ist dann auch für die Übergangsrate zwischen den beiden Zuständen wesentlich und wird im Rahmen dieser Arbeit für das getriebene Spinsystem näher untersucht. Die Methoden der TST können auch die Landau-Lifshitz-Gilbert Gleichung bzw. der erweiterten LLG-Gleichung mit Relaxation hergestellt werden. Diese Bewegungsgleichung, zusammen mit einem effektiven Magnetfeld, welche eine bevorzugte Achse sowie eine Potentialbarriere darstellt, beschreibt Übergänge der Magnetisierung.Item Open Access Nonequilibrium steady-state physics with quantum master equations(2021) Konopik, Michael; Lutz, Eric (Prof. Dr.)Item Open Access Semiclassical quantization for the states of cuprous oxide in consideration of the band structure(2021) Marquardt, MichaelExcitons are atom-like states in semiconductors like cuprous oxide formed by an electron and a positively charged hole. They are created by exciting an electron from the valence band into the conduction band where the electron forms a bound hydrogen-like state with the hole remaining in the valence band. In this thesis we will focus on excitons of the yellow series which have excitation energies corresponding to wavelengths of about 590 nm. Excitons in cuprous oxide have been studied intensively in experiments and quantum mechanical calculations. Those investigations showed that there are similarities to the hydrogen atom but also deviations caused by the band structure of the crystal. For the hydrogen atom it was possible to connect the quantum mechanical energy spectrum to classical Keplerian orbits in the Bohr-Sommerfeld model. The question arises whether this is possible for excitons in cuprous oxide as well. Semiclassical trace formulas relate fluctuations of the density of states to classical periodic orbits where the frequencies are related to the action or period of the periodic orbits while the amplitude is related to stability properties of the orbits. In this thesis we want to apply semiclassical theories for the calculation and interpretation of exciton spectra. In order to take the band structure of cuprous oxide into account in classical calculations we treat the quasispin and hole spin degrees of freedom with an adiabatic approach. Thereby, we assume the spin dynamics to be much faster than the classical motion and calculate the spin-dependent part of the Hamiltonian quantum mechanically while the exciton dynamics is treated classically. Cuprous oxide has a cubic Oh symmetry. Therefore, it has distinct symmetry planes in which two-dimensional classical exciton orbits occur. In order to simplify the problem we limit ourselves to orbits in the plane orthogonal to the [001] axis. For investigating the classical exciton dynamics we show a Poincaré surface of section and search for periodic orbits in the plane. Furthermore, we calculate the action, period and stability properties of these orbits and use them for semiclassical calculations.Item Open Access Symmetries and symmetrisation in quantum and electromagnetic multi-mode systems for balancing gain and loss(2021) Dizdarevic, Daniel; Main, Jörg (Apl. Prof. Dr.)Losses usually are an undesirable effect in physics. However, in combination with gain, novel and unexpected features occur. This is because gain and loss can effectively be described via an imaginary potential, which renders a Hamiltonian non-Hermitian. Although there are similarities to standard quantum mechanics, non-Hermitian quantum mechanics exhibits unique mathematical features like bi-orthogonal and self-orthogonal states. Such systems can be used to describe open quantum systems efficiently; though, the overall probability is not conserved in general. However, by balancing gain and loss, stable stationary states with intriguing properties can be realised. Balanced gain and loss occurs in combination with anti-unitary symmetries, which are related to time reversal. The simplest and most powerful symmetry in this regard is PT symmetry, which acted as the driving force behind the development of non-Hermitian quantum mechanics in the last two decades. Researchers produced some astounding results involving PT symmetry, like unidirectionally invisible structures and optimal robust wireless power transfer. Due to the generality of the PT operator, PT symmetry is applicable to almost any physical system, though, it is broken even for small perturbations. In the absence of symmetries, balanced gain and loss can still be achieved by means of symmetrisation or semi-symmetrisation, which are introduced in this thesis. Symmetrised non-Hermitian systems show similar features as symmetric ones, but they allow for a broader range of applications. Symmetrisation allows for the description of physical multi-well potentials with gain and loss. Yet, the lack of obvious symmetries or recognisable patterns makes symmetrised systems hard to understand intuitively. The relations between symmetries and symmetrisation are discussed in detail and both concepts are explicitly applied to one-dimensional multi-mode quantum systems, for which a simple matrix model is used as an example. Analytical symmetrised solutions are derived and it is explicitly demonstrated how symmetrisation can be used to systematically find two-mode systems with a stable stationary ground state. Further, it is shown that models with just two modes are only semi-symmetrisable, whereas they can be perfectly PT-symmetric. Semi-symmetrisation is also applied to multi-mode systems for the realisation of multi-mode chains and to spatially extended Gaussian multi-well potentials. Gaussian potentials can be used in experimental realisations with Bose-Einstein condensates involving non-linear contact interactions; these can be used to realise a self-stabilising mechanism of stationary states, thus making the system robust with respect to small perturbations. By deriving a mathematically equivalent model for inductively coupled electric resonant circuits, the concepts of symmetries and symmetrisation can be transferred from the quantum realm to the classical field of electrodynamics. While this provides a simple and, in particular, accessible platform for experiments, the possibility of applications for wireless power transfer are also discussed briefly, which concludes this thesis.Item Open Access Multi-fidelity Bayesian machine learning for global optimization(2022) Kuchelmeister, ManuelThe computational optimization and exploration of materials is a challenging task, due to the high dimensionality of the search space and the high cost of accurate quantum mechanical calculations. To reduce the number of costly calculations, the Bayesian Optimization Structure Search (BOSS) has been developed. BOSS combines sample-efficient active learning with Gaussian process regression. This work introduces several multi-fidelity approaches that can reduce the number of costly, accurate calculations even further by incorporating information from inexpensive but less accurate calculations. Using the intrinsic model of coregionalization, BOSS samples data from multiple atomistic calculations based on quantum chemistry (Gaussian16, using CCSD(T)), density-functional theory (FHI-aims, using a PBE-exchange correlation functional) and force fields (AMBER18). Multi-fidelity BOSS samples both, lower and higher-fidelity calculations, while maintaining CCSD(T) accuracy for the global minimum inference. We tested our new multi-fidelity approaches on a 4D alanine conformer search. There, multi-fidelity BOSS has reduced the computational cost, measured in CPU hours, by up to 90%. We found that the efficiency of the approaches depends mostly on the correlation and the computational cost difference between the fidelities. These tests serve as a benchmark for the great potential that multi-fidelity learning can have to reduce the cost of expensive structure-search problems.