Universität Stuttgart
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Item Open Access Density profiles of ionic liquids at a hard wall(2008) Schramm, Sebastian M.In this work a high energy x-ray reflectivity study of deeply buried interfaces between room temperature ionic liquids (RTILs) and a sapphire hard wall is reported. For the first time the interfacial structure was obtained with molecular resolution. The experiments have been carried out at beamline ID15A (ESRF, Grenoble) using the HEMD (High Energy Micro Diffraction) instrument. The thorough analysis of the experimental reflectivities gives clear evidence of a pronounced molecular layering at the RTIL-solid interface. The periodicity of the molecular layering corresponds to correlation distances in the bulk liquid RTILs. The values of the surface tension seem to be unrelated to the interfacial structure. RTILs are molten salts consisting solely of ions with a melting point below 100 °C. Most RTILs are composed of relatively large (polyatomic) organic cations and inorganic anions. In the last few years the interest in them experienced an enormous growth. Their unique and useful properties like non-volatility, low melting point, and a wide electrochemical window render them suitable for a wide range of applications, i.e. as green solvents, or as electrolytes in a variety of electrochemical processes. In most of the applications of RTILs the RTIL-solid interface plays a crucial role. Four different RTILs were studied. Two of them share the same cation, 1-butyl-3-methylimidazolium, with the most widely used and extensively studied anions, tetrafluoroborate and hexafluorophosphate. The other two RTILs fall into a more recent class of RTILs with higher electrochemical stability. They share the same anion, bis(trifluoromethylsulfonyl)imide, and a pyrrolidinium-based and an imidazolium-based cation, respectively. The systematic exchange of the ion types within these four RTILs revealed a distinct impact of the ion pair on the interfacial behavior. Sapphire wafers with a (0001) surface served as a model system for a hard wall. Further information on interactions within the probed systems was gained by measurements of the interfacial tensions with air and n-hexane for all four RTILs at ambient condition. The surface tension of the RTILs is higher than the one for n-hexane but still smaller than the one for water. The measurements revealed that small changes in the nature of the ions have only a minor impact on the value of the surface and interfacial tension. In order to correlate the results for the interfacial structures with the bulk properties of the RTILs, bulk liquid x-ray scattering experiments were carried out at all four RTILs. These measurements revealed the presence of significant spatial correlations.Item Open Access Numerische Studien zur Rissausbreitung in dreidimensionalen komplexen Kristallstrukturen(2003) Rösch, FrohmutIn dieser Arbeit werden numerische Experimente zur Rissausbreitung im Modus I in einem dreidimensionalen ikosaedrischen Modellquasikristall präsentiert. Quasikristalle besitzen wohldefinierte atomare Ebenen und weisen atomare Cluster als elementare Bausteine auf. Der Einfluss dieser strukturellen Eigenschaften auf den dynamischen Bruch wird untersucht. Zu diesem Zweck werden verschieden orientierte Proben mit atomar scharfen Rissen versehen und anschließend durch lineare Skalierung des Verschiebungsfeldes belastet. Die Antwort des Systems wird dann mit Hilfe molekulardynamischer Simulationen erfasst. Sprödes Bruchverhalten ohne Anzeichen von Versetzungsemission wird beobachtet. Die Bruchoberflächen sind auf Clusterskala rau. Die Cluster werden jedoch nicht strikt vom Riss umlaufen, sondern zu einem gewissen Grad angeschnitten. Verglichen mit dem ebenen Anriss werden die Cluster allerdings weniger häufig durchtrennt. Demzufolge kann die Rauigkeit den Clustern zugeordnet werden, wohingegen die konstante mittlere Höhe der Bruchoberflächen die Ebenenstruktur des Quasikristalles widerspiegelt.Item Open Access Flugzeitmessungen von Ladungsträgerbeweglichkeiten in organischen Photoleitern mit hoher Zeitauflösung(2002) Naaman, AbdenbiMessung der Ladungsträgerbeweglichkeit in organischen HalbleiternItem Open Access Towards diamond-based quantum computers(2009) Steiner, MatthiasIn dieser Arbeit wurden wichtige Schritte zur Realisierung eines auf Diamant basierenden Quantencomputers gezeigt. Im Mittelpunkt steht dabei das Nitrogen-Vacancy Zentrum und die Wechselwirkung seines Elektronspins mit der Umgebung. Insbesondere die Kopplung an den Kernspin des Stickstoffatoms und die Wechselwirkung von zwei NV Zentren wurden untersucht. Neben der Verwendung als zusätzliches Quanten-Bit, kann der Kernspin auch dazu benutzt werden, die Genauigkeit des optischen elektronenspin-Ausleseprozesses drastisch zu erhöhen. Das konsequente Fortführen dieses Gedankens gipfelt in der Möglichkeit den Quantenzustand des Elektronenspins mit einer einzelnen Auslesesequenz zu bestimmen. Desweiteren wurde zum ersten Mal die magnetische Wechselwirkung zweier NV Zentren demonstriert. Dies zeigt, dass die Anzahl der zu Verfügung stehenden Quanten-Bits prinzipiell nicht begrenzt ist und ist eine wichtige Notwendigkeit für einen nützlichen Quantencomputer.Item Open Access Entwicklung und Test von Wechselwirkungspotenzialen in Quasikristallen(2003) Brommer, PeterIm dekagonalen Aluminium-Nickel-Kobalt-Quasikristall (d-AlNiCo) zeigt das Aluminium einige besondere Eigenheiten in seiner Beweglichkeit. Bei 80 % der Schmelztemperatur können sich einige Aluminiumatome fast frei durch den Kristall bewegen, während andere unbeweglich in ihrer Ruhelage verharren. Molekulardynamische Simulationen können Einblicke in die Dynamik dieses Systems verschaffen. Dazu berechnet man aus den interatomaren Kräften die Beschleunigung, die jedes einzelne Atom erfährt und bewegt dieses dann entsprechend. Im Idealfall gewinnt man diese Kräfte mit Ab-Initio-Methoden aus dem quantenmechanischen Vielteilchenproblem. Leider sind diese Methoden aber auf wenige hundert Atome beschränkt - deutlich zu wenig für einen Quasikristall. Die Verwendung von effektiven Potenzialen erlaubt die Untersuchung wesentlich größerer Systeme. Dazu benötigt man allerdings geeignete Potenziale - und diese existieren nicht für komplexe Systeme wie Quasikristalle. Mit dem so genannten Force Matching oder Kraftanpassung kann man nun effektive Potenziale aus mit Ab-Initio-Methoden bestimmten Kräften gewinnen. Dazu wird ein durch eine beschränkte Anzahl von Parametern festgelegtes Potenzial so angepasst, dass die quantenmechanisch berechneten Kräfte bestmöglich reproduziert werden. Diesem Verfahren liegt zu Grunde, dass ein Potenzial, das die interatomaren Kräfte richtig wiedergeben kann, auch die richtige Dynamik erzeugt. Im Rahmen dieser Diplomarbeit wurde mit Force Matching ein EAM-Potenzial für die dekagonale Phase von AlNiCo generiert und verschiedenen Tests unterzogen. Dabei zeigte sich, dass das so erzeugte Potenzial zwar einige dynamische Eigenschaften wie die Aluminium-Diffusion korrekt wiedergeben kann, in anderen Bereichen durch die Hinzunahme von weiteren Referenzstrukturen weiterer Verbesserung bedarf.Item Open Access Effektive Potenziale für komplexe metallische Phasen(2009) Schopf, DanielDie Xi-Phasen des Aluminium-Palladium-Mangan (AlPdMn) sind Approximanten für einen dekagonalen Quasikristall mit einer Gitterkonstanten von 1.6 nm in der periodischen Richtung. Diese Systeme können jedoch aufgrund ihrer Größe nicht mit ab-initio-Methoden berechnet werden, die Einheitszellen dieser Phasen umfassen jeweils mehrere hundert Atome. Aus diesem Grund ist man für Molekulardynamiksimulationen auf die Verwendung effektiver Potenziale angewiesen. In dieser Arbeit werden die dazu benötigten Potenziale mit Hilfe der Force-Matching-Methode erzeugt. Dabei werden die Parameter eines Potenzials so angepasst, dass sie die quantenmechanisch berechneten Referenzdaten wie Kräfte, Energien und Spannungen möglichst gut wiedergeben können. Das Programm potfit wurde um die Möglichkeit erweitert, die Parameter analytischer Potenziale zu optimieren. Es wurden neue analytische EAM-Potenzialmodelle entwickelt und an verschiedenen metallischen Systemen ausführlich getestet. Für die Systeme Magnesium-Zink und Aluminium-Palladium wurden verschiedene Potenziale erzeugt und miteinander verglichen. Für die Xi-Phasen des Aluminium-Palladium-Mangan, insbesondere xi und xi', wurden Potenziale erzeugt, die für die Strukturoptimierung verwendet werden. Die ab-initio berechneten Referenzdaten können dabei sehr gut reproduziert werden.Item Open Access Molekulardynamik feuchter granularer Medien(2005) Goll, Christian MartinZiel dieser Arbeit ist die Untersuchung eines feuchten granularen Mediums mit Hilfe einer Molekulardynamik-Simulation. Für die Simulation wurden zwei verschiedene mikroskopische Modelle von Wasserbrücken zwischen den einzelnen Teilchen des Granulats verwendet. Beide besitzen aufgrund ihrer Hysterese eine Dissipation in der Energie. Das Medium wird durch ein von außen angelegtes Potential geschert. In Abhängigkeit der Stärke dieses Potentials zeigt es einen Phasenübergang von fest nach flüssig. Die feste und flüssige Phase wird mit Hilfe der Diffusionskonstante $D$ und der granularen Temperatur $T_{Gran}$ von einander unterschieden. Der Phasenübergang wurde gefunden und dessen Parameter in Abhängigkeit der Dichte und Form der Wasserbrücken vorläufig bestimmt. Zusätzlich wurde die Anzahl der Wasserbrücken pro Teilchen für die Simulation ermittelt und mit experimentellen Daten verglichen. In Zukunft soll ein Vergleich zwischen Computer-Tomographie Daten und der Simulation mit der Hilfe von Minkowski-Funktionalen stattfinden. Der Programm-Code der Molekulardynamik-Simulation wurde durch die Simulation eines Lennard-Jones-Fluids überprüft. Für das LJ-Fluid konnte die kritische Isotherme in Übereinstimmung mit den aus der Literatur bekannten Werten gemessen werden. Die kritischen Fluktuationen der Teilchen des LJ-Fluids wurden gemessen und mit Hilfe der Minkowski-Funktionale analysiert und qualitativ beschrieben. Mit Hilfe einer Gausschen Näherung der Minkowski-Funktionale, konnte gezeigt werden, dass für die Beschreibung dieser Fluktuationen die 2-Punkt-Korrelationsfunktion nicht ausreichend ist, sondern zusätzlich $n$-Punkt-Korrelationsfunktionen verwendet werden müssen. Für die Gausschen Näherungen konnte eine Divergenz der Minkowski Funktionale bei der kritischen Temperatur $T^*_c$ und somit ein Skalierungsverhalten nachgewiesen werden. Ein Test dieses Verhaltens steht für die vollen Minkowski-Funktionale noch aus. Auch die Bestimmung der kritischen Exponenten war aufgrund numerischer Fehler nicht möglich. Das kritischen Verhalten der Minkowski Funktionale muss aber noch für weitere Systeme, wie z.B. für das 3-D-Isingmodell, untersucht werden. Es wurden bisher auch keine Auswirkungen von finite-size-Effekten untersucht.Item Open Access Magnetische Resonanz an Mangan-dotierten Halbleitern(2003) Weiers, TilmanEs werden mehrere Proben aus Mangan-dotiertem GaAs anhand der ESR untersucht. Aus den Spektren werden die Beiträge der Feinstruktur und Hyperfeinstruktur ermittelt. In einer der Proben werden Mn-S Komplexe beobachtet. Die Spektren aus Messungen im W-Band bei 94 GHz zeigen Beiträge von ionisiertem Mangan auf Zwischengitterplätzen.Item Open Access Zur Topologie quasiperiodischer Tilings(2007) Krimmel, OliverIn dieser Arbeit wird untersucht, wie Methoden der algebraischen Topologie zur Klassifikation spezieller aperiodischer Parkettierungen beitragen können. Dazu werden die Cech-Kohomologiegruppen ihrer lokaler Isomorphieklassen bestimmt und ein Ansatz für die geometrische Interpretation eines nichttrivialen Torsionsteils in diesen Gruppen aufgestellt. Den lokalen Isomorphieklassen wird daraufhin eine C*-Algebra zugeordnet, deren K-Theorie Aufschluss über physikalische Fragestellungen gibt, wenn die Parkettierung beispielsweise als Modell für einen Quasikristall dient.Item Open Access Semiklassische Quantisierung chaotischer Billardsysteme mit C4v-Symmetrie(2001) Bücheler, SteffenDie Arbeit beschäftigt sich mit einem System mit C4v-Symmetrie - dem Hyperbelbillard. Die grundlegenden Ideen der Bahnsuche und die Eigenschaften des Systems werden in Kapitel 2 besprochen. Sie bilden die Voraussetzungen für die semiklassische Quantisierung. Kapitel 3 führt in die semiklassische Theorie ein und schließt mit einigen quantenmechanischen Betrachtungen. Das "Pade-Verfahren", angewandt in Kapitel 4, ist das erste semiklassische Verfahren, das die Energieeigenwerte ermitteln soll. Die Konvergenzbetrachtungen spielen dabei eine besondere Rolle. In Kapitel 5 wird ein weiteres Verfahren zur semiklassischen Quantisierung besprochen, die "harmonische Inversion", die in Kapitel 6 für die Anwendung auf kreuzkorrelierte Signale erweitert wird. Schließlich werden die Ergebnisse aller Verfahren in Kapitel 7 zusammengefaßt.