Universität Stuttgart
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Item Open Access Zwei-Fermionen-Systeme in der relativistischen Schrödinger-Theorie(2007) Pruß-Hunzinger, Stefanie; Trebin, Hans-Rainer (Prof. Dr.)Für lokale Wechselwirkungen zwischen asymptotisch freien Teilchen bietet die QED eine äußerst exakte Beschreibung. Anders sieht es jedoch für gebundene Teilchen aus, wo die Teilchen "kontinuierlich" wechselwirken. Für zwei Teilchen existiert zwar die Bethe-Salpeter-Gleichung, die jedoch diverse Interpretationsprobleme aufwirft; für mehr als zwei gebundene Teilchen gibt es noch keine ausgereiften Ansätze. Für gebundene Mehrteilchenprobleme werden deshalb Energiewerte gewöhnlich zuerst semiklassisch berechnet und dann die entsprechenden QED-Korrekturen hinzu addiert. In der vorliegenden Dissertation werden gebundene Mehrteilchenprobleme auf der Grundlage der Relativistischen Schrödinger Theorie (RST) untersucht. Hierbei handelt es sich um einen alternativen fluiddynamischen Ansatz, der auf einer grundlegend anderen Struktur als die konventionelle Quantenmechanik basiert, indem nämlich zur Beschreibung von Mehrteilchenzuständen keine Produktstruktur sondern eine Summenstruktur (Whitney-Summe) verwendet wird. Zudem wird im Rahmen der RST von einer erweiterten Strukturgruppe Gebrauch gemacht, die es ermöglicht, die Austauschwechselwirkungen zwischen identischen Teilchen und die elektromagnetischen Wechselwirkungen auf dieselbe Weise zu behandeln. Dieser Ansatz ermöglicht es auch, QED-analoge Korrekturen, wie z.B. der Selbstwechselwirkung, auf nicht-störungstheoretische Weise in die Theorie zu integrieren. In der hier vorliegenden Arbeit wird nun der allgemeine RST-Ansatz auf den Fall heliumähnlicher Ionen spezialisiert. Es zeigt sich dabei, dass für den semiklassischen Fall ohne Selbstwechselwirkungskorrekturen die mithilfe der RST gewonnenen Wechselwirkungs- und Ionisierungsenergien in derselben Größenordnung liegen wie konventionelle Rechnungen. Die Einbeziehung von Selbstwechselwirkungskorrekturen erfolgt im konventionellen Fall durch Addition dieser Korrekturen zu den semiklassischen Berechnungen, wohingegen bei der RST die Theorie selbst eine Möglichkeit bietet, die Selbstwechselwirkungen exakt zu behandeln, indem man den RST-Selbstwechselwirkungsparameter ungleich Null wählt. Vergleicht man nun die konventionellen Berechnungen und die analogen RST-Ergebnisse mit den experimentellen Daten, so zeigt es sich, dass die RST-Voraussagen für die Ionisierungs-, bzw. Wechselwirkungsenergien näher an den experimentellen Daten liegen als die konventionellen Berechnungen. Die Übereinstimmung mit den experimentellen Daten wird bei wachsender Kernladungszahl (Z>30) immer besser, wenn man den Selbstwechselwirkungsparameter der RST bei einer möglichst hohen Kernladungszahl festlegt (z.B. Wismuth, Z=83).Item Open Access Mikroskopische Thermodynamik kolloidaler Teilchen(2008) Blickle, Valentin; Bechinger, Clemens (Prof.)Einhergehend mit der industriellen Revolution des 19. Jahrhunderts entwickelte sich ein neues eigenständiges Teilgebiet der Physik, die Thermodynamik. Im Mittelpunkt des Interesses standen damals Wärmekraftmaschinen und das Verständnis der Umwandlung von Wärme in mechanische Arbeit. Im Rahmen der Thermodynamik lassen sich auch chemische Reaktionen oder biologische Prozesse beschreiben. Dabei bleibt sie auf große Systeme beschränkt, wo eine Vielzahl von inneren Freiheitsgraden dazu führt, dass Fluktuationen vernachlässigt werden können. Mit zunehmender Verfeinerung und Miniaturisierung der physikalischen Prozesse im allgemeinen und der damit verbundenen Ausdifferenzierung der Manipulations- und Messmethoden erlebte das Interesse an thermodynamischen Prozessen - diesmal auf mikroskopischer Ebene - eine Renaissance. Richtungsweisend für diese Verfeinerung sind vor allem Kraftmikroskopie und optische Pinzetten, die es erlauben, Systeme auf einer Nanometer-Skala zu untersuchen. Von Bedeutung sind hierbei biologische Maschinen, Makromoleküle, oder auch miniaturisierte mechanische Bauelemente. Typischerweise sind die charakteristischen Energieskalen dieser Systeme von der Größenordnung her vergleichbar mit der thermischen Energie, so dass Fluktuationen nicht vernachlässigt werden können. Als weitere Kategorie von mesoskopischen Systemen stehen kolloidale Partikel im Blickpunkt dieser Arbeit. Diese in einem Lösungsmittel suspendierte Teilchen erweisen sich dabei als ideale Objekte, um die statistischen Eigenschaften kleiner Systeme zu untersuchen. Hierbei kombinieren kolloidale Systeme zwei Vorteile. Erstens spielen sich die Fluktuationen auf einer Längenskala ab, auf der sie mittels optischer Mikroskopie beobachtet werden können. Zweitens können Wechselwirkungen in kolloidalen Systemen durch Zugabe von Ionen bzw. Polymeren maßgeschneidert werden. Die Wechselwirkung der Kolloidpartikel mit externen Feldern bietet eine weitere Möglichkeit der Manipulation. Dabei eröffnen Laserpinzetten die Möglichkeit, durch Einstellung externer Parameter wie Intensität, Position, Polarisation etc., das System auf einer mikroskopischen Skala schnell und reproduzierbar von außen zu manipulieren. Diese Arbeit wendet sich der experimentellen Überprüfung der stochastischen Thermodynamik zu. In einem ersten Experiment befindet sich das untersuchte Kolloidteilchen vor einer Glasoberfläche und wird von zwei koaxialen antiparallelen optischen Pinzetten festgehalten. Mit Hilfe dieser kann das Partikel aus dem Gleichgewicht heraus getrieben werden, gleichzeitig wird dessen Position durch evaneszente Lichtstreumikroskopie (TIRM, engl.: Total Internal Reflection Microscopy) mit hoher zeitlicher und räumlicher Auflösung verfolgt. Sowohl die geleistete Arbeit W als auch die ins Wärmebad übertragene Wärme Q können aus der gemessenen Partikeltrajektorie direkt berechnet werden. Somit bringt dieses Experiment den Nachweis, dass der erste Hauptsatz der Thermodynamik auch für fluktuierende Größen erfüllt ist. Charakteristisch ist jetzt nicht mehr der Wert einer Einzelmessung W, sondern die Verteilung p(W), die man erhält, wenn über viele Messungen gemittelt wird. Den theoretischen Vorhersagen entsprechend ist diese Verteilung asymmetrisch und nicht Gauß'sch. Dennoch zeigen die Experimente, dass sowohl die Jarzynski-Relation als auch das das detaillierte Fluktuationstheorem erfüllt sind. In einem zweiten Experiment wird ein Kolloidteilchen mit Hilfe einer rotierenden Laserpinzette so getrieben, dass es sich mit konstanter Geschwindigkeit auf einer Kreisbahn bewegt. Durch Modulation der Laserleistung wird ein zusätzliches schwaches sinusförmiges Potential V entlang der Kreisbahn erzeugt. Der so generierte stationäre Nichtgleichgewichtszustand wird zwar wie ein Gleichgewichtszustand durch eine zeitunabhängige Wahrscheinlichkeitsverteilung charakterisiert, besitzt im Gegensatz zu diesem jedoch einen nicht verschwindenden Strom, permanent wird Energie ins Wärmebad abgegeben. Dies führt zur Verletzung des Boltzmann-Faktors, der im Gleichgewicht das Potential mit der stationären Wahrscheinlichkeitsverteilung verknüpft. Unter Berücksichtigung des Stromes leiten wir eine Erweiterung des Boltzmann-Faktors her, so dass das Potential auch unter stationären Nichtgleichgewichtsbedingungen direkt aus der stationären Wahrscheinlichkeitsverteilung berechnet werden kann. Die diffusive Bewegung des Kolloidpartikels in einem gekippten periodischen Potential unterscheidet sich fundamental von der Brown'schen Bewegung im thermischen Gleichgewicht, wo ein zusätzliches Potential V immer die Diffusionsbewegung eines freien Teilchens einschränkt. Im stationären Nichtgleichgewicht kann diese durch die Anwesenheit eines Potentials verstärkt werden. Wie die Experimente zeigen, durchläuft der Diffusionskoeffizient als Funktion der treibenden Kraft ein Maximum. In dem als Giant Diffusion bekannten Phänomen übersteigt, in guter Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen, der gemessene Diffusionskoeffizient seinen Gleichgewichtswert um das Fünffache. Die beobachtete Kraftabhängigkeit des Diffusionskoeffizienten hat weitreichende Konsequenzen. Die für das Gleichgewicht so fundamentale Einstein-Relation ist im stationären Nichtgleichgewicht nicht mehr gültig. Die Experimente zeigen eine Abweichung von fast einer Größenordnung. Wir zeigen, dass durch Addition einer Geschwindigkeitskorrelationsfunktion die Einstein-Relation korrigiert werden kann. Deren Gültigkeit umfasst dann auch wieder stationäre Nichtgleichgewichtszustände.Item Open Access The role of MHD instabilities in the improved H-mode scenario(2009) Flaws, Asher; Stroth, Ulrich (Prof.)Recently a regime of tokamak operation has been discovered, dubbed the improved H-mode scenario, which simultaneously achieves increased energy confinement and stability with respect to standard H-mode discharges. It has been suggested that magnetohydrodynamic (MHD) instabilities play some role in establishing this regime. In this thesis MHD instabilities were identified, characterised, and catalogued into a database of improved H-mode discharges in order to statistically examine their behaviour. The onset conditions of MHD instabilities were compared to existing models based on previous H-mode studies. Slight differences were found, most notably a reduced $\beta_N$ onset threshold for the frequently interrupted regime for neoclassical tearing modes (NTM). This reduced threshold is due to the relatively low magnetic shear of the improved H-mode regime. This study also provided a first-time estimate for the seed island size of spontaneous onset NTMs, a phenomenon characteristic of the improved H-mode scenario. Energy confinement investigations found that, although the NTM impact on confinement follows the same model applicable to other operating regimes, the improved H-mode regime acts to mitigate the impact of NTMs by limiting the saturated island sizes for NTMs with toroidal mode number $n \geqslant 2$. Surprisingly, although a significant loss in energy confinement is observed during the sawtooth envelope, it has been found that discharges containing fishbones and low frequency sawteeth achieve higher energy confinement than those without. This suggests that fishbone and sawtooth reconnection may indeed play a role in establishing the high confinement regime. It was found that the time evolution of the central magnetic shear consistently locks in the presence of sawtooth and fishbone reconnection. Presumably this is due to the periodic redistribution of the central plasma current, an effect which is believed to help establish and maintain the characteristic current profile required for improved H-mode operation. A similar effect was proposed for the NTM instability whereby the magnetic island drives an additional toroidal current which flattens the central current density profile. However, it was found that the NTM impact on the toroidal current density could be accounted for purely in terms of the $3$ conventional current contributions, namely: ohmic, bootstrap, and auxiliary heating current drive, without requiring an additional current source.Item Open Access Periodisch angeordnete photochrome Dots für hochdichte optische Speicher(2007) Rath, Stephan; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)Ziel dieser Arbeit war es zum einen, den Entstehungsprozess molekularer Dots (Durchmesser einige 10nm bis einige 100nm) aus amorphen Aufdampfschichten zu klären und über die Wahl der geeigneten Herstellungsparameter eine möglichst große Kontrolle über die Dotbildung zu erhalten. Zum anderen sollte eine gleichförmige Größe der Dots bei regelmäßiger, periodischer Anordnung erhalten werden. Dots auf ebenem Substrat Dazu wurden zunächst Fulgid-Aufdampfschichten aus Ph-T-F mit verschiedenen Dicken auf ebenem Substrat hergestellt. Durch die Integration eines Dunkelfeldmikroskops in die Aufdampfanlage gelang es, die Dotentstehung in-situ vollständig zu beobachten und den Verlauf für verschiedene Herstellungsparameter zu vergleichen. Als verantwortlicher Prozess konnte die Entnetzung identifiziert werden. Dabei bilden sich bei Probentemperaturen ab 270K Löcher in den Aufdampfschichten, die durch thermisch verursachte, sich selbst verstärkende spinodale Oberflächenfluktuationen und durch Nukleation an Keimen entstehen. Wahrscheinlich sind thermische Verspannungen in den Schichten als Keimzentren für die Nukleation verantwortlich. Während des Lochwachstums verursacht Kapillarinstabilität in Verbindung mit mittelstarkem Rutschen des Wulstes (Slip) die Bildung von fingerartigen Strukturen. Die nach der vollständigen Entnetzung erhaltenen Finger und wurmartigen Wulstsegmente zerfallen anschließend aufgrund von Rayleigh-Instabilität in Ketten von Dots. Die Analyse des Lochwachstumverlaufs, der Wulstform und –geschwindigkeit erlaubt es, Materialparameter wie Slipstärke (Sliplänge b) und Viskosität η zu bestimmen. Die Sliplänge beträgt bei einer analysierten 21nm dicken Schicht b=67±23 nm und entspricht damit mittelstarkem Slip. Die Viskosität beträgt η=(3,3±1,5) ·10^6 Pa s. Aus der Dotmorphologie und zusätzlichen Ellipsometrieexperimenten ergeben sich Werte für die Oberflächenspannung σ und die Hamakerkonstante A. Diese betragen σ=26±3mN/m und A=(2,6±0,5) ·10^-20 J. Die in dieser Arbeit erreichte weitgehende Automatisierung der Aufdampfanlage erlaubt es, gezielt die Parameter bei der Probenherstellung (z.B. Aufdampfgeschwindigkeit, Schichtdicke, Aufwärmgeschwindigkeit, Flutdruck) zu variieren. So war es möglich, die Schichtdicke als den maßgeblichen Parameter bei der Dotentstehung zu identifizieren. Durch Wahl der Schichtdicke lässt sich eine gewünschte Dot-Anzahldichte einstellen. Die Bildung der Dots ist gegenüber Variation der weiteren Parameter, wie Aufdampfgeschwindigkeit und Aufwärmverlauf, über große Bereiche robust. Auch die Dotbildung auf anderen Substraten (Halbleiter, Polymere) und für andere Fulgidsubstanzen wurde erreicht. Fulgidschichten einiger Fulgidsubstanzen tendieren jedoch unter vergleichbaren Herstellungsbedingungen bei der Entnetzung zur Kristallitbildung und bilden nur mit geringer Ausbeute amorphe Dots aus. Strukturen auf topographisch vorstrukturiertem Substrat Durch die Einführung topographisch vorstrukturierter Substrate gelingt es, die Kontrolle über die regelmäßige und gleichförmige Anordnung von photochromen Dots zu erhalten. Dies konnte in Form von Dots verschiedener Größen von d=420nm bis d=50nm mit Perioden D≈2d eindeutig demonstriert werden. Die Dotanzahldichte konnte beim dichtesten regelmäßigen Muster gegenüber Dots auf ebenem Substrat auf das über 370fache gesteigert werden (D=100nm entspricht 7,5∙10^10 Dots/inch ²). In einer möglichen Anwendung als optischer Datenspeicher sind dies 75Gbit/inch ², was der etwa 10fachen Speicherdichte der im vergangenen Jahr auf den Markt gekommenen HD-DVD entspricht. Position, Abstand und Größe der Dots kann über die Vorstruktur des Substrats und der Füllgrad der Lochdots durch die aufgedampfte Schichtdicke vorgegeben werden. Dabei kann die Morphologie der Lochbefüllung in Abhängigkeit vom Aspektverhältnis x=h/d und vom Füllgrad F berechnet werden. Weiter konnte experimentell und theoretisch gezeigt werden, dass durch das Pinning der Kontaktlinie am oberen Lochrand die Lochdots dauerhaft stabil sind. Durch die gezielte Fertigung von Substraten mit verschiedenen weiteren Musterformen (Gräben, Tröge, Pfosten) konnten die grundlegenden Mechanismen von Flüssigkeiten auf/in topographischen Stufen verstanden werden. Über die zeitliche Entwicklung der Ausdehnung von Dot-Verarmungszonen am Rand des ebenen Substrats zur Vorstruktur ließ sich eine erste Schätzung für die Diffusionskonstante von Ph-T-F-Molekülen auf Quarzglas erhalten. Diese Beträgt D=(1±0,3) ·10^-11cm²/s. Abschließend konnte experimentell bestätigt werden, dass durch das Einbringen der Vorstruktur auch auf anderen Substrattypen und bei anderen Fulgidsubstanzen regelmäßige Dotstrukturen erhalten werden. Limitierende Faktoren dabei sind nur die Materialviskosität und die Diffusionskonstante. Beide sind über Temperaturerhöhung zu beeinflussen.Item Open Access Raman scattering, magnetization and magnetotransport study of SrFeO3-delta, Sr3Fe2O7-delta and CaFeO3(2008) Damljanovic, Vladimir; Keimer, Bernhard (Prof. Dr.)In this thesis we have determined the Raman spectra as well as the magnetization, resistance and magnetoresistance of the compounds SrFeO3-delta, Sr3Fe2O7-delta and CaFeO3 as a function of temperature. These materials are interesting because they contain iron in the unusually high oxidation state +4, which has the same electroncic configuration as the Mn3+ ion in LaMnO3, a material that shows the giant magnetoresistance effect when doped with calcium or strontium. A novel aspect of the work described in this thesis is that it was performed on single crystals with controlled oxygen stoichiometry. In the compound SrFeO3-delta, delta can vary continuously in the range 0 to 0.5. The materialexhibits the following crystal structures due to oxygen vacancy ordering: cubic (delta=0), tetragonal (delta=0.125), orthorhombic (delta=0.25) or brownmillerite (delta=0.5). For other values of delta the material is a mixture of those phases. The cubic phase has the ideal cubic perovskite structure. In this thesis we describe the preparation of nearly stoichiometric SrFeO3-delta with delta<0.05. The Raman spectrum of a sample annealed under 5kbar of pure oxygen showed no phonon modes, as expected from a group-theoretical analysis of the ideal perovskite structure. The Mößbauer spectra on this sample shows that it contains 5.4% of the tetragonal phase. In another crystal annealed at oxygen pressure 40kbar Mößbauer spectra did not show any sign of additional phases, confirming that the sample is fully stoichiometric. In addition to the experiments we have performed lattice dynamics calculations for the ideal composition SrFeO3.00 in order to assign the phonon modes observed in infra-red experiments. The calculation accurately reproduces all frequencies observed. We have also measured the Raman spectra of the tetragonal phase in the temperature range 13K to 300K. While only three peaks can be resolved at room temperature, additional modes appear in the spectrum below the charge-ordering transition at 70K. This confirms that the crystal structure changes below this temperature. We have also measured the Raman spectra of the orthorhombic phase in the temperature range 6K to 475K. The paremeter delta in Sr3Fe2O7-delta can vary continuously between 0 and 1. We have measured the temperature dependence of the magnetization for the magnetic field along high symmetry axes of the crystal. We have also performed neutron diffraction measurements demonstrating that the magnetic moments are ordered in a helical structure. The resistivity and the magnetoresistance were measured in the range 10K to 300K. Finally we have measured the Raman spectra of the same sample in the temperature range 15K to 440K. In order to assign the observed modes, we have performed lattice dynamics calculations based on the published crystal structure of Sr3Fe2O7. The CaFeO3 compound has an orthorhombic crystal structure above 290K, which changes to monoclinic below this temperature. Here we describe the preparation of stoichiometric CaFeO3 single crystals by high pressure oxygenation of as-grown CaFeO2.5 samples, using KClO4 as an oxygen source. The powder X-ray diffraction pattern after annealing shows that the oxygen enrichment was successful. No magnetoresistance was observed within the experimental error up to magnetic fields of 9T. We have also measured Raman spectra of this material in the temperature range 15K to 300K. In contrast to tetragonal SrFeO2.875 these spectra are unaffected by the charge-ordering transition at 290K within the experimental sensitivity.Item Open Access Scattering properties of ultra-cold chromium atoms(2003) Schmidt, Piet O.; Pfau, Tilman (Prof. Dr.)In this work a gas of ultra-cold chromium atoms in a magnetic trap has been prepared and its elastic and inelastic scattering properties have been investigated with regard to Bose-Einstein condensation. Bose-Einstein condensation of dilute atomic gases is achieved using different cooling and trapping techniques. Deviating from the standard way we were able to devise a continuous loading mechanism for a magnetic trap as a result of the spectroscopic properties and the large magnetic dipole moment of chromium. It not only allows us to trap more atoms but also facilitates the subsequent preparation steps. After loading, the magnetic trap is compressed to increase the atomic density. In doing so we also increases the temperature of the atomic cloud. Doppler cooling of the atoms in the compressed trap reduces the temperature and increases the density. Subsequent evaporative cooling further reduces the temperature. The efficiency of the cooling mechanism is determined by the elastic and inelastic scattering properties of atomic species. Ultra-cold collisions between ground state atoms are dominated by s-wave collisions. They are characterized by a single parameter, the scattering length a. We were able to determine the temperature dependence of the elastic collision rate for the two bosonic isotopes 52Cr and 50Cr in a relaxation experiment. Comparing our results with the effective range theory allowed us not only to extract the magnitude of the scattering length, but also its sign. The sign of the scattering length is important since only condensates with a positive scattering length are stable. Our efforts to achieve Bose-Einstein condensation in chromium by evaporative cooling in a magnetic trap resulted in a maximum phase space density of 0.04. Further cooling reduced the phase space density due to increased loss of atoms from dipolar relaxation. We were able to obtain preliminary results on the magnetic field dependence of dipolar relaxation. Our experimental data is in excellent agreement with theory. These experiments confirm the theoretical prediction that the dipolar relaxation rate is independent from the details of the interaction potential but rather scales with the magnetic offset field and the magnetic dipole moment of the atoms. The findings of this work mark an important step towards the realization of a Bose-Einstein condensate with chromium atoms. Especially the knowledge of the elastic and inelastic scattering properties allow now to devise a successful strategy.Item Open Access Untersuchungen an einzelnen Pigmenten und Pigment-Protein-Komplexen(2001) Tietz, Carsten; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)Im Rahmen dieser Arbeit wurden einzelne Antennenkomplexe von Purpurbakterien, einzelne Antennenkomplexe höherer Pflanzen sowie einzelne Farbstoffmoleküle in einer Polymermatrix mittels konfokaler Mikroskopie untersucht. Die Chromophore sowohl im Proteingerüst als auch im Polymer dienen hierbei als hochempfindliche Sonden der jeweiligen Umgebung. So zeigen typische Laserfarbstoffe in einer PVB-Matrix eine ausgeprägte spektrale Diffusion, die durch eine Konformationsdynamik der Umgebung bewirkt wird. Korrelationen, die diese Dynamik beschreiben, zerfallen mit Zeitkonstanten, die eine bimodale Verteilung aufweisen. Antennenkomplexe, deren Funktion das Lichtsammeln und Weiterleiten der absorbierten Energie zum Reaktionszentrum ist, spielen eine wesentliche Rolle innerhalb der Photosynthese von Bakterien und Pflanzen. Sie zeigen aufgrund ihrer Pigmentanordnung oft erstaunliche quantenmechanische Eigenschaften. So bildet der Antennenkomplex LH2 von Purpurbakterien ein ringförmiges Aggregat aus 18 Bakteriochlorophyll-Molekülen, die stark gekoppelt sind. Die optischen Eigenschaften werden durch Sprünge in der Symmetrie bestimmt und es zeigt sich, dass bei Temperaturen unterhalb 200 K die Komplexe permanent elliptisch deformiert sind. Im Gegensatz dazu sind Antennenkomplexe höherer Pflanzen (LHC-II) unsymmetrisch aufgebaut. Bei tiefen Temperaturen (1.8 K) wird die Emission von LHC-II durch starke spektrale Diffusion geprägt. Dennoch lässt sich schließen, dass monomerische LHC-II einen emittierenden Zustand, trimerische LHC-II drei Zustände (einen pro monomerischer Untereinheit) aufweisen. Erstaunlicherweise ist die Emission bei Raumtemperatur linear polarisiert. Offenbar exsistiert hier ebenfalls nur ein Emitter pro Monomer. Durch Polarisationsmessungen konnte gezeigt werden, dass räumlich verschieden orientierte Emitter abwechselnd emittieren, jedoch immer nur ein Emitter zur selben Zeit.Item Open Access Analysis of magnetic excitations in molecular nanomagnets(2006) Kirchner, Nadejda; Dressel, Martin (Prof. Dr.)This PhD-thesis is about methods of modeling- and analysis of experimental data on molecular nanomagnets. It has two important results. We present the computer code developed for simulation of Frequency Domain Magnetic Resonance Spectra (FDMRS) on molecular nanomagnets in terms of the single-spin Hamiltonian model. The program enables an automatic and high precision determination of the zero-field splitting parameters of mono- and many-nuclear complexes with high spin ground state. It was successfully applied to the ZFS studies by FDMRS on various molecular magnets. Another result of this work is the new development of the generalized effective spin Hamiltonian model. Interactions of non-Heisenberg type (single-ion crystal fields and antisymmetric exchange) were introduced into the model for the first time being expressed through non-collinear tensors. The model gives reasonable results by explanation of the origin of magnetic anisotropy of a tetrameric Ni(II) cluster possessing S4 symmetry. It indicates the pronounced role of the non-compensated orbital moment in the system accompanied by collective action of the single-ion crystal fields.Item Open Access Mikrowellenabsorption zur Leitfähigkeitsbestimmung von Supraleitern(2004) Nebendahl, Bernd; Mehring, Michael (Prof. Dr.)Diese Arbeit führt die neue Methode der Mikrowellenabsorption in das Gebiet der Temperatur und Magnetfeld-abhängigen Hochfrequenzleitfähigkeit ein. Mikrowellenabsorption wurde für die Hochtemperatursupraleiter eingeführt nachdem klar wurde, dass diese Methode die bisher einzige Methode ist, die es erlaubt die Ergebnisse der Leitfähigkeit zu Magnetfeldern weit jenseits der experimentell zugänglichen Felder zu extrapolieren. Die Leitfähigkeit für normale Leiter ist im allgemeinen durch das Ohm'sche Gesetz beschrieben. Diese Beschreibung wird für Supraleiter vom Typ II verfeinert. Von besonderem Interesse ist hierbei die Feld- und Temperaturabhängigkeit der komplexen AC-Leitfähigkeit im Fall statischer oder sich bewegender Flusslinien. Nach einem ersten allgemeinen Kapitel werden die theoretischen und experimentellen Details entwickelt die notwendig sind Messungen durchzuführen und zu interprestieren. Die Methode des gefüllten Resonators wird verglichen mit anderen Methoden wir DC- oder AC-Widerstandsmessungen sowie mit nichtresonanten Reflektions- oder Transmissionsmessungen und Endplattenmethoden. Für den gefüllten Resonator ist es notwendig die experimentellen Daten Resonanzfrequenz und Güte mit der intrinsischen komplexen Leitfähigkeit zu verbinden. Verschiedene Methoden wie die direkte analytische oder numerische Berechnung sowie störungstheoretische Methoden werden bzgl. Aufwand und Einschränkungen in Bezug auf Probengeometrie und Leitfähigkeit verglichen. Im nächsten Teil wird die experimentelle Methode beschrieben, ausgehend von dem Problem wie die Resonanzfrequenz eines Resonators schnell und mit hoher Genauigkeit gemessen werden kann. Die vorgeschlagenen Methode benutzt eine modulierte Quellen, deren Signal durch den Resonator transmisttiert wird. Die transmittierte Leistung wird von einer Mikrowellendiode gemessen. Die Leistungsmodulation wird mit einem Lock-In Verstärker nachgewiesen. Die höheren Harmonischen werden verwendet um die Güte zu bestimmen, wobei die fundamentale Modulation zur Frequenzstabilisierung der Quelle verwendet wird um mit einer Frequenzmessung der Quelle die Resonanzfrequenz zu bestimmen. Die Ausdrücke für die Modulation werden für den quasistatischen Fall entwickelt und lönnen in dieser From zur Gütebestimmung verwendet werden. Die Einschränkungen der quasistatischen Beschreibung werden untersucht. Nach dem experimentellen Teil werden die Ergebnisse des theoretischen Teils diskutiert. Dieser Teil ist aufgeteilt in einen ersten Teil, in dem die Metjode beschrieben wird, wie aus den Messdaten Leitfähigkeiten bestimmt werden und wie Fehler der Messdaten und der Parameter der Inversion das Ergebnis beeinflussen. Im zweiten Teil wird die numerische Methode beschrieben, die verwendet wird um die Ergebnisse im Rahmen des Modells der effektiven Leitfähigkeit zu verstehen. Im letzen Teil werden die Ergebnisse dargestellt und verglichen. Beginnend mit Mb werden die Effekte der Filmdicke für drei verschiedenen Dicken gezeigt. Nach dem Vergleich werden Schlüsse gezogen. Diese Filme zeigen abhängig von der Dicke mehr oder weniger stark ausgeprägte Geometrieeffekte. Falls die Filmdicke kleiner als die Kohärenzlänge ist, wird diese reduziert was zu einem grösseren kritischen Feld führt. Ausserdem wird der supraleitende Übergang breiter und die Übergangstemperatur selbst wird zu tiefen Temperaturen hin verschoben. Zusätzlich werden Fluktuationen durch die Reduktion der Dimensionalität sichtbar. Die Ergebnisse dür die YBCO Filme zeigen diese Effekte nicht, denn deren Kohärenzlänge ist immer kleiner als die Filmdicke. Trotzdem ist das Material interessant, denn es zeigt, dass die Methode tatsächlich in der Lage ist obere kritische Felder zu bestimmen, die größer als die experimentell zugänglichen sind.Item Open Access Einzelmolekülspektroskopie in lebenden Zellen : Untersuchung und Anwendung alternativer Fluoreszenzmarkierungen mit verbesserten photophysikalischen Eigenschaften(2009) Neugart, Felix; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)Die Methoden der Einzelmolekülspektroskopie werden seit Mitte der 90er Jahre in ansteigendem Maße für Untersuchungen in Modellsystemen in der Biochemie und Molekularbiologie angewandt. Die Anwendung dieser Methoden auf biologische Fragestellungen zu Untersuchungen in lebenden Zellen stellt dagegen ein noch junges und noch kaum verbreitetes Fachgebiet dar. Die Herausforderungen, Einzelmolekülspektroskopiemethoden, die in Modellsystemen etabliert wurden, auf die Bedingungen in lebenden Zellen zu übertragen, liegen in einem verminderten Signal-Rausch-Verhältnis und in der Notwendigkeit, bestimmte Moleküle in ihrer zellulären Umgebung hoch spezifisch zu markieren. Um eine größere Verbreitung dieser Methoden zur direkten Untersuchung biologischer Fragestellungen in lebenden Zellen zu erreichen, sind Verbesserungen vor allem der photophysikalischen Eigenschaften der Fluoreszenzmarkierungen gegenüber den bisher verbreiteten Markierungen notwendig. In dieser Arbeit wurde das Ziel verfolgt, Konzepte zu alternativen Fluoreszenzmarkierungen im Hinblick auf verbesserte photophysikalische Eigenschaften zu untersuchen und anzuwenden. Zum einen wurden an fluoreszierenden Nanodiamanten mit NV-Zentren eine Reihe von Experimenten durchgeführt mit dem Ziel, diese als Fluoreszenzmarkierung zur Anwendung in lebenden Zellen zu etablieren. Zum Anderen wurde die bislang wenig verbreitete Markierungsmethode der Tags (ACP-Tag) genutzt, um die Vorteile einer genspezifischen Markierung von autofluoreszierenden Proteinen und die photophysikalischen Eigenschaften von synthetischen Farbstoffen zu kombinieren. Das gegenüber autofluoreszierenden Proteinen erhöhte Signal-Rausch-Verhältnis führte hierbei zu Resultaten, die bei der Verwendung von autofluoreszierenden Proteinen nicht zu erreichen gewesen wären. Die Anwendung der in dieser Arbeit vorgestellten Methoden der Einzelmolekülspektroskopie ermöglicht es, zellbiologische Fragestellungen zu beantworten, die mit bisher etablierten zellbiologischen Methoden nicht untersucht werden konnten. In den letzten Jahren wurden solche Methoden bereits in kommerzielle Systeme eingeführt bzw. sie stehen in der Entwicklung. So ist in den kommenden Jahren eine weitere Verbreitung der Methoden der Einzelmolekülspektroskopie insbesondere unter Biologen und Medizinern zu erwarten.