Universität Stuttgart
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Item Open Access Macroscopic quantum tunneling in Bose-Einstein condensates(2013) Schwidder, Torsten; Main, Jörg (Prof. Dr.)The decay of Bose-Einstein condensates from a metastable ground state into collapse due to macroscopic quantum tunneling is investigated using a semiclassical approximation to Feynman’s path integral formalism. Applying a variational ansatz of a single Gaussian to the wave function determined by the Gross-Pitaevskii equation, a special choice of the Gaussian width parameters yields a mean-field energy functional in Hamiltonian form. The temporal spatial extension of the condensate then is described in the picture of a particle moving in an external potential. In this picture the decay of the condensate wave function is investigated using the bounce trajectory method, accounting for the action of the tunneling orbit in imaginary time and quadratic fluctuations around it, the latter described by the Gelfand-Yaglom differential equation. Additionally, the tunneling formalism is used for describing the condensate wave function by a trial function of a superposition of several Gaussians. Using this ansatz a Hamiltonian form of the mean-field energy does not exist and the formalism of describing the tunneling process has to be extended. The bounce trajectory is described in the parameter space of the Gaussian width parameters and the equations of motion for the imaginary time evolution are obtained by applying a time-dependent variational principle. The action of the bounce trajectory is investigated as a function of the number of Gaussians taken into account and the contribution of the fluctuations is evaluated using the monodromy matrix.Item Open Access Ab-initio modeling of ultrafast demagnetization after laser irradiation in nickel, iron and cobalt(2013) Illg, Christian Michael; Fähnle, Manfred (Prof. Dr.)This work deals with ultrafast demagnetization within few hundred femtoseconds after laser pulse irradiation in nickel, iron and face-centered cubic (fcc) cobalt. It is examined with ab-initio density-functional theory and physical modeling whether the electron-phonon spin-flip scattering can be considered as underlying mechanism for ultrafast demagnetization.Item Open Access Long-term stability of capped and buffered palladium-nickel thin films and nanostructures for plasmonic hydrogen sensing applications(2013) Strohfeldt, Nikolai; Tittl, Andreas; Giessen, HaraldOne of the main challenges in optical hydrogen sensing is the stability of the sensor material. We found and studied an optimized material combination for fast and reliable optical palladium-based hydrogen sensing devices. It consists of a palladium-nickel alloy that is buffered by calcium fluoride and capped with a very thin layer of platinum. Our system shows response times below 10 s and almost no short-term aging effects. Furthermore, we successfully incorporated this optimized material system into plasmonic nanostructures, laying the foundation for a stable and sensitive hydrogen detector.Item Open Access Monte-Carlo-Studien für neutrale Atome und Ionen in starken Magnetfeldern(2013) Boblest, Sebastian; Wunner, Günter (Prof. Dr.)In dieser Arbeit werden das Variations-Quanten-Monte-Carlo- und aufbauend darauf das Fixed-Phase Diffusions-Quanten-Monte-Carlo-Verfahren verwendet, um Bindungsenergien verschiedener Zustände von neutralen Atomen und Ionen mit Kernladungszahl Z=2-26 in sehr starken Magnetfeldern zu berechnen. Mit diesen Ergebnissen konnte zum einen die magnetfeldabhängige Elektronenkonfiguration der Grundzustände aller Spezies mit Z=2-10 und mindestens zwei Elektronen entschlüsselt und zum anderen die Grundzustandsenergien aller neutralen Atome von Helium bis Eisen bei verschiedenen Magnetfeldstärken ermittelt werden. Beide Verfahren benötigen als Eingabe gute Näherungslösungen der Vielteilchenschrödingergleichung, die in unserem Fall mit Hilfe verschiedener Hartree-Fock-Methoden gewonnen werden. Wir untersuchen die Eigenschaften der verschiedenen genäherten Wellenfunktionen, sowie nachträglicher Modifikationen davon, die zur Berücksichtigung von Zweiteilchenkorrelationen eingeführt werden. Dabei finden wir Einflüsse sowohl auf die Stabilität der Monte-Carlo-Rechnungen als auch auf die Qualität der Ergebnisse. Wir diskutieren im Weiteren verschiedene spezielle Anpassungen der beiden Verfahren an die verwendeten Näherungslösungen, die eingeführt werden, um sie automatisiert auf das gegebene Problem anwenden zu können. Unsere Resultate vergleichen wir umfassend mit denen anderer Verfahren. Die Ergebnisse dieser Arbeit sind ein wichtiger Schritt hin zu einer umfassenden Datenbank atomarer Übergänge in starken Magnetfeldern, wie sie für die Analyse der Spektren von magnetischen Weißen Zwergen und Neutronensternen benötigt wird.Item Open Access Strongly interacting many-body systems in cold atomic gases(2013) Honer, Jens Daniel; Büchler, Hans Peter (Prof. Dr.)The remarkable progress in control over cold atomic gases has led to a point where people are no longer satisfied with merely studying these systems, but rather put them to use to understand complex quantum many-body systems. The basis of this development is a deep understanding of the interaction between atoms, and how to exploit those in order to engineer interesting and novel quantum-systems. The aim of this particular thesis is to contribute to this third quantum revolution [1] and hence help to understand the inner workings of complex many-body systems. We present a method to control the shape and character of the interaction between cold atoms based on dressing the atomic ground-state with a Rydberg-state. The latter induces a van der Waals interaction between all the atoms in the ensemble, and allows for control via the coupling light-field. We find that with increasing atom densities the ensemble shows a direct transition into a collective regime that preempts the onset of three-body interactions associated with a break-down of the first Born-approximation. The reason for this intriguing behavior is the strong interaction between Rydberg atoms that gives rise to the blockade-mechanism, and prevents the simultaneous excitation to the Rydberg-state for spatially close atoms. The non-trivial behavior of the interaction-potential within the collective regime yields a novel tool for shaping the interaction between ground-state atoms beyond s-wave scattering. We study this collective regime and the resulting interaction-potential between the atoms within a variational/mean-field approach, and discuss its effects on a trapped Bose-Einstein condensate. Artificial atoms show remarkable properties, that are often superior to real atoms. In particular, since they are built out of many constituents, such systems often exhibit an enhanced coupling to the light-field as well as strong optical non-linearities even for small light-fields. On the other hand, noise in quantum-mechanical systems can not only destroy coherence, but rather can be used in order to robustly drive a system into an interesting state. We study the effect of a controlled dephasing onto an artificial atom in the context of an ensemble of atoms coherently coupled to a Rydberg state and demonstrate that such an enhanced artificial atom allows for the deterministic absorption of a single photon from an arbitrary incoming probe field. Such behavior yields a unique tool in light-matter interaction, and opens the path to realise quantum-networks or to fabricate novel quantum-devices. Here, we discuss the applicability of this single-photon absorber as a single-photon transistor, a high fidelity n-photon counter, and a device that allows for the deterministic creation of non-classical states of light via photon-subtraction. A non-trivial topological order of quantum-states leads to conservation of certain properties and, hence, increases their robustness against external perturbations. This can even stabilize quantum-states against local fluctuations. The latter usually corrupts the coherence within a macroscopic object and thereby prevents quantum-phenomena to occur in our macroscopic world. As an example of such a topological state, we study the behavior of vortex-excitations in a two-dimensional superfluid confined to a periodic potential, as can be realised within a cold atomic gas in an optical lattice. For large superfluid filling factors and strong interactions, the healing-length and, accordingly, the vortex core is much smaller than the lattice spacing. As a result, vortices are confined to the plaquettes of the lattice, and can be described in the framework of an effective tight-binding Hamiltonian. Via a first-principle calculation based on coherent-state path-integrals we derive the microscopic parameters of this model and provide an analytic expression for the vortex mass. Moreover, we show that such a quantum vortex is not obliged to follow the superfluid flow, but rather exhibits Bloch-oscillations perpendicular to it, which is a telltale sign for quantum interference of this macroscopic many-body excitation. Recently, Jonathan Simon et al. [2] performed a major step towards simulating quantum many-body systems in cold atomic gases by simulating the paramagnet-antiferro-magnet transition of a one-dimensional Ising-model. Fundamental excitations in the phase with broken translational symmetry are domain-walls carrying fractional statistics. The question is, whether experimentally accessible single-particle excitations, which correspond to two closely-bound domain-walls, decay into fractional excitations or remain closely-bound. By use of perturbation theory, we derive an analytic model for the time-evolution of these fractional excitations in the framework of a tilted Bose-Hubbard model, and demonstrate the existence of a repulsively bound state above a critical center-of-mass momentum. The validity of the perturbative approach is confirmed by the use of t-DMRG simulations. Together with the recent demonstration of single-site addressing and readout in optical lattices, these findings open the path for experimental observation of fractional excitations within cold atomic gases.Item Open Access Getriebene kolloidale Monolagen auf lichtinduzierten Substratpotentialen(2013) Bohlein, Thomas; Bechinger, Clemens (Prof. Dr.)Reibung lässt sich auf makroskopischer Längenskala durch das Amontonsche Gesetz beschreiben, welches besagt, dass Reibungs- und Normalkraft zueinander direkt proportional sind. Dieser einfache Zusammenhang beruht auf dem Scheren unzähliger Mikrokontakte, ein Mechanismus, der erst in den 1950er Jahren theoretisch verstanden und erst nach der Jahrtausendwende experimentell aufgelöst wurde. Um grundlegende Erkenntnisse über Reibung zu gewinnen, müssen allerdings die Mechanismen verstanden werden, die zum Brechen eines einzelnen Mikrokontakts führen, also Prozesse, die auf Längenskalen von Mikro- bis Nanometern ablaufen. Dies führte zur Entwicklung des Forschungsfelds der Nanotribologie, welches Reibung, Schmierung und Verschleiß auf der Nanoskala behandelt. Ein wichtiges theoretisches Werkzeug der Nanotribologie sind simplifizierte tribologische Modelle, wie das Tomlinson oder das Frenkel-Kontorova (FK) Modell. Das Tomlinson Modell beschreibt punktförmige Kontakte, für realistischere, d.h. ausgedehnte Kontaktgeometrien wird von theoretischer Seite das getriebene Frenkel-Kontorova Modell verwendet. Während die Vorhersagen des Tomlinson Modells durch Messungen mit dem Rasterkraftmikroskop bestätigt wurden, existiert bisher kein experimentelles System, um das FK Modell detailliert zu studieren. Von besonderem Interesse sind hierbei sog. topologische Solitonen, die im Rahmen des Frenkel-Kontorova Modells vorhergesagt werden und welche einen effizienten Mechanismus für den Massentransport auf kleinen Längenskalen darstellen. Die gezielte Erzeugung und Manipulation topologischer Solitonen bietet eine Perspektive, Reibung auch auf der Nanoskala zu reduzieren. In dieser Arbeit wird die erste experimentelle Realisierung eines zweidimensionalen getriebenen Frenkel-Kontorova Modells verwirklicht. Hierfür dienen kolloidale Monolagen miteinander wechselwirkender Partikel, welche über stationäre lichtinduzierte Substratpotentiale getrieben werden. Der Aufbau erweist sich dabei als ideales Modellsystem, da nahezu alle relevanten Parameter in situ variiert werden können. Die geladenen Partikel wechselwirken repulsiv mittels eines Yukawa Potentials, dessen Reichweite über die Ionenkonzentration der Lösung kontrolliert wird. Die Interferenz mehrerer Laserstrahlen erlaubt es, ausgedehnte Lichtfelder mit mehreren zehntausend Minima zu erzeugen, welche als Substratpotential für die kolloidale Monolage dienen. Durch Änderung von Anzahl und Anordnung der Strahlen können sowohl periodische, als auch quasiperiodische Substratpotentiale generiert werden, deren Längenskalen durch Änderung des Einfallswinkels der Strahlen variiert werden können.Item Open Access Efficient algorithms for electrostatic interactions including dielectric contrasts(2013) Arnold, Axel; Breitsprecher, Konrad; Fahrenberger, Florian; Kesselheim, Stefan; Lenz, Olaf; Holm, ChristianCoarse grained models of soft matter are usually combined with implicit solvent models that take the electrostatic polarizability into account via a dielectric background. In biophysical or nanoscale simulations that include water, this constant can vary greatly within the system. Performing molecular dynamics or other simulations that need compute exact electrostatic interactions between charges in those systems is computationally demanding. We review here several algorithms developped by us that perform exactly this task. For planar dielectric surfaces in partial periodic boundary conditions, the arising image charges can be either treated with the MMM2D algorithm in a very efficient and accurate way, or with the ELC term that enables the user to use his favorite 3D periodic Coulomb solver . Arbitrarily shaped interfaces can be dealt with using induced surface charges with the ICC algorithm. Finally, the local electrostatics algorithm MEMD (Maxwell Equations Molecular Dynamics) allows even to employ a smoothly varying dielectric constant in the systems. We introduce the concepts of these three algorithms, and an extension for the inclusion of boundaries that are to be held fixed at constant potential (metal conditions). For each method, we present a showcase application to highlight the importance of dielectric interfaces.Item Open Access Chirale Trennung kolloidaler Teilchen in helikalen Flussfeldern(2013) Aristov, Maria; Bechinger, Clemens (Prof. Dr.)Die Händigkeit bzw. Chiralität von Objekten existiert in der Natur auf allen Längenskalen von der molekularen bis zur makroskopischen Ebene. Diese geometrische Eigenschaft ausgedehnter Körper beinhaltet, dass das Spiegelbild mit dem Original nicht zur Deckung gebracht werden kann. Die Entdeckungen von Pasteur, die mehr als 150 Jahre zurückliegen, haben das Interesse an molekularer Chiralität und ihrer Einwirkung auf biologische Systeme geweckt. Es ist seither bekannt, dass Enantiomere, d.h. Moleküle, die unterschiedliche Händigkeit aufweisen, in einer chiralen Umgebung, z. B. einem lebenden Organismus, verschiedene Reaktionen bewirken. Chirale Komponenten chemischer Verbindungen unterscheiden sich unter anderem in ihren sensorischen Eigenschaften wie Geruch und Geschmack. So werden die Enantiomere von Limonen durch einen Orangen- bzw. Zitronenduft wahrgenommen. Während natürliche Stoffe meistens nur in einer Chiralität vorkommen, werden bei einer künstlichen Synthese beide Enantiomere typischerweise in gleichen Anteilen hergestellt. Die beiden Komponenten solcher racemischer Mischungen haben oft sehr unterschiedliche Eigenschaften in Bezug auf ihre physiologische Aktivität, ihren Wirkungsmechanismus, ihre Toxizität und Nebenwirkungen. Die Vermarktung eines Arzneistoffes als Racemat kann wie im Fall von Thalidomid zu dramatischen Folgen führen: ein als Schlaf- und Beruhigungsmittel verschriebenes Medikament führte zu schweren körperlichen Schäden bei Neugeborenen. Das Anwachsen der Aufmerksamkeit in Bezug auf chiralitätsspezifische Unterschiede in chemischer, biologischer und pharmakologischer Wirkung der Enantiomere veranlasste in vielen Ländern die Einführung gesetzlicher Richtlinien, die während der Entwicklung chiraler Arzneimittel eingehalten werden müssen. Dabei werden neben der quantitativen Bestimmung der Zusammensetzung chiraler Arzneistoffe pharmakologische Untersuchungen beider Bestandteile verlangt. Daher ist die Entwicklung leistungsfähiger und zuverlässiger Separationsmethoden und Analysetechniken von zentraler Bedeutung bei der Herstellung von Arzneimitteln, Düngemitteln, Lebensmittelzusätzen und Duftstoffen. Enantiomerengewinnung erfolgt meistens durch Trennung einer racemischen Mischung, wobei hier eine Vielzahl von Methoden zur Auswahl steht. Die typischen Separationstechniken wie Chromatographie und Elektrophorese basieren auf der Verwendung homochiraler Phasen, die selektiv mit einem der Enantiomere reagieren. Die Suche nach einem passenden chiralen Selektor erfolgt in jedem einzelnen Fall nach einer zeitaufwendigen und kostspieligen „trial and error“ Methode. Eine vielseitig anwendbare, auch in kommerzieller Hinsicht interessante Separationstechnik konnte bisher nicht entwickelt werden. Das Konzept chiraler Trennung in mikrofluidischen Kanälen stellt eine attraktive Lösung gegenüber chemischen Verfahren dar. Das vor mehr als 20 Jahren gegründete Forschungsgebiet, das später als µTAS (engl.: Micro Total Analysis System) oder Lab-on-a-Chip bezeichnet wurde, hat sich in vielen Anwendungsgebieten der Chemie und Biologie etabliert. Darunter versteht man experimentelle Systeme, die auf einem wenige Zentimeter großen Chip angeordnet sind und dank ihrer vielfältigen Bauelemente zur Synthese und vollständigen Analyse kleinster Probenvolumen eingesetzt werden können. In dieser Arbeit wird ein neuartiges Konzept zur Enantiomerentrennung in einem Modellsystem bestehend aus kolloidalen Suspensionen chiraler Teilchen in helikalen mikrofluidischen Strömungen demonstriert. Kolloidale Suspensionen werden oft als Modelle für molekulare und atomare Systeme verwendet. Wegen der vielfältigen Beeinflussungsmöglichkeiten mit äußeren Feldern, steuerbaren Wechselwirkungen zwischen den Teilchen und definierter Form und Oberfläche einzelner Partikel finden sie vielseitige Anwendung im Bereich der Grundlagenforschung. Ein weiterer Grund für die Verwendung kolloidaler Teilchen als Modellsystem ist ihre mesoskopische Größe. Die Dynamik des Systems kann durch Verfolgung einzelner Teilchenbahnen mittels optischer Mikroskopie erfasst werden. Die in dieser Arbeit gewonnenen Ergebnisse zeigen, dass Enantiomerentrennung ohne Verwendung chiraler Selektoren auf Mikrometerskala erreicht werden kann. Die Frage nach der Anwendbarkeit dieser Methode auf molekulare Systeme durch Skalierung des Kanals zu kleineren Dimensionen bleibt noch offen. Im Submikrometerbereich gewinnt Brownsche Bewegung zunehmend an Bedeutung, was vermutlich zur Zerstörung chiralitätsspezifischen räumlichen Aufteilung führen kann. Es kann jedoch erwartet werden, dass unsere Methode bei Verwendung kleinerer Kanäle mit optimierter Geometrie zur Trennung chiraler Objekte im Nanometerbereich eingesetzt werden kann.Item Open Access InP/(Al,Ga)InP quantum dots on GaAs- and Si-substrates for single-photon generation at elevated temperatures(2013) Bommer, Moritz; Michler, Peter (Prof. Dr.)This work concentrates on optical investigation on single-photon generation for applications in communications, quantum cryptography, and quantum computing. Single-photon sources for commercial devices require robustness in their working conditions, e.g. temperature, pressure, etc. as well as high output rates and emission directionality. From the many possibilities of generating single-photons like single-atoms, parametric down-conversion, nitrogen vacancy centers in diamond etc., InP quantum dots have been chosen for detailed analysis in this thesis. The InP and InAs quantum dots discussed in this work, are epitaxially fabricated by MOVPE in the Stranski-Krastanov growth-mode. In order to access a single quantum dot, different approaches of processing and pre-processing like shadow masks, mesas, micro-pillars, and site-controlled growth are employed. The quantum dots have been fabricated on different substrates, namely miscut and exactly oriented GaAs, Si, and Ge virtual substrate on Si. The latter two might allow complementary metal oxide semiconductor (CMOS)-compatibility, which is of high interest because it allows the integration of optical elements into the commercially well established Si based environment. Here, the influence of different substrates on the single-photon emission properties of quantum dots has been investigated. For detailed analysis of the fabricated samples, various measurement techniques like X-ray diffraction, secondary ion mass spectrometry, scanning electron microscopy, atomic-force microscopy, photoluminescence spectroscopy on single quantum dots and ensembles of quantum dots, TCSPC, and photon statistics measurements were utilized. The main focus of this work lies on the latter, optical measurements of single quantum dots. Extending the temperature range for InP quantum dots based single-photon sources from the current maximum temperature of 80K towards the regime of Peltier-cooling (≥ 150K) is very desirable, because it reduces the footprint of a device and its servicing costs drastically. In this work, an enhancement of the working temperature up to 110K, with g(2)deconv.(τ = 0) = 0.41, has been shown. Therefore, detailed temperature dependent studies on the physics of single-photon generation have been performed. The thermal activation of charge carriers into the barrier, limiting their working temperature and especially, the spectral linewidth broadening by temperature, with respect to the biexciton binding energy, has been investigated in detail. The results of these studies have been used to build a model of the exciton-biexciton-system. The model extrapolates the temperatures of the system up to 200K. Out of this model, the influence of a spectral biexciton-exciton-overlap and the exciton dark-state on single-photon generation has been investigated.Item Open Access A study of lattice dynamics in iron-based superconductors by inelastic light scattering(2013) Um, Youngje; Keimer, Bernhard (Prof. Dr.)After the discovery of high temperature (high Tc) superconductivity in copper oxide-based materials (cuprates) in 1986, this phenomenon was a unique property of the cuprates for more than 20 years. The origin of high Tc superconductivity is still under debate. In 2008, high Tc superconductivity was discovered in iron-based compounds. This discovery presents new opportunities for the development of a fundamental understanding of high Tc superconductivity. Density functional calculations indicate a weak electron-phonon coupling strength in iron-based superconductors and these suggest that superconductivity is not mediated by phonons. However, experimental report of a large isotope effect of the iron atoms on the superconductivity Tc suggests that phonons play an important role in iron-based superconductors. Motivated by these findings, this thesis presents a Raman scattering study of the lattice dynamics of the iron-based superconductors Fe1+yTe1-xSex, LiFeAs and NaFe1-xCoxAs as a function of chemical composition and temperature. In Fe1+yTe1-xSex, an unconventional linewidth broadening of the c-axis polarized Fe phonon of B1g symmetry is found with decreasing temperature, which indicates an unusual coupling between the phonon and iron excessinduced magnetic fluctuations in this compound. In LiFeAs, the Raman scattering data provide evidence for a weak electron-phonon coupling, which is consistent with non-phonon mediated Cooper pairing in this compound. In NaFe1-xCoxAs, upon cooling two features are observed: (i) an unconventional linewidth broadening of several phonons, which is indicative of spin fluctuation-phonon coupling, and (ii) a superconductivity-induced phonon lineshape renormalization, which can not be explained by standard model calculations.