Universität Stuttgart
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Item Open Access Optical and magneto-optical investigations on 3D Dirac- and Weyl-semimetals(2017) Neubauer, David; Dressel, Martin (Prof. Dr.)This work concentrates on optical investigations on 3D Dirac- and Weyl-semimetals with and without applied magnetic fields. Four compounds are extensively discussed, namely the 3D Dirac semimetal Cd3As2, the Weyl semimetals TaAs and NbP, and finally evidence is found for 2D Dirac states in the iron based superconductor FeSe. For the measurements in magnetic fields a novel magneto-optical installation is designed and implemented in the lab. The design principle and characterization of this setup is presented.Item Open Access Spin interactions in graphene-single molecule magnets hybrid materials(2015) Cervetti, Christian; Bogani, Lapo (Dr.)This thesis work employs magnetic molecules, belonging to the family of single molecule magnets (SMMs), as model systems to study the relaxation of mesoscopic spins on graphene, and their interaction with graphene charge carriers in real devices. Their large uniaxial anisotropy makes SMMs behave like giant spins, with relaxation times of years at low temperatures. Their spin dynamics combines a classical and a quantum relaxation mechanism, that can be selectively switched on and off by either applying an external magnetic Field or by varying the temperature. The work is organized as follows. The First part presents a thorough structural characterization of the SMMs-graphene hybrid materials via multiple techniques, including atomic force microscopy, x-ray photoelectrons spectroscopy, mass spectrometry, Raman spectroscopy, and electronic transport measurements on graphene-based Feld-effect transistors. The analysis of the dynamical arrangement of molecular adsorbates on graphene reveals new opportunities to control the supramolecular surface arrangement. A comprehensive study of the magnetization dynamics of SMMs on graphene is carried out by means of ac-susceptibility techniques in a broad temperature range (T = 4K - 13 mK). The details of the complex spin-graphene interaction are unraveled in the framework of a newly developed theoretical model that accounts for all the possible fundamental contributions and the two-dimensional nature of graphene. The focus of the second part is the design, fabrication and characterization of graphene-based spintronic devices. Diffrent strategies for the injection of spin-polarized carriers in graphene are implemented and tested down to very low temperatures (T = 300 mK). To conclude the first spin-transport and spin-relaxation measurements in SMMs-graphene devices are presented.Item Open Access Spectroscopic investigation of metallic nanostructures towards percolation(2016) De Zuani, Stefano; Dressel, Martin (Prof. Dr.)In this work, we focus on the investigation of the geometrical parameters leading to the tuning of the electrodynamic properties of ultra-thin metallic films at and around the percolation threshold and of metal-dielectric nanostructures with effective optical properties.Item Open Access Far-infrared spectroscopy of lanthanide-based molecular magnetic materials(2015) Haas, Sabrina; Dressel, Martin (Prof. Dr.)This thesis demonstrates the applicability of far-infrared spectroscopy for the study of the crystal-field splitting of lanthanides in single-molecular magnetic materials. The far-infrared studies of three different kinds of single-molecular-magnetic materials, a single-ion magnet, a single-chain magnet and an exchange-coupled cluster, yielded a deeper understanding of the crystal-field splitting of the lanthanides in these materials. In addition, our results offered the opportunity to gain a deeper insight into the relaxation processes of these materials.Item Open Access Microwave investigations on SrTiO3-based materials at mK temperatures(2018) Zinßer, MarioStrontiumtitanat (STO) ist ein Halbleiter, der unter einer bestimmten n-Dotierung bei Milli KelvinTemperaturen (mK) einen Phasenübergang in den supraleitenden Zustand aufweist. Es war damit einer der ersten ”supraleitenden Halbleiter” und zugleich der erste Oxid-Supraleiter, der unter anderem die mit dem Nobel-Preis 1987 ausgezeichnete Entdeckung von Hochtemperatur-Supraleitern vorantrieb. Darüber hinaus wurde zum ersten Mal ein sogenanntes dome-förmiges Verhalten als Funktion der Dotierung festgestellt, welches durch eine Reduktion an Sauerstoffatomen oder eine Ersetzung von Titanatomen durch Niobatome (Nb-STO) erzielt wird. Die hierfür benötigten Ladungsträgerdichten und die damit verbunden Energieskalen sind verhältnismäßig klein und schränken damit die Anzahl an möglichen Kopplungsmechanismen der Cooperpaare erheblich ein. Dies ist nicht in Einklang mit der BCS-Theorie zu bringen und bis zum heutigen Tag nicht vollständig verstanden, weshalb STO ein aktuelles Forschungsthema darstellt. An der Grenzschicht zu Lanthan Aluminiumoxid (LAO) weist STO ein zweidimensionales Elektronengas extrem mobiler, freier Ladungsträger auf, das ebenfalls einen supraleitenden Ubergang bei mK- Temperaturen zeigt. Wie auch in STO selbst ist die Supraleitung dort dome-förmig und entstammt mehreren elektronischen Bändern. Diese Arbeit soll unter anderem auch zum Verständnis der Supraleitung an der LAO-STO-Grenzschicht beitragen. Hierfür sollen die elektronischen Bandeigenschaften und mit besonderem Schwerpunkt die effektiven Massen der bei mK-Temperaturen zur Supraleitung beitragenden Elektronen untersucht werden. Zur direkten Messung dieser bietet sich die Methode der Zyklotronresonanz an, bei der durch ein extern angelegtes Magnetfeld Leitungselektronen in definierte Laundauniveaus gequantelt werden und deren Ubergang mit entsprechenden Energien im µeV-Bereich angeregt wird. Eine der Hauptherausforderungen dieser Messmethode liegt in der Notwendigkeit einer höheren Messfrequenz als die Streurate, was nur für sehr reine Metalle im genannten Energiebereich erreicht werden kann. Die hierzu nötige Mikrowellenstrahlung wird mittels koplanarer und streifenleitenden Wellenleitern übertragen und deren Transmissionssignal analysiert. Um ein entsprechendes, der Zyklotronresonanz zuzuschreibendes Messsignal vorzufinden, wurden mehrere Experimente durchgeführt. Eines von diesen beinhaltet Anzeichen eines Zyklotron-Messsignals. Obwohl dieses Ergebnis nicht reproduziert werden konnte und damit dessen Verlässlichkeit in Frage zu stellen ist, gingen Messwerte aus dieser hervor, die effektive Massen zwischen 3 und 4 Elektronenmassen und Streuraten zwischen 9 und 10 GHz ergaben, was mit publizierter Literatur in Einklang steht. Außerdem wurden Messungen der komplexen, optischen Leitfähigkeit innerhalb des supraleitenden domes von Nb-STO durchgeführt. Mit diesen ist es möglich, zwei zur effektive Masse korrelierte Kohärenzlängen zu bestimmen und dadurch das Verhältnis beider Massen der zur Supraleitung beitragenden Elektronen zu bestimmen. Darüber hinaus wurden diese Daten noch genutzt, um einige andere charakteristische Eigenschaften wie die mittlere, freie Wegl¨ange, die Fermigeschwindigkeit von beiden supraleitenden Bändern und die suprafluide Dichte zu bestimmen. Letztere wurde zur Berechnung der London’schen Eindringtiefe und des Ginzburg-Landau-Parameters genutzt, die die Zugehörigkeit zur Klasse der Typ-II-Supraleiter von Nb-STO bestätigen. Des Weiteren legt der Vergleich der Kohärenzlänge mit der mittleren freien Weglänge und die Einordnung von Nb-STO in das Home’sche Gesetz ein dirty limit-Verhalten für Supraleiter nahe. All diese Eigenschaften sind starke Anzeichen für ein Mehrband-Supraleiter mit lediglich einer Energielücke in Nb-STO.Item Open Access Pressure-dependent dielectric spectroscopy measurements on organic spin liquid compounds(2019) Rösslhuber, Roland; Dressel, Martin (Prof. Dr.)The investigations carried out in this thesis unveil a percolating phase coexistence at the bandwidth-tuned Mott insulator-metal transition (IMT) of the organic spin liquid compound 𝜅-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 and unequivocally proof the first oder nature of the genuine Mott transition. Our findings are in remarkable agreement with DMFT and finally rebut the controversy of spinons interfering with the Mott transition. In addition, we shed light onto the anomalous dielectric response (ADR) observed in the insulating phase of many organic charge transfer salts subject to electronic correlations, which puzzled the community for a decade. More specifically, we performed comprehensive dielectric spectroscopy measurements on the organic dimer Mott insulators 𝜅k-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 (k-CuCN), 𝜅k-[(BEDT-STF) 𝑥-(BEDT-TTF)1-x]2Cu2(CN)3 (𝜅k-STF𝑥-CuCN) and 𝜅k-(BEDT-TTF)2Ag2(CN)3 (k-AgCN). In addition to varying temperature and frequency as experimental parameters, we applied hydrostatic pressure to tune 𝜅k-CuCN across the Mott IMT and to scrutinize the dielectric response in the entire phase diagram. These investigations are complemented by measuring a set of 𝜅k-STF𝑥-CuCN crystals, wherein varying the substitution level x is used to tune the compound across the Mott IMT. Additional pressure-dependent measurements of 𝜅k-AgCN extend our investigations further into the insulating state of the organic spin liquid compounds allowing us to thoroughly inspect the ADR.Item Open Access Unveiling electronic correlations in layered molecular conductors by optical spectroscopy(2017) Pustogow, Andrej; Dressel, Martin (Prof. Dr.)Diese Arbeit handelt von den elektronischen Eigenschaften stark korrelierter Elektronensysteme, insbesondere optischen Untersuchungen nahe des Mott Metall-Isolator-Übergangs. Die experimentelle Bestimmung der Korrelationsstärke erlaubt eine einheitliche Darstellung aller Mott-Isolatoren in einem universellen Phasendiagramm. Unser Konzept ermöglicht erstmals einen quantitativen Vergleich unter verschiedenen Verbindungen, sowie zwischen Experiment und Theorie. Damit begründen wir ein neues Fundament für das Verständnis von Elektron-Elektron Wechselwirkungen in Mott-Systemen und den darauf basierendenden Phänomenen, allen voran unkonventioneller Supraleitung.Item Open Access Revealing plasmonic effects of one-dimensional periodic structures through Mueller matrix spectroscopic ellipsometry(2018) Wang, Meng; Dressel, Martin (Prof. Dr.)Item Open Access Optical control of molecular high spin states via spin-forbidden transitions(2016) Heintze, Eric; Bogani, Lapo (Dr.)We show TDESR to measure the high frequency electron spin resonance spectra of the molecular nanomagnet Fe3CrSMe. We demonstrate the use of a mechanically-detected EPR setup with optical excitations and tunable frequency sources to induce magnetic resonance transitions which are detected using cantilever torque magnetometry. Furthermore we show how we combined TDESR with Photon excited Torque Magnetometry (PheToM) to excite and detect a spin forbidden transition (S=6 to S=7) in Fe3CrSMe. The results are compared to simulations and AC-SQUID results. The use of spin-forbidden transitions is particularly tempting, as it allows connecting otherwise separated Hilbert spaces. This enables to operate qubits in an excited state, without disrupting their ground state coherences. Such spin-forbidden manipulation scheme had been proposed nearly thirty years ago by the pioneer of molecular magnetism O. Kahn, but has remained unobserved due to the considerable experimental diffculties involved.Item Open Access Microwave response of the heavy-fermion superconductor CeCu2Si2(2019) Haug, AndréThis thesis covers microwave experiments carried out on CeCu2Si2 as my master's project. Our data cover a range from 200 MHz to 20 GHz and 80 mK up to 25 K. Our measurements indicate that, in spite of the recent findings from specific-heat measurements, CeCu2Si2 is indeed a d-wave rather than an s-wave superconductor. This is supported by things like uncondensed spectral weight, and the general behavior of e. g. superfluid density.
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