Universität Stuttgart
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Item Open Access Phasonendynamik in dekagonalen Quasikristallen(2014) Lipp, Hansjörg; Trebin, Hans-Rainer (Prof. Dr.)Quasikristalle weisen mehr an Freiheitsgraden auf als die üblichen phononischen: Es gibt sogenannte phasonische Flips, atomare Sprünge zwischen nahe beieinanderliegenden Minima in der komplexen Energielandschaft dieser Festkörper. Sowohl diese anharmonischen Potentiale als auch die Existenz des phasonischen Freiheitsgrads haben großen Einfluss auf die thermodynamischen und mechanischen Eigenschaften der Quasikristalle. Hierzu gibt es experimentelle Befunde von K. Edagawa et al., die in der vorliegenden Arbeit theoretisch untersucht werden. Einerseits wurde eine über Dulong-Petit hinausgehende Wärmekapazität festgestellt, als deren Ursache der zusätzliche Freiheitsgrad vermutet wurde. Diese Arbeit untersucht eindimensionale Modellsysteme, die Teilchenflips zulassen und in denen Teilchen gemäß einem anharmonischen Doppelmuldenpotential wechselwirken. Dazu werden Molekulardynamiksimulationen durchgeführt und analytische Rechnungen angestellt. Dabei stellt sich heraus, dass die thermodynamischen Eigenschaften dieses Systems hauptsächlich vom Wechselwirkungspotential bestimmt werden. Die Wärmekapazität lässt sich daher analytisch berechnen und weist allein aufgrund der Anharmonizität einen erhöhten Wert auf. Der größere zweite Teil der Arbeit behandelt von Edagawas Gruppe durchgeführte elektronenmikroskopische Aufnahmen von dekagonalem Al-Cu-Co. Hier beobachtete Edagawa helle Flecken, die an den Vertices eines Tilings lagen und sich im Laufe der Zeit ähnlich einem Phasonenflip änderten: Sie erschienen und verschwanden auf erratische Weise. Bemerkenswert war hierbei die Zeitskala: Die Intensitätsschwankungen der Flecken erfolgen im Sekunden- und Minutenregime, während man aus Neutronenbeugungsexperimenten weiß, dass atomare phasonische Flips in diesen Systemen im Pikosekundenbereich vorkommen. Dekagonales Al-Cu-Co besteht aus periodisch angeordneten Doppelschichten. Jede Doppelschicht kann entsprechend einem Strukturmodell von Zeger et al. als Tiling von Rauten betrachtet werden, die mit Atomen dekoriert sind. In übereinander liegenden Rauten können die Atome zwischen verschiedenen Flippositionen springen. Dementsprechend werden statistische Modelle übereinander liegender Rauten erstellt, die verschiedene diskrete Zustände annehmen können. Diese Rauten können ihren Zustand entsprechend umgebungsabhängiger Sprungraten in einem Zufallsprozess ändern, wodurch die Schichten gekoppelt sind. Definiert man nun die mesoskopische Sichtbarkeit eines hellen Flecks über gemeinsame Zustände mehrerer übereinander liegender Rauten, so kann man die Sprungraten und Sichtbarkeitswahrscheinlichkeiten der Flecken untersuchen. Dies erfolgt in der vorliegenden Arbeit analytisch und mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen. Dabei zeigt sich, dass sich im System übereinander liegende Rauten gleichen Zustands, sogenannte Cluster, bilden, welche die Sichtbarkeit der Flecken bestimmen. Diese Cluster werden in der Zeitentwicklung gebildet, zerstört oder verschoben. Die Verteilung der Clustergrößen weist einen stabilen Gleichgewichtszustand auf, der von der Kopplungsstärke der Rauten abhängt. Die Anzahl der Cluster fluktuiert um den Gleichgewichtswert. Die Abweichungen können über einen neuartigen Zufallsprozess, den "harmonischen Random Walk" beschrieben werden, bei dem die Sprungwahrscheinlichkeit proportional zur Entfernung vom Gleichgewicht ist. Dieser Zufallsprozess stabilisiert den Gleichgewichtszustand und wird zum besseren Verständnis des Systems analytisch und numerisch behandelt. Er erlaubt es, Sprungraten und Sichtbarkeitswahrscheinlichkeiten der Flecken in Simulation und analytischer Rechnung zu bestimmen. Daraufhin werden von K. Edagawa zur Verfügung gestellte Beobachtungsdaten eines HRTEM-Experiments analysiert. Sprungraten und Sichtbarkeitswahrscheinlichkeiten werden extrahiert und mit den theoretischen Ergebnissen verschiedener Modelle verglichen. Dabei zeigt sich eine gute Übereinstimmung des Experiments mit einem aus Doppelschichten aufgebauten System, in dem sich Ringe aus zehn Atomen durch kollektive Flips verschieben können. Die langsame Flipdynamik der Flecken lässt sich also statistisch dadurch erklären, dass sich Atome in vielen Schichten kollektiv bewegen müssen.