Theory of yellow and green excitons in cuprous oxide with emphasis on correction terms and external fields

Abstract

Cuprous oxide has played a central role in the history of exciton physics, being the semiconductor where excitons were first experimentally discovered. Excitons formed from an electron in its lowest conduction band and a hole from its the highest valence band belong to the yellow exciton series. Recently, optical absorption experiments have followed this series up to principal quantum number n = 25 [T. Kazimierczuk et al., Nature 514, 343 (2014)]. This opens up possibilities for novel applications using the particular attributes of highly excited Rydberg system, for example in quantum information processing. For this, the properties of the excitons have to be understood thoroughly. In this thesis, we aim to advance the theoretical knowledge of the yellow and green exciton series in cuprous oxide. We use numerical simulation and analytical methods to investigate in detail the exchange splitting of the S states, the fine structure splitting of the D excitons, spectra in external magnetic fields in Faraday and Voigt configuration, second harmonic generation in forbidden directions, and autoionizing spectra in external electric and parallel magnetic and electric fields. For the latter, we apply the complex-coordinate-rotation method, which we then further use to calculate the green exciton resonances lying in the yellow continuum. We present absorption spectra for transitions from the crystal ground state and for interseries transitions from the yellow to the green series.

Kupferoxydul spielt eine zentrale Rolle in der Geschichte der Exzitonphysik, unter Anderem da es der erste Halbleiter ist, in welchem Exzitonen experimentell entdeckt worden sind. Exzitonen, die aus einem Elektron aus seinem niedrigsten Leitungsband und einem Loch aus seinem höchsten Valenzband bestehen, gehören zur gelben Exzitonserie. Vor Kurzem haben optische Absorptionsexperimente diese Serie bis zu einer Hauptquantenzahl von n = 25 verfolgt [T. Kazimierczuk et al., Nature 514, 343 (2014)]. Das eröffnet die Möglichkeit neuartiger Anwendungen, welche die speziellen Eigenschaften hoch angeregter Rydbergsystem ausnutzen, zum Beispiel im Bereich der Quanteninformationsverarbeitung. Für deren Umsetzung ist ein gründliches Verständnis der Eigenschaften von Exzitonen notwendig. In dieser Doktorarbeit streben wir an, das theoretische Wissen um die gelbe und grüne Serie in Kupferoxydul voranzubringen. Wir verwenden numerische Simulation und analytische Methoden zur detaillierten Untersuchung der Austauschwechselwirkung der S Zustände, der Feinstrukturaufspaltung der D Zustände, von Spektren in äußeren magnetischen Feldern in Faraday und Voigt Konfiguration, von Frequenzverdopplung in verbotenen Richtungen, und der Autoionisationsspektren in äußeren elektrischen und parallelen elektrischen und magnetischen Feldern. Für Letzteres wenden wir die Methode der komplexen Koordinatenrotation an, welche wir weiterhin dazu benutzen, um die grünen Exzitonresonanzen im gelben Kontinuum zu berechnen. Wir präsentieren Absorptionsspektren für Übergänge aus dem Grundzustand des Kristalls und für Interserienübergänge aus der gelben in die grüne Serie.