X-ray investigation of Nb/O interfaces

Abstract

X-ray free electron lasers and the future International Linear Collider project are based on the performance of niobium superconducting rf cavities for efficient particle acceleration. A remarkable increase of the rf accelerating field is usually achieved by low-temperature annealing of the cavities (T<150°C, several hours). The microscopic origin of this effect has remained unclear; however, it has been argued that a redistribution of subsurface interstitial oxygen into niobium is involved. In this study, the near surface structure of oxidized niobium single crystals and its evolution upon vacuum annealing has been studied by means of non-destructive in-situ surface sensitive x-ray techniques: x-ray reflectivity (XRR), grazing incidence x-ray diffraction (GIXD), diffuse scattering (GIDXS), crystal truncation rods measurements (CTRs), and high-resolution core-level spectroscopy (HRCLS). A first insight into the interplay between the oxide formation/dissolution and the occurrence of subsurface interstitial oxygen has been given. The natural oxide on Nb(110) and Nb(100) surfaces is constituted of Nb2O5, NbO2 and NbO, from the surface to the interface. It reduces progressively upon heating from Nb2O5 to NbO2 at low temperatures, and to NbO at 300°C. The Nb(110)/NbO(111) interface presents a Nishiyma-Wassermann epitaxial orientation relationship. The depth-distribution of interstitial oxygen is established indicating that most of the oxygen is located in the direct vicinity of the oxide/niobium interface. No evidence of oxygen depletion below the oxide layer is observed for the low temperature thermal treatments and surface preparations investigated in this study.

Röntgenlaser und das zukünftige "International Linear Collider" Projekt basieren auf der Leistungsfähigkeit von supraleitenden Niob hochfrequenz Kavitäten für effiziente Teilchenbeschleunigung. Eine beachtenswerte Zunahme des hochfrequenz Beschleunigungsfelds wird normalerweise durch Tempern der Kavitäten bei moderaten Temperaturen erreicht (T < 150°C, mehrere Stunden). Der mikroskopische Ursprung dieses Effekts konnte bis heute nicht geklärt werden, jedoch wurde argumentiert, dass eine Umverteilung der Oberflächennahe Sauerstoff-Zwischengitteratome in Richtung des reinen Niob Kristalls eine wichtige Rolle spielt. In dieser Arbeit wurde die Struktur von oxidierten Niob Einkristallen nahe der Oberfläche und deren Entwicklung nach dem Tempern im Vakuum mittels zerstörungsfreier oberflächensensitiven in situ Röntgenmethoden (Röntgenreflektivität, Röntgenstreuung unter streifendem Einfall, diffuse Streuung, Crystal Truncation Rods und hochauflösende Rumpfniveauphotoelectronen Spektroskopie) untersucht. Ein erster Einblick in den Zusammenhang der Oxidschicht Bildung/Auflösung und dem Auftreten der oberflächennahen Sauerstoff-Zwischengitteratome wurde gegeben. Die natürliche Oxidschicht auf Nb(110) und Nb(100) Kristalloberflächen besteht aus Nb2O5, NbO2 und NbO, (in dieser Reihenfolge von der Oberfläche zu der Niob-Einkristall Grenzfläche). Die Oxidschicht wird durch Heizen sukzessive reduziert, von Nb2O5 zu NbO2 bei moderaten Temperaturen und zu NbO bei 300°C. Die Nb(110)/NbO(111) Grenzfläche weisst eine epitaktische Nishiyama-Wassermann Orientierungsbeziehung auf. Die Tiefenverteilung der Sauerstoff-Zwischengitteratome konnte ermittelt werden, die grösste Konzentration an Sauerstoff liegt demnach an der Grenzfläche des Oxids zum Niobkristall. Es konnte kein Abnahme von Sauerstoff unterhalb der Oxidschicht nach dem Tempern bei moderaten Temperaturen und bei den untersuchten Oberflächenpräparierungen festgestellt werden.