Spektroskopische Untersuchungen der Oxidation von Benzol zu Phenol auf Cu/HY-Zeolithen in Gegenwart von Wasser

Abstract

In dieser Arbeit wird der Einfluss von Wasser auf die Benzoloxidation zu Phenol mit Sauerstoff auf Cu/HY auf molekularer Ebene untersucht. Besonderes Augenmerk wird dabei auf das Verhalten der Benzol- und Sauerstoffadsorptionskomplexe bei Zugabe von Wasser gelegt. Als Spektroskopiemethoden werden hierfür IR und ESR eingesetzt. Abgerundet werden die Studien durch Produktanalysen der Reaktion in der Gasphase auf Cu/HY und HY. Die gewonnenen Erkenntnisse werden mit den Ergebnissen auf dem Cu/HZSM-5 und HZSM-5 verglichen. Zusätzlich werden Radikalabfangexperimente in wässriger Phase durchgeführt um eventuell vorhandene Hydroxylradikale detektieren zu können. In this thesis the influence of water on the oxidation of benzene to phenol in the presence of oxygen over Cu/HY is investigated on a molecular scale. Particular attention is paid to the effect of the addition of water on the benzene and oxygen complexes. IR and EPR spectroscopy are used as observation methods. To round the studies off product analysis of the gas-phase reaction over Cu/HY and HY are performed. The insights gained are compared with the results on Cu/HZSM-5 and HZSM-5. Additionally, spin trapping experiments are conducted in aqueous-phase in order to detect hydroxyl radicals which are probably formed.