Strukturelle Relaxation von epitaktischen, dünnen La/Sr-Manganitfilmen in Abhängigkeit von der Schichtdicke

Abstract

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Strukturen von dünnen, epitaktischen Manganitfilmen (La_{0.88}Sr_{0.10}MnO_3, La_{0.90}Sr_{0.10}MnO_3, La_{7/8}Sr_{1/8}MnO_3) in Abhängigkeit ihrer Filmdicke (10nm-360nm) und der Probentemperatur (10K-300K) mit Röntgenstreumethoden bestimmt und die temperaturabhängigen Strukturänderungen mit den Ergebnisse aus Magnetisierungs- und Transportmessungen verglichen. Die Manganitfilme, welche mittels gepulster Laser-Deposition auf SrTiO_3(001)-Substraten gewachsen wurden, sind unter Verwendung eines mobilen Kryostaten an Synchrotronstrahlungsquellen untersucht worden. Zur Untersuchung der Struktur wurden die Intensitätsverteilungen in der Nähe der Film-Bragg-Reflexe vermessen. Ein neuer Mechanismus zur Relaxation von Gitterverspannungen wurde gefunden, welcher die Mikroverzwillingung bei Gitterfehlanpassung ausnutzt. Der Relaxationsmechanismus bildet bei dünnen Filmen mit Hilfe der Zwillingsdomänen eine 1-dimensional periodisch-modulierte Überstruktur, welche sich mit zunehmender Filmdicke zu einem nichtperiodischen Muster aus Zwillingsdomänen entwickelt. Ein quantitatives, mikroskopisches Modell, welches den Matrix-Formalismus benützt, erlaubt, alle Details der Röntgenstreumessung zu reproduzieren und einen Einblick in den neuen Relaxationsmechanismus zu gewinnen. Die Manganit-Filme zeigen einen strukturellen Phasenübergang von trikliner Symmetrie (ähnlich R\bar{3}c-Struktur) bei hoher Temperatur zu monokliner (ähnlich Pbnm-Struktur) bei tiefer Temperatur. Der Phasenübergang verschiebt sich zu tieferer Temperatur, wenn der Manganit-Film dünner und mehr verspannt ist. Nur beim dünnen Film (<=75nm) ist der strukturelle Phasenübergang mit dem Metall-Isolator-Übergang am Curie-Punkt korreliert. Bei dickeren Filmen (>=75nm) findet man stattdessen einen Zusammenhang zwischen dem elektronischen Phasenübergang und der Bildung eines Orbital-Polaron-Gitters, welches man unterhalb von T=220K beobachtete. Subject of this x-ray scattering study was the strain relaxation mechanism of thin film manganites (La_{0.88}Sr_{0.10}MnO_3, La_{0.90}Sr_{0.10}MnO_3, La_{7/8}Sr_{1/8}MnO_3), which were grown by pulsed laser deposition on SrTiO_3(001), and its correlation to magnetization and transport properties. The synchrotron experiments were performed in dependence of sample thickness (10nm-360nm) and temperature (10K-300K) using a mobile cryostate. To analyze the film structure, the intensity distribution close to film Bragg reflections was measured. A new kind of misfit strain relaxation process was revealed which exploits twinning to adjust the lattice mismatch. The strain relaxation mechanism emerges in thin films as one-dimensional twinning waves, which freeze out into a twin domain pattern as the manganite film continues to grow. A quantitative microscopic model which uses a matrix formalism is able to reproduce all x-ray features and provides a detailed insight into this novel relaxation mechanism. We observed structural phase transitions from a triclinic (R\bar{3}c-like) structure at high temperature to a monoclinic (Pbnm-like) structure at low temperature, which shifts towards low temperature, if the film is thinner and more strained. The structural phase transition is correlated to the metal-insulator transition at the Curie temperature, if the film is thin (<=75nm). Instead, the electronic phase transition of thick films are related to the formation of an orbital-polaron lattice, which was observed only in thick films (>=75nm) below T=220K.