Reliability of dielectric elastomers

Abstract

Silikonbasierte dielektrische Elastomere sind vielversprechende elektroaktive Polymere für aktorische Anwendungen. Trotz vieler herausragender Eigenschaften verhindert jedoch das fehlende Wissen über ihre Zuverlässigkeit eine kommerzielle Verwertung. Das Ziel dieser Arbeit war es, das Langzeitverhalten von silikonbasierten dielektrischen Elastomeren aufzuzeigen und die der Alterung zugrundeliegenden Mechanismen aufzuklären. Dazu wurde zunächst eine Formulierungsbasis für ein Materialsystem realisiert, das eine ähnliche Zusammensetzung und ähnliche Eigenschaften wie das kommerzielle Elastosil® P7670 besaß. Die Materialsynthese erfolgte durch Additionsvernetzung zwischen vinylterminiertem Polydimethylsiloxan und tetrafunktionellem Methylhydrogensiloxan-Dimethylsiloxan-Copolymer. Zur Modifizierung wurden Kieselsäure und Silikonöle zugesetzt. Durch Variation des stöchiometrischen Verhältnisses zwischen Si-H und Vinyl Gruppen wurde eine Reihe von Silikonmaterialien mit verschiedenen Netzpunktdichten hergestellt. Anschließend wurden sowohl ihre Netzwerkstrukturen als auch ihre mechanischen und elektrischen Eigenschaften detailliert charakterisiert. Aus diesen Ergebnissen wurde eine Struktur-Eigenschafts-Beziehung abgeleitet, die die Grundlage für nachfolgenden mechanischen und elektromechanischen Ermüdungsuntersuchungen lieferte. Mittels Wöhlerversuchen wurden dünne Silikonfolien bis zum Bruch mechanisch ermüdet und anschließend charakterisiert. Es konnte festgestellt werden, dass eine mechanisch-induzierte Nachvernetzung der Si-H Gruppen im Material hervorgerufen wurde, die zu einem höheren Elastizitätsmodul und zu einer geringeren Permittivität führte. Diese Nachvernetzung trat nur ab einer bestimmten kritischen Last auf, die abhängig von der Menge von nicht abreagierten überschüssigen Si-H Gruppen im Material war. Aufbauend auf den gewonnenen Erkenntnissen bezüglich der mechanischen Ermüdung wurde zudem auch die elektromechanische Ermüdung untersucht. Dafür wurden dünne Silikonfolien mit flexiblen Elektroden bestehend aus Silber-Nanodraht beidseitig beschichtet. Beim Anlegen einer elektrischen Spannung (Vpp = 2 kV, VDC = 1 kV) wurde eine mechanische Verformung von ca. 5% erzeugt. Es konnte festgestellt werden, dass eine derartige elektromechanische Last eine signifikant höhere Nachvernetzung im Material verursachte, die auf eine elektrisch-induzierte Nachvernetzung schließen ließ. Mit zunehmenden Lastzyklen wurde eine signifikante Erhöhung des Elastizitätsmoduls festgestellt, die sowohl mit einer Absenkung der Permittivität als auch einer Abnahme der Durchschlagsfestigkeit und einer Verschlechterung der Aktorverformung einherging.