Aktivierte Modifikation der Träger‐Metall‐Wechselwirkungen als Schlüssel für hochaktive Ru/γ‐Al2O3‐Katalysatoren für die COx‐Methanisierung

Abstract

Ru/Al2O3 ist ein außerordentlich stabiler, aber weniger aktiver Katalysator für Methanisierungs-Reaktionen. Hier berichten wir über einen neuartigen Ansatz, mit dem die Aktivität dieser Katalysatoren bei der Methanisierung von CO2 in CO2/H2-Gemischen erheblich gesteigert werden kann. Hochaktive und -stabile Ru/γ-Al2O3-Katalysatoren wurden über eine Hochtemperatur-Behandlung im reduktiven Reaktionsgasgemisch erhalten. Operando/In-situ-Spektroskopie und Rastertransmissionselektronenmikroskopie (STEM)-Abbildungen zeigen, dass die deutlich erhöhte Aktivität für die Methanisierung von CO bzw. CO2 mit einer Abflachung der Ru-Nanopartikel und der Bildung von stark basischen Plätzen auf dem hydroxylierten Aluminiumoxid einhergeht. Die erhöhte Aktivität der Katalysatoren um Faktoren von 5 (CO) bzw. 14 (CO2) führen wir auf eine aktivierte Modifikation der Träger-Metall-Wechselwirkungen zurück, die durch eine reaktive Modifizierung der Al2O3-Oberfläche im Reaktionsgas und eine erhöhte thermische Mobilität der Ru-Nanopartikel verursacht wird.