Practical problems in the modeling of chemical reactions in fixed bed reactors

Abstract

Establishing a reaction rate model consists of the following steps: experimental design, evaluation of experimental results, choice of main components and main reaction steps, choice of a mathematical model for the test reactor and the rate equations and parameter identification. It will be shown that each of the above steps requires a number of decisions and assumptions which limit the general validity and extrapo!ability of the resulting model. In particular there is a strong interrelation of the rate equation and the underlying model of the reactor in which the kinetic experiments are performed. The restricted extrapolability requires discrimination between two different ways of using mathematical models. For design purposes, models are required which have the character of interpolations between experiments rather than that of extrapolations. In the second category models are used for speculative extrapolations to gain a better qualitative understanding of the complex interactions of transport and reaction. This in tum provides a base for decisions among rival options in chemical reaction engineering research and development.

Die Ermittlung eines Reaktionsgeschwindigkeitsmodells erfordert folgende Schritte: Planung und Auswertung von Versuchen, Auswahl von Schlüsselkomponenten und Hauptreaktionsschritten, Wahl eines mathematischen Modells für den Versuchsreaktor sowie eines Ansatzes für die Reaktionsgeschwindigkeiten und schliesslich Bestimmung der offenen Parameter durch Anpassungsrechnungen. Es soll gezeigt werden, dass jeder der genannten Schritte Annahmen und Entscheidungen zwischen möglichen Optionen erfordert, die die Allgemeingültigkeit und die Extrapolierbarkeit des erhaltenen Modells einschränken. Insbesondere gibt es starke Wechselwirkungen zwischen den resultierenden Reaktionsgeschwindigkeitsausdrücken und dem Reaktormodell, mit dem die Versuche ausgewertet werden. Die eingeschränkte Extrapolierbarkeit führt dazu, dass man zwischen zwei verschiedenen Anwendungsmöglichkeiten mathematischer Modelle unterscheiden sollte. Fur Auslegungszwecke werden Modelle benötigt, die mehr der Interpolation zwischen verschiedenen Versuchen dienen als der Extrapolation aus dem Versuchsrahmen heraus. Der zweite Anwendungsbereich umfasst die spekulative Vorausberechnung, durch die ein besseres qualitatives Verständnis für die komplexen Wechselwirkungen zwischen Transportvorgängen und chemischer Reaktion erreicht werden kann. Solange andere Kriterien fehlen, bieten solche Abschätzungsrechnungen eine rationale Grundlage für Entscheidungen zwischen unterschiedlichen reaktionstechnischen Alternativen in Forschung und Entwicklung.