Electron correlations in the 2D multilayer organic metal k-(BEDT-TTF)2I3 in magnetic fields

Abstract

This work presents quantum oscillation experiments in quasi-twodimensional multilayer organic metals. They show that low integer Landau level filling factors nare present in the two-dimensional organic metal k-(BEDT-TTF)2I3 and give strong indications for the existence of the fractional filling factor n=½ in this material. By this the work shows the presence of electron localisation and electron correlation in a bulk metallic two-dimensional system. These effects are found in the normal conducting state of the organic superconductor k-(BEDT-TTF)2I3. The revolutionary discovery of the integer as well as the fractional quantum Hall effect in two-dimensional semiconducting single-layer systems invoked, i.a., the questions, whether these effects may also be present in other types of conductors and, especially, whether they may also occur in bulk three-dimensional crystals. Strong efforts were made to produce bilayer two-dimensional semiconductors, to control their interlayer coupling as well as electron tunnelling, to increase step by step the number of involved layers with the aim to realise the quantised Hall effects in 'bulk' multilayer and, finally, in 'infinite-layer' systems. Furthermore strong efforts are made in semiconducting two-dimensional systems to realise carrier densities above 1011/cm2 with mobilities exceeding 107cm2/Vs. k-(BEDT-TTF)2I3 is a metallic compound with a very high electron density of 2*1019/cm2 and a very high carrier mobility reaching about 5*108cm2/Vs. From its structural principle this organic material represents a system of 105 coupled metallic multilayers, which can be synthesised in very high purity and can be produced as three-dimensional bulk single crystals. Despite of this, the material shows strongly two-dimensional electronic properties under certain experimental conditions, as found in the frame of this work. In contrast to the characteristic situation in semiconducting two-dimensional systems, where (correlated) electrons move on a single quantised orbit, the strongly correlated carriers in k-(BEDT-TTF)2I3 move on various quantised orbits with even very different filling factors. These are the main conditions under which the above mentioned filling factors are found in k-(BEDT-TTF)2I3. Besides these characteristics, the present two-dimensional organic metal holds a number of further peculiarities, which may represent a challenge for the understanding of possible fractional filling factors and quantum limit in a macroscopic multilayer crystal with two-dimensional electronic properties. In addition, the present work resumes experiments on the influence of low-dimensionality onto the electronic properties of a number of low-dimensional multilayer organic conductors.

Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf Quantenoszillationsexperimente in quasi- zweidimensionalen kristallinen Vielschichtstrukturen organischer Metalle. Die hier vorgestellten Experimente belegen das Auftreten von niedrigen ganzzahligen Landauniveau- Füllfaktoren n = 1-4 im zweidimensionalen (2D) organischen Metall k-(BEDT-TTF)2I3. Darüber hinaus ergeben sich aus diesen Messungen starke Anzeichen für das Auftreten des sehr speziellen Füllfaktors n = ½ im vorliegenden Material. Damit belegen die hier dis- kutierten Ergebnisse das Auftreten von Elektronenlokalisierung und Elektronenkorrelationen in einem makroskopischen metallischen zweidimensionalen Elektronensystem. Diese Effekte treten im normalleitenden Zustand des organischen Supraleiters k-(BEDT-TTF)2I3 auf. Die revolutionäre Entdeckung des ganzzahligen sowie des fraktionierten Quanten-Hall- Effekts (QHE bzw. FQHE) in zweidimensionalen halbleitenden Einschichtsystemen (auf Basis von Si/SiO2-Feldeffekttransistoren bzw. GaAs/AlGaAs-Heterostrukturen) in den 80er Jahren warf u.a. die Frage auf, ob derartige Effekte auch in anderen Materialklassen auftreten könnten und ob sie auch in dreidimensionalen Systemen, d.h. in makroskopischen Kristallen auftreten könnten. Große Anstrengungen wurden zunächst unternommen, um auf Basis von Halbleitern zweidimensionale Zweischichtsysteme herzustellen, die Kopplung der einzelnen Schichten und das Tunneln von Elektronen zwischen den beiden Schichten zu kontrollieren. Später wurde nach und nach die Anzahl der Schichten erhöht. Diese Entwicklung war motiviert durch die Ergebnisse von theoretischen Arbeiten Mitte der 80er Jahre, wonach die Quanten-Hall-Effekte auch in 2D Zwei- bzw. sogar in Vielschichtsystemen als stabiler Grundzustand eines zweidimensionalen Elektronensystems (2DES) vorhanden sein könnte. Seither wird mit beachtlichem Aufwand das experimentelle Ziel verfolgt, diese theoretischen Vorhersagen zu überprüfen und möglichst den QHE und den FQHE in Zwei- und schließlich in Vielschichtsystemen nachzuweisen. Das würde nicht nur die beiden Hall-Effekte aus dem Bereich der extremen Zweidimensionalität „befreien", sondern sehr viele neue Aspekte zu deren Verständnis einbringen und sogar grundlegende neue Fragen aufwerfen. k-(BEDT-TTF)2I3 ist in seinem normalleitenden Zustand metallisch und weist eine sehr hohe Elektronendichte (2*1019/cm2) und Elektronenbeweglichkeit (ca. 5*108cm2/Vs) auf. Diese Werte liegen deutlich über denjenigen, welche 2DES auf Halbleiterbasis erzielen (derzeit ca. 1011/cm2 bzw. 107cm2/Vs). Ein typischer k-(BEDT-TTF)2I3-Einkristall besteht aus ca. 105 gekoppelten metallischen zweidimensionalen Schichten und kann in exzellenter Qualität als makroskopischer dreidimensionaler Einkristall (ca. 1x2x0.25mm3 und größer) hergestellt werden. Dennoch zeigt dieses Material zweidimensionale elektronische Eigenschaften unter bestimmten experimentellen Bedingungen, wie im Rahmen der vorliegenden Arbeit gezeigt wird. Im Gegensatz zur charakteristischen Situation in einem 2DES auf Halbleiterbasis, in welchem die (korrelierten) Elektronen sich alle auf einer einzigen quantisierten Ladungsträgerbahn im k-Raum bewegen, verfolgen die stark korrelierten Ladungsträger in k-(BEDT-TTF)2I3 eine Reihe von verschiedenen Bahnen welche dementsprechend verschiedene, sogar sehr unterschiedliche Landauniveau-Füllfaktoren n aufweisen. Dies sind die wichtigsten charakteristischen Bedingungen, unter welchen in k-(BEDT-TTF)2I3 die oben erwähnten Füllfaktoren n experimentell beobachtet werden. Darüber hinaus birgt das hier vorwiegend untersuchte organische Metall als durchaus komplexes elektronisches System eine Reihe weiterer Besonderheiten. Sie stellen eine Herausforderung dar für die theoretische Beschreibung eines makroskopischen Systems mit zweidimensionalen elektronischen Eigenschaften, in welchem Quantenlimes (n » 1) und möglicherweise sogar fraktionierte n auftreten. Schließlich umfasst die vorliegende Arbeit Experimente zum Einfluss der Quasi-Zwei- dimensionalität auf die elektronischen Eigenschaften einer Reihe von niederdimensionaler organischer Leiter. Die Auswahl der dabei diskutierten Substanzen beschränkt sich auf solche, die vielversprechend für das Auftreten von vergleichbaren Effekten wie in k-(BEDT-TTF)2I3 erschienen.