InP/(Al,Ga)InP quantum dots on GaAs- and Si-substrates for single-photon generation at elevated temperatures

Abstract

This work concentrates on optical investigation on single-photon generation for applications in communications, quantum cryptography, and quantum computing. Single-photon sources for commercial devices require robustness in their working conditions, e.g. temperature, pressure, etc. as well as high output rates and emission directionality. From the many possibilities of generating single-photons like single-atoms, parametric down-conversion, nitrogen vacancy centers in diamond etc., InP quantum dots have been chosen for detailed analysis in this thesis. The InP and InAs quantum dots discussed in this work, are epitaxially fabricated by MOVPE in the Stranski-Krastanov growth-mode. In order to access a single quantum dot, different approaches of processing and pre-processing like shadow masks, mesas, micro-pillars, and site-controlled growth are employed. The quantum dots have been fabricated on different substrates, namely miscut and exactly oriented GaAs, Si, and Ge virtual substrate on Si. The latter two might allow complementary metal oxide semiconductor (CMOS)-compatibility, which is of high interest because it allows the integration of optical elements into the commercially well established Si based environment. Here, the influence of different substrates on the single-photon emission properties of quantum dots has been investigated. For detailed analysis of the fabricated samples, various measurement techniques like X-ray diffraction, secondary ion mass spectrometry, scanning electron microscopy, atomic-force microscopy, photoluminescence spectroscopy on single quantum dots and ensembles of quantum dots, TCSPC, and photon statistics measurements were utilized. The main focus of this work lies on the latter, optical measurements of single quantum dots. Extending the temperature range for InP quantum dots based single-photon sources from the current maximum temperature of 80K towards the regime of Peltier-cooling (≥ 150K) is very desirable, because it reduces the footprint of a device and its servicing costs drastically. In this work, an enhancement of the working temperature up to 110K, with g⁽²⁾_deconv.(τ = 0) = 0.41, has been shown. Therefore, detailed temperature dependent studies on the physics of single-photon generation have been performed. The thermal activation of charge carriers into the barrier, limiting their working temperature and especially, the spectral linewidth broadening by temperature, with respect to the biexciton binding energy, has been investigated in detail. The results of these studies have been used to build a model of the exciton-biexciton-system. The model extrapolates the temperatures of the system up to 200K. Out of this model, the influence of a spectral biexciton-exciton-overlap and the exciton dark-state on single-photon generation has been investigated.

Diese Arbeit widmet sich optischen Untersuchungen zur Einzelphotonenerzeugung hinsichlich deren Anwendung im Bereich Kommunikation, Quantenkryptographie und Quantencomputing. Einzelphotonenquellen für kommerzielle Geräte erfordern einerseits Stabilität gegenüber ihren Arbeitsumgebungsparametern, wie z.B.Temperatur, Druck etc., sowie andererseits hohe Photonenerzeugungsraten und eine gerichtete Abstrahlung. Von den vielen Möglichkeiten zur Erzeugung von Einzelphotonen, wie z.B. mit einzelnen Atomen, Parametrischer Fluoreszenz, Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamanten etc. wurden InP Quantenpunkte für eine detaillierte Untersuchung in dieser Arbeit gewählt. Die InP und InAs Quantenpunkte, die in dieser Arbeit behandelt werden, sind mit Metallorganischer Gasphasenepitaxie im Stranski-Krastanov Wachstumsmodus hergestellt worden. Um Messungen an einzelnen Quantenpunkten ausführen zu können, wurden mehrere Ansätze der Vor- und Nachprozessierung wie Schattenmasken, Mesen, Mikroresonatoren und positioniertes Quantenpunktwachstum ausgenutzt. Die Quantenpunkte wurden auf verschiedenen Substraten hergestellt, nämlich exakt- und fehl-orientiertes GaAs, Si und virtuellem Germanium Substrat auf Si. Die beiden Letzten könnten CMOS Kompatibilität erlauben, was von hohem Interesse ist, ermöglicht es doch die Integration von optischen Elementen innerhalb des kommerziell etablierten Si-basierten Umfelds. Hierbei wurde der Einfluss der verschieden Substrate auf die optischen Eigenschaften der von Quantenpunkten erzeugten Einzelphotonen untersucht. Zur detaillierten Analyse der hergestellten Proben wurden verschiedenste Techniken angewandt wie Röntgenbeugung, Sekundärionen-Massenspektrometrie, Rasterkraftmikroskopie, Elektronenmikroskopie, Photolumineszenzspektroskopie von einzelnen Quantenpunkten und Quantenpunkt Ensembles, sowie TCSPC und Photonenstatistikmessungen. Der Hauptfokus dieser Arbeit liegt auf den Letztgenannten, den optischen Messungen an einzelnen Quantenpunkten. Die Ausweitung des Arbeitsbereiches InP Quantenpunkt basierter Einzelphotonenquellen, von den bisher erreichten 80K in einen Temperaturbereich der Peltier-Kühlung (≥ 150K), ist sehr erstrebenswert, da sie die Größe und die Unterhaltungskosten eines solchen Gerätes erheblich reduziert. In dieser Arbeit konnte eine Erhöhung der maximalen Arbeitstemperatur bis hin zu 110K bei g⁽²⁾_deconv.(τ = 0) = 0.41 erzielt werden. Dazu wurden detaillierte temperaturabhängige Untersuchungen zur Einzelphotonenerzeugung durchgeführt. Die Aktivierungsenergien für Ladungsträger in das Barrierematerial, die die Temperaturstabilität bestimmen, sowie besonders die spektrale Verbreiterung der Lumineszenzlinien in Abhängigkeit der Biexzitonenbindungsenergie wurden detailliert untersucht. Die Ergebnisse dieser Untersuchungen wurden als Basis für die Entwicklung eines Exziton-Biexziton-Modells verwendet. Das Modell bietet die Möglichkeit, das Temperaturverhalten bis 200K zu extrapolieren und den Einfluss des spektralen Biexziton-Exziton-Überlapps auf die Qualität der Einzelphotonenerzeugung zu untersuchen.