Microstructure and chemistry of grain-boundary films and triple-junction phases in liquid-phase sintered SiC ceramics

Abstract

Eine eingehende Charakterisierung des Gefüges der Materialien und der chemischen Zusammensetzung der intergranularen Phasen, vor allem der Korngrenzenfilme und Tripelpunkte, ist entscheidend für das Verständnis des Sinterverhaltens und damit auch für die Optimierung der mechanischen Eigenschaften. Mit dieser Zielsetzung wurden drei Arten flüssigphasengesinterter SiC-Materialien präpariert und untersucht, nämlich erstens ein Modellsystem der Zusammensetzung SiC-SiO2, zweitens ein Modellsystem auf der Basis eines groben SiC-Pulvers (Teilchengröße 32-160 µm) mit Y2O3- und AlN-Sinteradditiven, und drittens ein technisch relevanter Werkstoff, der ebenfalls ein Y2O3-AlN-Additiv beinhaltet, dabei aber eine feinkörnige Teilchengrößenverteilung im sub-µm-Bereich besitzt. Zur Charakterisierung der Mikrostruktur wurden SEM-, TEM- und HRTEM-Untersuchungen eingesetzt, während zur Quantifizierung der chemischen Zusammensetzung der Materialien XRD-, EDS-, WDS- und EELS-Analysen durchgeführt wurden. Die Verteilung und Kristallisation der intergranularen Phasen wurde mit einer räumlichen Auflösung im Nanometerbereich analysiert. Durch Vergleich dieser experimentellen Ergebnisse mit theoretischen Rechnungen im Rahmen des Clarke-Modells gelingt es, die Stabilität der Korngrenzenfilme in den SiC-basierten Materialien zu begründen. Insbesondere wird die Bedeutung des Stickstoff- und Kohlenstoffeintrages in die intergranularen Phasen diskutiert.

Thorough investigation of the microstructure and chemistry of the intergranular phases including grain-boundary films and triple-junction phases is essential in order to understand the sintering behavior of the materials and therefore helpful to improve the mechanical properties. For this object three liquid-phase sintered SiC-based materials are prepared and studied. The first model system consist of SiC and SiO2. The second model system is based on coarse SiC powder (32-160 mm) which is sintered using Y2O3 and AlN as additives. For the third material which is technically relevant also Y2O3 and AlN are used as sintering additives, however, in combination with SiC powder with a 'normal' (sub-mm) mean particle size. SEM, TEM, and HRTEM are performed to observe the microstructure of the materials, while XRD, EDS, WDS, and EELS are performed to quantify chemical compositions. As a result, the stability of grain-boundary films in the SiC-based materials is evaluated by comparing experimental results and theoretical calculation based on the Clarke's model; the important incorporation of N and C into intergranular phases is investigated; the distribution and crystallization of the intergranular phases are observed within nanometer spatial scale and analyzed.