Diffraction stress analysis of thin films - investigating elastic grain interaction

Abstract

The components of the macroscopic, mechanical stress tensor of a polycrystal can be determined by X-ray diffraction stress analysis. Traditional diffraction stress analyses generally presuppose that (i) the specimen is macroscopically elastically isotropic (ii) no depth gradients (of, for example, the stress state) occur. These conditions are often not fulfilled for thin films or surface regions of bulk polycrystals. As a consequence, erroneous results can be obtained. This work is dedicated to the investigation of specimens exhibiting anisotropic microstructures (and thus macroscopic elastic anisotropy) and/or inhomogeneous microstructures, as met near surfaces and in textured materials. The following aspects are covered: (i) Analysis of specimens with direction-dependent (anisotropic) elastic grain-interaction. Elastic grain-interaction determines the distribution of stresses and strains over the (crystallographically) differently oriented grains of a mechanically stressed polycrystal and the mechanical and diffraction (X-ray) elastic constants (relating (diffraction) lattice strains to mechanical stresses). Grain interaction models that allow for anisotropic, direction-dependent grain interaction have been developed very recently. The notion 'direction-dependent' grain-interaction signifies that different grain-interaction constraints prevail along different directions in a specimen. Practical examples of direction-dependent grain interaction are the occurrence of surface anisotropy in thin films and the surface regions of bulk polycrystals and the occurrence of grain-shape (morphological) texture. In this work, for the first time, stress analyses of thin films have been performed on the basis of these newly developed grain-interaction models and it could be shown that curvature observed in so-called sin2ψ plots (i.e. plots of the lattice strain versus sin2ψ, where ψ is the specimen tilt angle), which is incompatible with traditional grain-interaction models, can be fully explained on this basis. It has also been demonstrated that the identification of the (dominant) source of direction-dependent grain interaction is possible. The results for the grain interaction have been discussed in the light of microstructural investigations of the specimens by microscopic techniques. (ii) Analysis of specimens with depth gradients: Diffraction stress analysis can be hindered if gradients of the stress state, the composition or the microstructure occur in the specimen under investigation, as the so-called information depth varies in the course of a traditional stress measurement: Ambiguous results are thus generally obtained. In this work, a strategy for stress measurements at fixed information depths has been developed and from such stress measurements at fixed information depths employing a laboratory diffractometer and a diffractometer at a synchrotron source, the stress gradients and gradients in the elastic grain-interaction constraints of Nickel layers (layer thicknesses 2 micron and 4 micron) have been successfully deduced. Thereby the first evidence ever for the depth-dependence of the so-called surface anisotropy has been obtained.

Röntgenbeugungsmessungen stellen für kristalline Proben eine vielseitige Methode zur Analyse von Eigen- (und Last-) Spannungszuständen dar. Dabei wird häufig von den folgenden Annahmen ausgegangen: (i) Die zu untersuchende Probe ist makroskopisch elastisch isotrop. (ii) Es liegen keine Gradienten (z.B. des Spannungszustandes) in der Probe vor. Diese Annahmen treffen bei der Untersuchung dünner Schichten oder oberflächennaher Bereiche im allgemeinen nicht zu und in Folge dessen können fehlerhafte Spannungswerte erhalten werden. Die vorliegende Arbeit ist der Analyse von Eigenspannungszuständen polykristalliner Proben mit Hilfe von Röntgenbeugungsmessungen gewidmet. Die Schwerpunkte liegen dabei auf (i) der Untersuchung des Einflusses der (Anisotropie der) Mikrostruktur auf das elastische Verhalten (d.h. die elastische Kornwechselwirkung) des Vielkristalls und (ii) der Untersuchung von Tiefengradienten. (i) In einem Vielkristall ist ein Kristallit von kristallografisch unterschiedlich orientierten Kristalliten umgeben und auf Grund der Wechselwirkung der Kristallite untereinander ist eine freie, ungehinderte Deformation nicht möglich. Dies führt zu einer Variation der Spannungs- und Dehnungszustände für die unterschiedlich orientierten Kristallite, die durch so genannte Kornwechselwirkungsmodelle beschrieben werden kann. Herkömmliche Kornwechselwirkungsmodelle (z.B. die Modelle nach Voigt und Reuss) treffen bezüglich aller Richtungen im Vielkristall die gleichen Annahmen zur Kornwechselwirkung. Sie werden deswegen als isotrope Kornwechselwirkungsmodelle bezeichnet und ihre Anwendbarkeit ist auf Vielkristalle mit einer isotropen Mikrostruktur beschränkt. Erst kürzlich wurden Kornwechselwirkungsmodelle vorgeschlagen, die richtungsabhängige (anisotrope) Kornwechselwirkungsannahmen aufweisen können und damit auch auf Vielkristalle mit einer anisotropen Mikrostruktur anwendbar sind. Diese Modelle wurden entwickelt um die Kornwechselwirkung in der Nähe einer Oberfläche zu modellieren (der Einfluss der Oberfläche wird im folgenden auch als Oberflächenanisotropie bezeichnet) und die Kornwechselwirkung in einem Vielkristall mit morphologischer Textur (d.h. einer Kornform-Textur) zu modellieren. In dieser Arbeit werden die neuen, richtungsabhängigen Kornwechselwirkungsmodelle für Oberflächenanisotropie und morphologische Textur auf der Basis experimenteller Daten miteinander verglichen. An Hand von Spannungsmessungen an dünnen (500 nm dicken) Kupfer- und Nickelschichten konnte erstmals gezeigt werden, dass mittels röntgenografischer Spannungsanalyse eine Unterscheidung der in der Probe wirksamen Kornwechselwirkungsmechanismen möglich ist. (ii) Es erscheint nahe liegend, dass sich die Kornwechselwirkung mit dem Abstand von der Oberfläche einer Schicht oder eines Bulk-Vielkristalls verändern kann, d.h. die Oberflächenanisotropie einen Gradienten bezüglich der Tiefe in der Probe aufweist. Einen weiteren Schwerpunkt der Arbeit stellt deswegen die Untersuchung von mit Gradienten behafteten Proben dar. Gradienten stören im allgemeinen die röntgenografische Spannungsanalyse, da sich während einer herkömmlichen Messung die Eindringtiefe der Röntgenstrahlen bei der Verkippung der Probe ändert. In dieser Arbeit wird deswegen eine Messmethode zur Durchführung von Spannungsmessungen bei konstanter Eindringtiefe vorgestellt. Als Anwendungsbeispiel wurde der Spannungsgradient in einer 2 Mikrometer dicken Nickel-Schicht untersucht. Die vorgeschlagene Methode zur Untersuchung von gradientenbehafteten Proben wurde auch zur Untersuchung der Tiefenabhängigkeit der Oberflächenanisotropie in dünnen (2 Mikrometer und 4 Mikrometer dicken) Nickelschichten angewendet. Dadurch konnte die Tiefenabhängigkeit der Oberflächenanisotropie erstmals experimentell nachgewiesen werden.