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Hinweis zum Urheberrecht

Habilitation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:bsz:93-opus-23328
URL: http://elib.uni-stuttgart.de/opus/volltexte/2005/2332/


Biomimetische Grenzflächen mittels hierarchisch strukturierter Systeme zur molekularen Erkennung

Biomimetic Interfaces by hierarchically structured systems for molecular recognition

Tovar, Günter E. M.

pdf-Format:
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SWD-Schlagwörter: Molekulares Prägen , Selbstorganisation , Hybride , Nanotechnologie , Biochip , Nanopartikel , Biomimetik , Oberfläche , Oberflächenchemie
Freie Schlagwörter (Deutsch): Biofunktionalisierung , Biokompatibilisierung
Freie Schlagwörter (Englisch): Molecular imprinting , self-assembly , self-assembled monolayer , nanoparticles , surface reaction
Institut: Institut für Grenzflächenverfahrenstechnik
Fakultät: Fakultät Chemie
DDC-Sachgruppe: Ingenieurwissenschaften und Maschinenbau
Dokumentart: Habilitation
Hauptberichter: Prof. Dr. Emil Roduner
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 14.07.2005
Erstellungsjahr: 2004
Publikationsdatum: 16.08.2005
Kurzfassung auf Deutsch: So genannte biomimetische Grenzflächen wurden mit Hilfe synthetischer und biologischer Materialien als hierarchisch strukturierte Multischichtsysteme aufgebaut, chemisch und strukturell analysiert und für molekulare Erkennungsreaktionen eingesetzt. Als funktionelle Schichten an der Festkörperoberfläche ahmen die synthetischen Kon¬strukte das biologisch zentrale Prinzip der molekularen Erkennung an der Fest/Flüssig-Grenzfläche nach.
Über drei unterschiedliche Wege wurden biologische Makromoleküle mit spezifi¬schen Bindestellen chemisch kontrolliert an ultradünn organisch beschichteten anorgani¬schen oder polymeren Festkörperoberflächen verankert. Alternativ dazu wurden syntheti¬sche Bindestellen während der Synthese polymerer Festkörper durch molekulares Prägen induziert. Die so erzeugten Funktionsmaterialien wurden entweder unmittelbar in bioana¬lytischen Verfahren eingesetzt oder zunächst zu mesoskopischen Strukturen weiterverar¬beitet und dann als bioanalytische Funktionselemente verwendet.
Die zur Oberflächenfunktionalisierung eingesetzten Moleküle, der Verlauf der Oberflächenreaktionen sowie die molekülspezifischen Bindeereignisse an den Oberflächen wurden mit Hilfe von auf die jeweiligen Materialien spezifisch angepassten Untersu¬chungsmethoden charak¬terisiert. Zur Analyse der chemischen Zusammensetzung und Struktur der Einzelmoleküle sowie deren Eigenschaften wurden Experimente mit Hilfe von FT-IR-Spektro¬skopie, 1H- und 13C-NMR-Spektro¬skopie, Isotherme Titrationsmikrokalori¬metrie (ITC), Verbren¬nungs¬¬elementar¬analyse (EA), MALDI-TOF-MS, Wilhelmy-Waage-Grenz¬flächen¬¬spannungs¬messungen und der Langmuir-Blodgett-Filmwaage durchgeführt. Die Kolloide wurden mit Hilfe von Dynamischer Lichtstreuung (DLS), Zetapotenzial¬mes¬sungen, ITC, Partikelladungstitrationsmessungen (PCD), Rasterkraftmikroskopie (AFM), Raster- und Transmissionselektronen¬mikro¬skopie (REM/TEM), konfokaler Fluores¬zenz¬mikroskopie, 1H- und 13C-NMR, EA und MALDI-TOF-MS untersucht. Zur Charak¬¬terisie¬rung der planaren Oberflächen wurden Untersuchungen mittels Null-Ellipso¬metrie, Rönt¬genphotoelektronenspektroskopie (XPS), Kontaktwinkelmessungen, Optische Wellen¬leiter¬¬spektroskopie sowie AFM, REM, Licht- und Fluoreszenzmikroskopie durch¬geführt. Durch den Einsatz dieses reichen Methodenspektrums konnten weitreichende Einsichten in Entstehung, Struktur und biomimetische Funktion der beschriebenen hierarchisch aufge¬bauten Materialien gewonnen werden.
Die Molekül-spezifisch bindenden Oberflächen wurden nach zwei grundsätzlich verschiedenen Prinzipien aufgebaut: Entweder wurden durch chemische Prozesse an der Oberfläche reaktive Gruppen kontrolliert verankert, die mit Hilfe einer weiteren Reaktion biologische Rezeptormoleküle unter Erhalt deren biologischer Aktivität an der Oberfläche immobilisieren. Oder es wurden während der Entstehung der Festkörperoberfläche syn¬the¬tische Erkennungsstellen für biologische Ligandenmoleküle durch eine Templat¬polymeri¬sation dargestellt. Diese chemischen Reaktionen zur Ausstattung der Oberflächen für die molekulare Erkennung fanden an sphärischen Kolloiden oder makroskopisch ausgedehnten planaren Trägern statt. Weiterhin wurden die mit molekularer Erkennungsfunktion aus¬gestatteten Kolloide zu Schichten an planaren Trägern abgeschieden. Dabei wurden diese Schichten mikrostrukturiert, so dass lateral aufgelöste Mikrostrukturen mit multifunktio¬naler Oberfläche entstanden. Die Kolloid-Multischichtsysteme wurden als Funktions¬elemente in bioanalytischen Verfahren zur spezifischen Molekülbindung eingesetzt. Kom¬positmembranen mit molekular erkennenden Kolloiden als Selektoren wurden zur spezifi¬schen Festphasenextraktion in Membranverfahren eingesetzt.
Die hier präsentierte Forschung an den dargestellten neuartigen nanoskopisch struk¬turierten Systemen führt zu einem weitreichenden Erkenntnisgewinn über die Struk¬tur-Funktions¬beziehungen chemischer Systeme mit molekularer Erkennungsfunktion. Die vorliegende Arbeit leistet damit einen wesentlichen Beitrag zum weitergehenden Ver¬ständnis chemischer Funktions¬materialien und erlaubt eine Erweiterung der Methoden zur Oberflächen-gestützten Analyse von Proben biologischen Ursprungs.
Kurzfassung auf Englisch: So called Biomimetic Interfaces are built by hierarchically structured multilayer systems consisting of synthetic and biological building blocks. They are analysed in their chemistry and structure and used for molecular recognition reactions. Thus, synthetic constructs consisting of functional layers at solid surfaces mimick the central biological principle of molecular recognition at the solid-liquid interface.