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Open Access
Immobilization of per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) : experimental and model-based analysis of leaching behavior
(Stuttgart : Eigenverlag des Instituts für Wasser- und Umweltsystemmodellierung der Universität Stuttgart, 2024) Bierbaum, Thomas; Haslauer, Claus (PD Dr.-Ing.)
Die Dissertation untersucht die Elution und Immobilisierung von per- und polyfluorierten Alkylsubstanzen (PFAS) in belasteten Böden, insbesondere unter Verwendung von aktivkohlebasierten und zementbasierten Immobilisierungsansätzen. Ziel der Arbeit war es, das Elutionsverhalten von PFAS unter verschiedenen experimentellen Bedingungen zu charakterisieren, die Langzeitstabilität von Immobilisierungsmitteln zu untersuchen und die Anwendbarkeit verschiedener experimenteller Methoden zur Bewertung der PFAS-Immobilisierung zu prüfen. Die PFAS-Elution wurde in Batch-, Säulen- und Lysimeterexperimenten untersucht. Mathematische Modelle (Kontinuummodell und Random-Walk-Particle-Tracking-Modell) wurden eingesetzt, um Retentionsmechanismen wie Gleichgewichtssorption, kinetische Sorption und Sorption an Luft-Wasser-Grenzflächen (AWI) zu analysieren. Die PFAS-Elution konnte durch AC-basierte Produkte um über 95 % reduziert werden, allerdings wurde eine verzögerte Desorption von kurzkettigen Perfluoralkylsäuren (PFAAs) wie PFBA und PFPeA festgestellt. Langkettige PFAAs wurden effektiv immobilisiert, während die Elution kurzkettiger PFAAs (besonders unter alkalischen Bedingungen) nur geringfügig beeinflusst wurde. Lysimeterexperimente zeigten die Relevanz der AWI-Sorption bei variabel-gesättigten Bedingungen für die Retardierung langkettiger PFAAs. Langfristig wird die Elution durch die Kombination von kinetischer Sorption, Biotransformation und kompetitiver Sorption beeinflusst. Teilweise ist eine Verlängerung der Laufzeit der Experimente notwendig, da die Elution von PFAS, insbesondere durch kinetische Prozesse und Biotransformation, langfristig anhält. Die Ergebnisse zeigen, dass einzelne Elutionsverfahren ungenügend sind, um alle relevanten Prozesse abzubilden. Zur Untersuchung der PFAS-Immobilisierung wird eine Kombination verschiedener Methoden empfohlen. Die Arbeit trägt zu einem besseren Verständnis der PFAS-Transport in der ungesättigten Zone und der PFAS-Immobilisierung bei. Darüber hinaus wird die Notwendigkeit weiterer Untersuchungen zu Schlüsselprozessen wie Transformation von Vorläufersubstanzen und kompetitiver Sorption betont.
Open Access
Investigating rate-limited sorption, sorption to air-water interfaces, and colloid-facilitated transport during PFAS leaching
(2023) Bierbaum, Thomas; Hansen, Scott K.; Poudel, Bikash; Haslauer, Claus
Various sorption processes affect leaching of per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) such as PFOA and PFOS. The objectives of this study are to (1) compare rate-limited leaching in column and lysimeter experiments, (2) investigate the relevance of sorption to air-water interfaces (AWI), and (3) examine colloid-facilitated transport as a process explaining early experimental breakthrough. A continuum model (CM) with two-domain sorption is used to simulate equilibrium and rate-limited sorption. A random walk particle tracking (PT) model was developed and applied to analyze complex leaching characteristics. Results show that sorption parameters derived from column experiments underestimate long-term PFOA leaching in lysimeter experiments due to early depletion, suggesting that transformation of precursors contributes to the observed long-term leaching in the lysimeters (approximately 0.003 µg/kg/d PFOA). Both models demonstrate that sorption to AWI is the dominant retention mechanism for PFOS in lysimeter experiments, with retardation due to AWI being 3 (CM) to 3.7 (PT) times higher than retardation due to solid phase sorption. Notably, despite a simplified conception of AWI sorption, the PT results are closer to the observations. The PT simulations demonstrate possible colloid-facilitated transport at early time; however, results using substance-specific varying transport parameters align better with the observations, which should be equal if colloid-facilitated transport without additional kinetics is the sole mechanism affecting early breakthrough. Possibly, rate-limited sorption to AWI is relevant during the early stages of the lysimeter experiment. Our findings demonstrate that rate-limited sorption is less relevant for long-term leaching under field conditions compared to transformation of precursors and that sorption to AWI can be the dominant retention mechanism on contaminated sites. Moreover, they highlight the potential of random walk particle tracking as a practical alternative to continuum models for estimating the relative contributions of various retention mechanisms.