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Grenzflächenfluktuationen binärer Flüssigkeiten
(2005) Hiester, Thorsten; Dietrich, Siegfried (Prof. Dr.)
Flüssigkeitsmischungen spielen nicht nur im industriellen, sondern gerade auch in biologischen Systemen eine zentrale Rolle. Das dabei verwandte Spektrum reicht von wässrigen Lösungen zu komplexen Kolloid- und Polymermischungen. Ebenso sind aber flüssige Grenzflächen und ihre Eigenschaften von herausragender Bedeutung in vielen technischen Anwendungen, beispielsweise bei Transportprozessen. In dieser Arbeit wird ein mikroskopisches Modell auf der Basis von Zwei-Teilchenpotentialen vorgestellt, um ein tieferes Verständnis von der Beschaffenheit solcher Phasengrenzflächen und insbesondere von deren statistischen Verhalten zu erlangen. Dazu wird eine gas-flüssig bzw. flüssig-flüssig Grenzfläche einer binären Mischung zweier einfacher Flüssigkeiten betrachtet. Aufgrund einer endlichen Temperatur des Systems fluktuiert jedoch die lokale Teilchendichte sowie die lokale Zusammensetzung der Mischung in beiden Phasen. Diese Fluktuationen übertragen sich auf die Grenzfläche, die somit ebenfalls gewissen Schwankungen, die ihrerseits durch die Oberflächenspannung beschränkt werden, unterliegt. Das Ziel der vorliegenden Arbeit besteht in der Entwicklung einer Beschreibung dieser sogenannten Kapillarwellen unter Einbezug der mikroskopischer Wechselwirkungen. Die Grundlage dazu bildet ein großkanonisches Dichtefunktional, das geeignet ist, die thermodynamischen Eigenschaften derartiger inhomogener Systeme mehrerer Komponenten abzubilden. Unter der Annahme stetiger Dichteverläufe beider Komponenten zwischen den jeweiligen Phasen läßt sich dann zu jeder Teilchensorte eine Grenzfläche als Isodichtefläche definieren. Verwendet man Isodichteflächen ohne jegliche Verbiegungen oder Verkrümmungen als Referenz- oder Grundzustand des Systems, so lassen sich die thermische angeregten Kapillarwellen als angeregte Flächenzustände dieses Grundzustands verstehen. Somit rückt die Entwicklung eines effektiven Hamiltonians solcher Flächenzustände in den Vordergrund dieser Arbeit. Dieser Hamiltonian läßt sich zunächst implizit mittels des großkanonischen Dichtefunktionals definieren. Durch eine Separation der Isodichteflächen von den Dichteprofilen unter Berücksichtigung der lokalen Krümmungseigenschaften der Flächen, gelangt man aber zu einer expliziten Formulierung des Hamiltonians in Termen der Flächen. Insbesondere erhält man eine Formel, welche die energetische Gewichtung von Verbiegungen der Flächen auf der Grundlage der Paarwechselwirkungen der Teilchen darstellt. Dabei ist es erstaunlich, daß Verbiegungen auf gewissen Längenskalen energetisch sogar begünstigt werden können, so daß Kapillarwellen mit bevorzugten Wellenlängen entstehen sollten. Insgesamt hat man damit die effektive Wechselwirkung der beiden Flächen untereinander bestimmt. Schließlich lassen sich die Korrelationsfunktionen der jeweiligen Flächen berechnen, die ihrerseits erst eine Verknüpfung zu experimentellen Untersuchungen bieten. Dabei zeigt sich, daß für Temperaturen nahe des Tripelpunkts eine der Flächen auf sehr viel kleineren Längenskalen verbogen ist als die zweite, wohingegen dieser Unterschied mit wachsender Temperatur allmählich verschwindet und die Struktur der Flächen immer ähnlicher wird; allerdings schwingen diese dann gegeneinander.