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    Polymer-Elektrolyt-Membranen: Untersuchungen zur Mikrostruktur und zu den Transporteigenschaften für Protonen und Wasser
    (2000) Ise, Martin; Maier, Joachim (Prof. Dr.)
    Die beiden in dieser Arbeit untersuchten Polymer-Elektrolyt-Membranen (PEM) sind das aliphatische Perfluorosulfonsäurepolymer Nafion 117 und zu 65% sulfoniertes PEEKK, ein Polyetherketon mit aromatischen Polymerrückgrat. Ersteres ist das zur Zeit fast ausschließlich verwendete Elektrolyt-Material für PEM-Brennstoffzellen, letzteres möglicherweise ein kostengünstiges Substitut. Aufgrund der starken Abhängigkeit der Protonenleitfähigkeit dieser Materialien vom Wassergehalt ist bei deren Anwendung in Brennstoffzellen eine optimale Membranbefeuchtung notwendig. Es wurden deshalb die für den Wassertransport in PEM relevanten Transportparameter (elektroosmotische Mitführungskoeffizienten und Wasserpermeabilitäten) experimentell bestimmt. Die elektroosmotische Mitführung in PEM wurde erstmalig mit einem elektrophoretischen NMR-Experiment gemessen. Ein hydrodynamisches Modell für die elektroosmotische Mitführung wurde ausgewertet. Bei gleichem Wasservolumenanteil ergaben sich jeweils größere Transportkoeffizienten für Nafion 117 als für 65% sulfoniertes PEEKK. Die experimentell erhaltenen Transportparameter wurden für die makroskopische Modellierung der hydratisierten Membranen unter Brennstoffzellenbedingungen verwendet. Zur Analyse der Mikrostruktur wurden SAXS-Messungen für Proben mit verschiedenen Wassergehalten durchgeführt. Die Porod-Analyse der Streuintensitäten ergab größere innere Grenzflächen pro Volumen und größere Sulfonsäureabstände für 65% sulfoniertes PEEKK als für Nafion 117. Es wurden aus den Streudaten Parameter für Kanalgittermodelle berechnet, die für 65% sulfoniertes PEEKK kleinere Kanaldurchmesser und eine stärkere Verzweigung der Kanalstruktur liefern als für Nafion 117. Die Einflüsse der Raumladungsverteilung der protonischen Ladungsträger (in Abhängigkeit vom Sulfonsäureabstand und von der dielektrischen Konstanten des absorbierten Wassers) sowie der Säurestärke der Sulfonsäuregruppen auf die Protonenleitfähigkeit wurden analysiert.