Browsing by Author "Kaempgen, Martti"

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Eigenschaften und Anwendungen von Netzwerken aus Kohlenstoff-Nanoröhren
(2006) Kaempgen, Martti; Maier, Joachim (Prof. Dr.)
Die vorliegende Arbeit über dünne CNT-Netzwerke befasst sich sowohl mit den grundlegenden elektronischen und optischen Eigenschaften , als auch mit neuen Möglichkeiten der Anwendungen. Grundsätzlich lassen sich die optischen Eigenschaften von CNT-Netzwerken als geeignete Mittelung über alle spektroskopisch erfassten Moleküle verstehen. Die Charakterisierung mittels der Absorptionsspektroskopie an freistehenden CNT-Netzwerken erlaubt einen maximalern Wellenlängenbereich (UV/VIS/NIR/-MIR) ohne limitierende Substrate. Aussagen über den Dotierungsgrad (FIR-Bereich) und zur chemischen Funktionalisierung (IR) sind genauso möglich, wie die Beobachtung optischer Übergänge zwischen den van-Hove-Singularitäten (VIS/NIR) und des Absorptionsmaximums der Plasmonen (UV). Die Ramanstreuung hingegen wurde als bereits bewährtes Werkzeug zur Bestimmung des mittleren Durchmessers der CNTs und zum Nachweis vorhandener Defekte eingesetzt. Dabei zeigte sich, dass eine maximale Leitfähigkeit des CNT-Netzwerkes bei einer Defekt-Konzentration von etwa 2% erreicht wird, was dem Dotierungsgrad entspricht und dementsprechend auch durch p-Dotierung erklärt werden kann. Weiterhin konnte demonstriert werden, dass die Transparenz der CNT-Netzwerke ein sehr geeignetes Mittel zur Beschreibung der Dichte darstellt und sich durch ein modiflziertes Beer'sche Gesetzes auch quantitativ ausdrücken lässt. Diese erstmalig aufgezeigte Möglichkeit machte auch die Kombination mit der Perkolationstheorie möglich, was zu einer neuen Beziehung führte, mit der sich die Abhängigkeit der Leitfähigkeit von der Transparenz durch einfach zu messende Parameter sehr gut beschreiben lässt. Die Überprüfung verschiedener vorgeschlagener Modelle auf den temperaturabhängigen elektrischen Transport ergab, dass diese Eigenschaften am besten über fluktuierende Ladungsschwankungen an den Tunnelkontakten zwischen 1-dimensionalen metallisch leitenden Bereichen (1D-FAT.Modell) beschreiben lässt. Die Schwächen aller untersuchten Modelle liegt darin, dass die halbleitenden CNTs nicht berücksichtigt werden. Bei die Anwendungen stellen einfache dünne CNT-Netzwerke bereits transparente, flexible und leitfähige Schichten dar, die in Konkurrenz mit herkömmlichem Zinn-dotierten Indiumoxid (ITO) stehen könnten. Zwar konnte die absolute Leitfähigkeit des ITO bislang nicht erreicht werden, allerdings reicht der erzielte Oberflächenwiderstand (1kOhm bei 90% Transparenz) bereits für viele Anwendungen aus, sodass zumindest teilweise auf das teure ITO verzichtet werden könnte. Erstmalig konnten auch transparente und flexible Transistoren auf Basis dünner CNT-Netzwerke realisiert werden. Das gelang durch Stapeln von CNT-Netzwerken unterschiedlicher Dichte, die sich auch elektronisch unterschiedlich verhalten (halbleitend bzw. metallisch leitend) und welche durch eine dünne isolierende Schicht getrennt sind. Die Mobilität des dadurch enstehenden transparenten und flexiblen Transistors ist deutlich höher als die von organischen Dünnschicht-Transistoren. Anwendungstechnisch erscheint das vor allem für das wachsende Gebiet der sog. Plastik-Elektronik interessant zu sein. Strukturierte CNT-Netzwerke weisen aufgrund ihrer geringen Dimensionen aber auch besondere Diffusionsverhältnisse in elektrochemischen Anwendungen auf (Ultramikroeletroden). Das konnte erstmalig an freistehenden Bündeln aus CNTs demonstriert werden können, die sich durch isolierende Beschichtungen prinzipiell noch weiter strukturieren lassen. Die hohe Transparenz dünner CNT-Netzwerke kann aber auch dazu genutzt werden, auf den CNTs aufgebrachte Materialien optisch zu charakterisieren. Dazu wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmalig die elektrochemische Abscheidung eines Polymers (Polyanilin) auf einem dünnen CNT-Netzwerk demonstriert. Die anschließenden pH-abhängigen UV/VIS-Spektren stimmten sehr gut mit bereits bekannten Spektren des Polyanilins überein. Anderseits diente das CNT-Netzwerk auch zur elektrischen Kontaktierung des Polymers, sodass die Sensoreigenschaften des Polymers ausgenutzt werden konnten (pH-Sensor). Es zeigte sich, dass der potentiometrische pH-Response dieses CNT/Polyanilin-Sensor mit dem eines herkömmlichen pH-Meters aus brüchigem Glas durchaus vergleichbar ist. Die statistische Verteilung von Metallclustern erscheint für die Katalyse im allgemeinen und für Niedertemperatur-Brennstoffzellen im besonderen interessant. Bisher konnten CNTs aber lediglich als mengenmäßig geringes Additiv auf der Oberfläche kommerzieller Elektroden aus amorphem Kohlenstoff (etwa als Trägermaterial für den Katalysator) eingesetzt werden. Die morphologischen Eigenschaften der CNTs erlauben aber die Konstruktion einer kompletten neuartigen Gasdiffusionselektrode, die ausschließlich aus CNTs besteht, was im Rahmen dieser Arbeit erstmalig demonstriert werden konnte. Das stellt insbesondere für mobile Applikationen, in denen Gewicht und Volumen eine größere Bedeutung zukommen, eine interessante Alternative dar.