Browsing by Author "Kaz, Till"

Now showing 1 - 1 of 1

Open Access
Herstellung und Charakterisierung von Membran-Elektroden-Einheiten für Niedertemperatur Brennstoffzellen
(2008) Kaz, Till; Müller-Steinhagen, Hans (Prof. Dr. Dr.-Ing. habil.)
Mit dem Ziel, die Eigenschaften von PEFC Elektroden zu charakterisieren, wurden im Rahmen dieser Arbeit Modellelektroden mit dem am DLR entwickelten Trockensprühverfahren hergestellt, wobei die Zusammensetzung systematisch über einen weiten Bereich variiert wurde. Verändert wurde neben verschiedenen Katalysatortypen (ungeträgertes und auf Kohle geträgertes Platin) der Gehalt an Elektrolyt in der Elektrode. Zur Charakterisierung der Elektroden wurden primär in-situ Methoden verwendet, die durch geeignete zum Teil im Rahmen der Arbeit entwickelte ex-situ Methoden ergänzt wurden. Die Ergebnisse der Brennstoffzellenversuche zeigen, dass ab einer bestimmten Menge an Elektrolyt in der Elektrode die Leistung gesteigert werden kann. In Abhängigkeit des Katalysatortyps konnte überschlägig eine Perkolationsschwelle für eine erforderliche minimale Menge an Festelektrolyt zum Katalysatorpulver bestimmt werden. Die Leistungssteigerung entspricht aber nicht der möglichen Ausnutzung der zur Verfügung stehenden freien Katalysatoroberfläche, insbesondere bei geträgerten Katalysatoren, die eine wesentlich höhere spezifische Katalysator-oberfläche aufweisen als ungeträgerte Katalysatoren. Versuche zur Untersuchung der Protonenleitung der Elektrodenschicht zeigen keine signifikante Steigerung der Protonenleitfähigkeit durch zusätzlichen Festelektrolyt in der Elektrode. Ex-situ Untersuchungen zur Leitfähigkeit der unterschiedlichen Katalysatoren in Abhängigkeit vom Wassergehalt ergaben, dass bei Vorhandensein von flüssigem Wasser die Protonenleitung durch Dissoziationserhöhung des Wassers aufgrund lokaler elektrischer Felder auf vergleichbarem Niveau wie die des Festelektrolyten liegt. Die Protonenleitung des Festelektrolyten spielt nur im niedrigen Strombereich eine Rolle, bei dem die lokale elektrische Feldstärke nicht ausreicht um die Protonenleitfähigkeit des Wassers zu erhöhen. Einen Anhaltspunkt für die starke Leistungsabhängigkeit vom Katalysatortyp geben Messungen der Elektronenleitung des Katalysators in Abhängigkeit des Wassergehalts. Es konnte gezeigt werden, dass im Fall von geträgertem Katalysator, Wasser in der Elektrode zu einem signifikant höheren Elektronenwiderstand führt. Der Katalysator wird vermutlich durch die hydrophile Eigenschaft der Oberfläche des Kohleträgers mit Wasser umhüllt. Dadurch ergibt sich eine Art Verbundwerkstoff, gebildet aus Wasser als Matrix und Katalysator als Füllstoff. Entsprechend kann die Elektronenleitung der Struktur über ein geeignetes Modell aus den beiden Einzelwiderständen berechnet werden. Im Fall von geträgertem Katalysator konnte gezeigt werden, dass sich die Elektronenleitung aus einer Parallelschaltung des Wasser- und Katalystorwiderstandes ergibt. Weiterhin konnte aus Messungen von Impedanzspektren der Modellelektroden im Brennstoffzellenbetrieb und der Elektronenleitung des Katalysatormaterials eine Korrelation festgestellt und ein Korrekturwiderstand berechnet werden mit dem es möglich ist, die Strom-Spannungs-Kennlinien der verschiedenen Katalysatoren ineinander überzuführen. Aus den gewonnenen Erkenntnissen ergeben sich für die Herstellung von trocken gesprühten Elektroden neue Ansatzpunkte für eine ideale Struktur in Hinsicht auf einsetzbare Materialien, Betriebsbedingungen und Anforderungprofile.