Browsing by Author "Kittel, Tobias"

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Untersuchung von Edelmetallpartikeln auf Metalloxidträgern mittels Kelvinsonden-Rasterkraftmikroskopie
(2015) Kittel, Tobias; Roduner, Emil (Prof. Dr.)
Die Metall-Träger-Wechselwirkung ist ein wichtiger Effekt in der heterogenen Katalyse und der Grund für die unterschiedliche katalytische Aktivität und Selektivität von Metallpartikeln, die auf verschiedenen Trägern aufgebracht sind. In dieser Arbeit wird diese Wechselwirkung mit Hilfe der Kelvinsonden-Rasterkraftmikroskopie untersucht und durch ein Simulationsmodell umfassend beschrieben. Die gewählte Messtechnik erlaubt die Bestimmung des Oberflächenpotentials mit einer Auflösung im Nanometer-Bereich und damit eine genaue Aufklärung des elektronischen Beitrags dieser Wechselwirkung. Es werden verschiedene Edelmetallpartikel auf pulverförmigen Cerdioxid-, Titandioxid- sowie Aluminiumoxid-Trägern aufgebracht und bei Raumtemperatur sowie Umgebungsatmosphäre und Normaldruck untersucht. Hierbei wird ein positives Oberflächenpotential der Metallpartikel gemessen, welches mit der Partikelgröße zunimmt, sowohl vom aufgebrachten Edelmetall als auch vom Träger abhängt und bei Cerdioxid und Titandioxid um ein bis zwei Größenordnungen höher ist, als bei Aluminiumoxid. Zur Interpretation des positiven Oberflächenpotentials der Metallpartikel werden bestehende Modelle evaluiert und erweitert. Ein besonderes Augenmerk wird hierbei auf die Beschreibung der Ladungsverteilung im Partikel und im Träger sowie die Berücksichtigung der experimentellen Signalverbreitung gelegt. Mit Hilfe des erweiterten Modells eines Nano-Schottky-Kontaktes kann der Ladungsübertrag vom Metallpartikel auf den Träger quantitativ beschrieben und die Abhängigkeit von den verschiedenen Trägermaterialen und abgeschiedenen Edelmetallen sowie der Größe der Metallpartikel betrachtet werden. Zusätzlich werden die Ergebnisse in Bezug auf die elektronische Struktur der Edelmetallpartikel und Metalloxid-Träger, sowie der Bildung von Fehlstellen im Träger durch den Ladungsübertrag interpretiert. Die Bildung von Sauerstoff-Superoxidanionen durch die Adsorption von molekularem Sauerstoff an Oberflächendefekten von Cerdioxid und Titandioxid bietet die thermodynamische Erklärung des Ladungstransfers vom Metallpartikel auf den Träger.