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Open Access
Multi-fidelity Bayesian machine learning for global optimization
(2022) Kuchelmeister, Manuel
The computational optimization and exploration of materials is a challenging task, due to the high dimensionality of the search space and the high cost of accurate quantum mechanical calculations. To reduce the number of costly calculations, the Bayesian Optimization Structure Search (BOSS) has been developed. BOSS combines sample-efficient active learning with Gaussian process regression. This work introduces several multi-fidelity approaches that can reduce the number of costly, accurate calculations even further by incorporating information from inexpensive but less accurate calculations. Using the intrinsic model of coregionalization, BOSS samples data from multiple atomistic calculations based on quantum chemistry (Gaussian16, using CCSD(T)), density-functional theory (FHI-aims, using a PBE-exchange correlation functional) and force fields (AMBER18). Multi-fidelity BOSS samples both, lower and higher-fidelity calculations, while maintaining CCSD(T) accuracy for the global minimum inference. We tested our new multi-fidelity approaches on a 4D alanine conformer search. There, multi-fidelity BOSS has reduced the computational cost, measured in CPU hours, by up to 90%. We found that the efficiency of the approaches depends mostly on the correlation and the computational cost difference between the fidelities. These tests serve as a benchmark for the great potential that multi-fidelity learning can have to reduce the cost of expensive structure-search problems.
Open Access
Untersuchung der Dynamik auf der normal hyperbolisch invarianten Mannigfaltigkeit eines periodisch getriebenen Systems mit Rang-1-Sattel
(2019) Kuchelmeister, Manuel
Die Theorie des Übergangszustands (engl. Transition State Theory, TST) [1–14] ist eine aktuelle Theorie zur Bestimmung von Ratenkonstanten in Systemen, bei denen zwischen zwei eindeutig festgelegten Zuständen unterschieden werden kann. Durch die Einführung einer Trennfläche (engl. Dividing Surface, DS) lässt sich der betrachtete Zustandsraum klassifizieren, wodurch sich geeignete unterteilbare Systeme untersuchen lassen, was zu vielen Anwendungsmöglichkeiten, unter anderem in Bereichen der Atomphysik, Diffusionsdynamik, Himmelsmechanik oder bei Bose-Einstein Kondensationen [15–19], geführt hat. Bei Anwendung auf die Chemie beschäftigt sich die TST mit dem Vorgang von molekularen Reaktionen und ermöglicht so über das Bestimmen des Flusses durch die im Phasenraum liegende DS das Ableiten von Ratenkonstanten. Dies gelingt durch die Definition eines Übergangszustands, also eines Zustands, der weder als Edukt noch als Produkt identifiziert werden kann. Die normal hyperbolisch invariante Mannigfaltigkeit (engl. Normally Hyperbolic Invariant Manifold, NHIM) entspricht dabei der Vereinigung dieser Zustände. Durch die Kenntnis der Dynamik der NHIM lässt sich der Phasenraum unterteilen und in diesem stattfindende Reaktionen besser quantifizieren. Damit kann unter anderem untersucht werden, unter welchen Bedingungen gewünschte Eigenschaften – beispielsweise das Beschleunigen des Reaktionsvorgangs durch äußeres Treiben des Potentials – bei einer chemischen Reaktion erreicht werden. Die grundlegende Motivation der vorliegenden Arbeit besteht darin, die Dynamik nichtlinearer Systeme, welche durch die TST beschrieben werden können, zu untersuchen, um ein besseres Verständnis für solche Systeme zu erlangen. Dadurch soll erreicht werden, die Abhängigkeit der Dynamik von Systemparametern zu bestimmen, womit sich aus den Zustandsänderungen resultierende Ratenkonstanten gezielt beeinflussen lassen können. Dies ist im Hinblick auf die Forschung sowie die industrielle Produktion von großem Interesse, da sich somit beispielsweise die Herstellung von Konsumgütern, welche oftmals auf chemischen Reaktionen basiert, verbessern lassen kann. Zur Untersuchung solcher Systeme werden Methoden aus der Theorie der nichtlinearen Dynamik verwendet. Als eines der jüngsten Forschungsgebiete der modernen Physik 51 Einleitung hat sie in vielen weiteren Bereichen, unter anderem in den Ingenieurs-, Wirtschafts- und Sozialwissenschaften, bedeutungsvolle Beiträge geleistet, da ihre Methoden sich auf Theorien, welche Differentialgleichungen mit nichtlinearen Anteilen enthalten, anwenden lassen. In der vorliegenden Arbeit soll sie zur Untersuchung der Dynamik in einem Modellsystem, welches sich eignet, um den Ablauf einer Reaktionskinetik zu beschreiben, verwendet werden. Da solche Systeme sehr komplex sein können und sich daher nur selten analytisch behandeln lassen, werden numerische Lösungsverfahren zum Approximieren der Dynamik verwendet.