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Open Access
Entwicklung von Verfahren und Prozessmodellen zur Fraktionierung von Lignocellulose
(2014) Ludwig, Daniel; Hirth, Thomas (Prof. Dr. )
Die vorliegende Arbeit beschäftigte sich mit der Entwicklung von Verfahren und Prozessmodellen zur Gewinnung von getrennten Glukose-, Xylose- und Ligninproduktströmen aus ausgewählten lignocellulosehaltigen Rohstoffen. Hierzu wurden die einzelnen Prozesse der Vorbehandlung, der enzymatischen Hydrolyse und der Detoxifikation optimiert und zu einem Gesamtverfahren verknüpft. Ein Vergleich verschiedener Vorbehandlungsverfahren zu Beginn der Untersuchungen zeigte, dass die Wirkungsweise eines Vorbehandlungsverfahrens vom eingesetzten Rohstoff abhing. Während für Weizenstroh ein NaOH-Aufschluss zu einer effizienten Fraktionierung führte, konnten Miscanthus und Pappelholz mittels eines säurekatalysierten Ethanol-Organosolv-Prozesses effektiv aufgeschlossen werden. Nachdem die Vorbehandlung der Rohstoffe Weizenstroh, Miscanthus und Pappelholz optimiert und entsprechende Prozessmodelle erstellt wurden, wurde die enzymatische Hydrolyse der vorbehandelten Cellulosefaser bei hohen Feststoffkonzetrationen betrachtet. Versuche im Schüttelkolben zeigten, dass mit steigendem Feststoffgehalt die Ausbeuten aufgrund der höheren Viskositäten sanken. Somit musste für die Prozessentwicklung eine Intensivierung des Stofftransportes realisiert werden. Aus diesem Grund wurde das Reaktionssystem von einem Schüttelkolben auf ein skalierbares Rührreaktorsystem übertragen. Hierfür wurden ein doppelstufiger Schrägblattrührer und ein Segmentwendelrührer eingesetzt, die speziell für die Hochfeststoffhydrolyse konzipiert wurden. Das in dieser Arbeit entwickelte Reaktorkonzept konnte im Vergleich zu Reaktorsystemen aus der Literatur sehr effizient lignocellulosehaltige Substrate bei hohen Feststoffgehalten > 10 % TS innerhalb von 48 h hydrolysieren. Die anschließende Beschreibung der Reaktionskinetik wurde mit dem sogenannten Multireaktionsmodell beschrieben. Das Modell wurde dabei modifiziert, um Reaktionen, die unter Stofftransportlimitation ablaufen, ebenfalls beschreiben zu können. Zur Abtrennung von inhibierenden Lignocellulose-Abbauprodukten, wie beispielsweise Furfural, HMF, organischen Säuren oder phenolischen Komponenten, wurden in der vorliegenden Arbeit sowohl Laccase-katalysierte als auch adsorptive Detoxifikationsverfahren entwickelt und angewendet. Die Detoxifikationswirkung der entwickelten Verfahren wurde abschließend anhand der Kultivierung von P. stipitis in einer Organosolv-Aufschlusslösung untersucht. Es konnte festgestellt werden, dass alle Detoxifikationsverfahren die Ethanolproduktivität von 0,13 g/(L*h) auf 0,18 - 0,22 g/(L*h) in der Reihenfolge Laccase < Laccase+A103S, MN202+A103S < MN202 steigern konnten.