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Röntgenographische und spektroskopische Untersuchungen zur Herstellung von Hafniumoxiden, Tantaloxiden und Zeolithen nach dem Sol-Gel-Prozess
(2009) Müller, Sonja Katrin; Bertagnolli, Helmut (Prof. Dr.)
Die folgende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung der Herstellung von Hafnium- und Tantaloxiden sowie von Zeolithen nach dem Sol-Gel-Prozess. Als Alternative zu den gängigen Siliciumalkoxiden werden inzwischen auch Übergangsmetallalkoxide als Ausgangssubstanzen für den Sol-Gel-Prozess eingesetzt. In dieser Arbeit wurden die beiden Übergangsmetallalkoxide Hafnium-n-butoxid und Tantalethoxid verwendet. Zusätzlich wurde mit NaX-Zeolithen beispielhaft eine weitere Substanzklasse untersucht, die ebenfalls über einen Sol-Gel-Prozess herstellbar ist. Zur Untersuchung der beiden oben beschriebenen Substanzklassen und deren Bildung wurden sowohl die Methode der Röntgenbeugung, die Methode der IR- und Raman-Spektroskopie als auch thermoanalytische Verfahren eingesetzt. Die beiden Vorstufen für den Sol-Gel-Prozess Hafnium-n-butoxid und Tantalethoxid wurden in Lösung mittels Raman- und IR-Spektroskopie charakterisiert. Anschließend erfolgte die Modifizierung mit unterschiedlichen Liganden. Ziel dieser Modifizierungen war es, mögliche Hydrolysepositionen am Alkoxid zu blockieren, sodass bei der anschließenden Kondensation Polymere entstehen, die weniger vernetzt sind. Die modifizierten Alkoxide wurden mittels Raman- und IR-Spektroskopie in Lösung charakterisiert. Anschließend wurden die flüssigen Proben hydrolysiert. Die in-situ-Untersuchung der Calcinierung erfolgte mittels Differentialthermoanalyse und Pulverdiffraktometrie. Die Kristallinitäten und Partikelgrößen der Proben konnten aus den Pulverdiffraktogrammen berechnet werden. Bei den unterschiedlichen Calcinierungstemperaturen wurden aus den experimentellen Daten Paarverteilungsfunktionen ermittelt, um Aussagen über die Nahordnung machen zu können. Alternativ sollten die Paarverteilungsfunktionen von Tantalpentoxid und Hafniumdioxid ausgehend von Kristalldaten ermittelt werden. Zur Berechnung wurde das Programm Discus eingesetzt. Das zweite Thema dieser Arbeit war die Synthese und die in-situ-Untersuchung von kristallinen Zeolithen der Form NaX der Gattung der Faujasite-Zeolithe. Hierbei wurden unterschiedliche Silikatquellen eingesetzt werden. Mit fein verteiltem Siliciumdioxidpulver und kolloidaler wässriger Siliciumdioxidlösung als Silikatquellen konnten unter mehrtägiger hydrothermaler Umkristallisation teilkristalline Zeolithe dargestellt werden. Die nötige Mindestdauer der hydrothermalen Umkristallisation konnte auf ca. 48 h eingegrenzt werden. Die in-situ-Untersuchungen der Calcinierung ergaben, dass die Zeolithe, unabhängig von der Silikatquelle, bis ca. 300 °C stabil sind und sich daraus ab ca. 900 °C kristallines Siliciumdioxid bildet.