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    Diffuse Röntgenstreuung an Ni-Pd-Legierungen
    (2004) Mezger, Markus
    Inhalt: 1. Einleitung 2. Theoretische Grundlagen 2.1 Die Hamiltonfunktion binärer Legierungen 2.2 Statistische Mechanik binärer Legierungen 2.3 Röntgenstreuung 3. Experiment 3.1 Das System Ni-Pd 3.2 Ordnung in Ni-Pd Legierungen 3.3 Probenpräparation 3.4 Messmethode 3.5 Experimenteller Aufbau 3.6 Durchführung der Experimente 4. Auswertung 4.1 Normierung 4.2 Datenanalyse 4.3 Numerische Berechnung diffuser Streuung 4.4 Anpassung durch Simulated Annealing 4.5 Numerische Ergebnisse 5. Diskussion und Ausblick 5.1 Diskussion 5.2 Ausblick ------------------------------------------------ Zusammenfassung In dieser Arbeit wurde die diffuse Röntgenstreuung von Ni-Pd Legierungen untersucht und mit Hilfe theoretischer Modelle zur Beschreibung von kurzreichweitiger Ordnung (SRO) (engl.: Short-Range-Order) und Verzerrung in Legierungen analysiert. Die experimentellen Daten wurden mit der noch jungen Methode der monochromatischen Laue-Streuung in Transmissionsgeometrie, unter Verwendung von Hochenergie-Synchrotronstrahlung und Flächendetektoren (Bildplattendetektor oder CCD-Kamera), gewonnen. Als Proben standen, in der hauseigenen Abteilung für Kristallzucht gewonnene, Legierungseinkristalle der eutektischen Mischung Ni55Pd45 und der Konzentration Ni25Pd75 zur Verfügung. Die Experimente wurden während zweier Messzeiten am Hochenergiemessplatz ID15A an der European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) in Grenoble durchgeführt. Das System Ni-Pd bietet sich aufgrund verschiedener Eigenschaften als Modellsystem zur systematischen Untersuchung von SRO und Gitterverzerrungen in Legierungen an. Da Ni-Pd Legierungen im gesamten Konzentrationsbereich mischbar sind, eignen sie sich besonders zur Untersuchung von Konzentrationsabhängigkeiten. Die Differenz von ungefähr 10% in der Gitterkonstante lässt Effekte, aufgrund von Verzerrungen im Kristallgitter, erwarten. An ausgewählten Orten des reziproken Raumes wurde, für die beiden untersuchten Konzentrationen, der Temperatureinfluss auf SRO und Gitterverzerrungen untersucht. Die theoretische Beschreibung der diffus gestreuten Röntgenintensitäten erfolgte mit Hilfe des Spherical-Models und der, von V. Bugaev entwickelten, Ring-Approximation. Ausgehend von bereits vorhandenen Computer-Programmen wurde ein Algorithmus entwickelt, welcher es ermöglicht, unter Verwendung eines Simulated-Annealing Verfahrens, aus den Streudaten direkt interatomare Wechselwirkungsparameter zu bestimmen. Für die Legierungen Ni55Pd45 und Ni25Pd75 wurden hierzu erste Rechnungen durchgeführt. Die in der Röntgenstreuverteilung beobachteten charakteristischen Strukturen lassen sich damit direkt auf ihren physikalischen Ursprung zurückführen.
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    ItemOpen Access
    X-ray studies of the density depletion at hydrophobic water-solid interfaces
    (2008) Mezger, Markus; Dosch, Helmut (Prof. Dr.)
    In this work, the interfacial structure of water in contact with hydrophobic substrates has been studied by high-energy x-ray reflectivity. The microscopic understanding of the interaction of water with hydrophobic and hydrophilic materials is of utmost importance for the quantitative description of the properties of water in natural and technological environments. All interfacial phenomena related to water, such as wetting, drying, or lubrication in confined geometries, crucially depend on the details of this interaction. However, the microscopic details of how water meets a solid interface are still not settled and in fact rather controversial. Particularly important aspects concern the appearance of an interfacial water density depletion and the effect of hydrophobicity. Deeply buried interfaces were probed with high-energy x-ray reflectivity to extract the interfacial structure of water with molecular resolution. The experiments have been carried out at beamline ID15A (ESRF, Grenoble) using the HEMD (High Energy Micro Diffraction) instrument. Electron density profiles perpendicular to the solid-liquid interfaces were reconstructed from the reflectivity curves. Atomically flat silicon substrates functionalized by a densely packed self-assembled monolayer of octadecyltrichlorosilane (OTS) served as a model system for hydrophobic interfaces. The experimental data provide clear evidence for a thin density depletion with an integrated deficit corresponding to approximately 40% of a water monolayer extending over a maximum of two molecular layers. In addition, measurements on the influence of gases (Ar, Xe, Kr, N2, O2, CO, CO2) dissolved in the water were performed. No effect on the hydrophobic water gap was found. The presence of nanobubbles at the interface could also be excluded.