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Zeolithhaltige Katalysatoren für die Nachbehandlung von sauerstoffreichem Abgas aus Verbrennungsmotoren
(2007) Scharr, Detlef; Weitkamp, Jens (Prof. Dr.-Ing.)
Im Rahmen dieser Arbeit wurden neuartige Katalysatoren für die Minderung der Stickoxide in sauerstoffreichem Abgas aus Verbrennungsmotoren untersucht. Als Katalysatoren wurden physikalische Mischungen aus unterschiedlichen Zeolithen und Übergangsmetalloxiden verwendet. Der Zeolith soll die Kohlenwasserstoffe im Abgas zu einem geeigneten Reduktionsmittel aufbereiten, das die Stickoxide am Übergangsmetall wirksam reduziert. Da über das Zusammenwirken der beiden Materialien in der Mischung als Katalysator wenig bekannt war, wurden unterschiedliche Zeolithe und Metalloxide in der Mischung als Katalysatoren erprobt. Die innig gemischten Komponenten wurden für die Untersuchungen in der Strömungsanlage granuliert. Die Aktivität der granulierten Komposit-Katalysatoren für die Stickoxidminderung wurde in Strömungsanlagen untersucht. In trockenem, synthetischem Abgas wurden die Katalysatoren mit Propen als Reduktionsmittel getestet. In dieser Testreaktion sind manche Katalysatoren wesentlich aktiver als in motorischem Abgas, da Propen in trockener Atmosphäre ein sehr wirksames Reduktionsmittel an DeNOx-Katalysatoren ist. Materialien, bei denen eine erhöhte Aktivität mit Propen festgestellt wurde, wurden daher auch in dieselmotorischem Abgas getestet. Die Variation der Zeolithkomponente im Katalysator ergab, daß eng- und mittelporige Zeolithstrukturen für dieses Katalysatorkonzept besser geeignet sind als weitporige Zeolithe. Ein direkter Zusammenhang zwischen der Weite der Poren und der Aktivität des Katalysators ergab sich in diesem Vergleich jedoch nicht. Die beste Aktivität zeigte ein H-ZSM-35-haltiger Katalysator mit über 50 % NOx-Minderung bei 320 °C in motorischem Abgas. Der Aluminiumgehalt in dem Zeolithgerüst beeinflußt sowohl die Lage des Temperaturfensters als auch die Aktivität des Komposit-Katalysators. Der maximal erreichbare NOx-Umsatz des Katalysators nimmt mit dem Aluminiumgehalt im Zeolithgerüst ab. Da aluminiumreiche Zeolithe im Abgas weniger stabil sind, empfiehlt sich für den Kompositkatalysator ein Zeolith mit einem nSi/nAl-Stoffmengenverhältnis von 20 bis 35.