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About the flameless combustion of pulverized coal at the pilot scale : experiment and simulation
(2018) Weidmann, Max; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Die flammlose Verbrennung hat in der Vergangenheit ihr großes Potential zur Vermeidung von Stickoxiden (NOx ) und zur Homogenisierung der Reaktionszone und des Temperaturfeldes bewiesen. NOx ist einer der Hauptschadstoffe, der von Feuerungsanlagen ausgestoßen wird. Eine Senkung der NOx-Konzentrationen am Feuerraumende reduziert den Aufwand bei der anschließenden Rauchgasreinigung, der sonst durch die in Zukunft zu erwartenden strengeren Grenzwerte stiege. Verschiedene bekannte Methoden zur Charakterisierung der flammlosen Verbrennung sind in dieser Arbeit zusammengefasst. Die flammlose Verbrennung ist durch eine hohe interne Rezirkulation heißer Rauchgase und einer dadurch hervorgerufenen starken Verdünnung der neu eintretenden Reaktanden Verbrennungsluft und Kohlenstaub charakterisiert. Eine homogene Reaktionszone und ein entsprechend vergleichmäßigtes Temperaturfeld sind neben der Senkung des lokalen Sauerstoffgehalts die Garanten für die Senkung der NOx-Konzentration. Des Weiteren erlaubt ein homogenes Temperaturfeld ein höheres Rauchgastemperaturniveau, da bei der Brennkammerauslegung geringere Sicherheiten gegen Temperaturspitzen berücksichtigt werden können, als dies aufgrund der größeren Temperaturschwankungen bei konventionellen Brennern notwendig ist. Somit kann ein besserer Ausbrand aufgrund besserer Brennstoffkonversion durch ein erhöhtes Temperaturniveau erwartet werden. Diese Arbeit untersucht experimentell und simulativ die flammlose Verbrennung einer hochflüchtigen Steinkohle im Pilotmaßstab. Es wird aufgezeigt, wie unterschiedliche Brennerdesigns und verschiedene Kohle-Traggastypen die flammlose Verbrennung von Kohlenstaub beeinflussen. Dafür werden zwei verschiedene Brennerprototypen untersucht: der erste Brenner hat einen zentralen Ringspalt für das Kohle-Traggasgemisch sowie zwei exzentrische, einander gegenüberliegende Verbrennungsluftdüsen, beim zweiten Brenner sind auch die Ringspaltdüsen für das Kohle-Traggasgemisch exzentrisch angeordnet. Beide Brennerprototypen sind darauf ausgelegt, eine ausreichend hohe interne Rauchgasrezirkulation zu gewährleisten. Detaillierte experimentelle Daten stehen zum Strömungsfeld durch Laser-Doppler-Anemometrie (LDV), zur Reaktionszone mit ihrer Topologie und der vorherrschenden Reaktionsintensität durch die Abbildung der OH*-Chemilumineszenz und zu den Hauptreaktanden und den vorherrschenden Temperaturen durch Absaugsonden zur Verfügung und werden analysiert. Des Weiteren werden auch die Gesamt- und Strahlungswärmestromdichten analysiert. Zwei unterschiedliche flammlose Versuchsbedingungen werden für jeden Brennerprototypen evaluiert. Die Wahl des Kohle-Traggases, CO2 oder Luft, beeinflusst den Ausbrand und die NOx-Entstehung stark, wenn die Ringspaltdüse für das Kohle-Traggasgemisch zentral im Brenner angeordnet ist. Sobald der Kohlenstaub direkt in die heiße und sauerstoffarme Rauchgasrezirkulationszone eingeblasen wird, werden ähnliche Ergebnisse, unabhängig vom Kohle-Traggastyp, erreicht. Ein moderner Low-NOx-Flammenbrenner mit und ohne Luftstufung dient als Referenz. Dieser zeigt gute Ergebnisse hinsichtlich der gemessenen NOx -Konzentrationen, die ähnlich gut oder sogar niedriger sind als die der flammlosen Brennerprototypen, wenn Luftstufung genutzt wird. Daraus wird geschlossen, dass für geringere NOx-Konzentrationen eine weitere Absenkung der O2-Konzentration in der Reaktionszone der flammlosen Brennerprototypen erreicht werden muss, entweder durch Luftstufung oder durch Verstärkung der internen Rauchgasrezirkulation. Um eine stabile flammlose Verbrennung zu erreichen, wird für feste Brennstoffe ein Grenzwert der internen Rauchgasrezirkulation empfohlen, der über dem Grenzwert von 350 % für gasförmige Brennstoffe liegt. Die flammlose Verbrennung wird zweitens mit Hilfe der numerischen Strömungssimulation (CFD) untersucht. Hierfür wird das IFK-eigene Programm AIOLOS eingesetzt, das die reaktive Strömung auf Basis der Reynolds-gemittelten Navier-Stokes-Gleichungen beschreibt. Das CFD-Programm wird anhand der experimentellen Daten für die flammlose Verbrennung von Kohlenstaub validiert. Das Hauptaugenmerk liegt auf der Vermischung von eintretenden Reaktanden und rezirkliertem Rauchgas, sowie den in einer verdünnten Atmosphäre stattfindenden chemischen Reaktionen. Somit wird die Modellierung der Turbulenz, der Turbulenz-Chemie-Interaktion und der chemischen Reaktionen, einschließlich der NOx-Schadstoffreaktionen, untersucht. Drei k-ε Turbulenzmodelle werden mit den experimentellen Geschwindigkeitsdaten verglichen, wobei das RNG k-ε Modell die besten Übereinstimmungen liefert. Verschiedene Modellkonstanten des Eddy-Dissipation-Concept (EDC) Modells werden zur Beschreibung der Turbulenz-Chemie-Interaktion getestet, und ein Bestsatz identifiziert. Das globale Verbrennungsreaktionsmodell wird hinsichtlich der Anwendung eines detaillierten Pyrolysemodells evaluiert. Die Modellierung der NOx-Entstehung und -Reduktion erfolgt im sogenannten Post-Processing, auf Basis der konvergierten Verbrennungssimulation. Dafür wird ein globales Reaktionsmodell eingesetzt, das die Bildungspfade Brennstoff-NO und thermisches NO berücksichtigt. Wie bereits für das Verbrennungsreaktionsmodell wird der Einfluss eines detaillierten Pyrolyse-Pre-Processing untersucht, da die Aufteilung des Brennstoff-N in Koks-N, Teer-N und Flüchtigen-N zu Beginn des NOx-Post-Processings dessen Ergebnis signifikant beeinflussen kann. Dabei spielt die Freisetzung von Koks-N eine wichtige Rolle für die berechnete NOx-Konzentration am Brennkammerende. Die experimentellen Ergebnisse stellen die Notwendigkeit einer hoch verdünnten Atmosphäre bei gleichzeitig hohem Temperaturniveau oberhalb der Selbstentzündungstemperatur des Brennstoffs heraus, um eine gute NOx -Reduktion und Brennstoffkonversion zu erreichen. Die numerischen Ergebnisse heben die Wichtigkeit einer detaillierten Analyse der Pyrolyseprodukte hervor. Dies gilt sowohl für das Verbrennungs- als auch das NOx-Reaktionsmodell.
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Abscheidung von CO2 aus Rauchgasen in einem Sprühwäscheprozess mit aminbasierten Absorptionsmitteln
(2023) Seyboth, Oliver; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Im Rahmen dieser Arbeit wird die Geschwindigkeit der Absorption von CO2 durch einzelne fallende Absorptionsmitteltropfen in einem eigens entwickelten Versuchsaufbau messtechnisch untersucht. Durch Variation der relevanten Prozessparameter wie CO2-Partialdruck, Beladung des Absorptionsmittels und Tropfengröße werden damit für verschiedene Absorptionsmittel Daten gewonnen, die eine überschlägige Dimensionierung eines Sprühwäschers für die großtechnische Anwendung ermöglichen. Gleichzeitig werden wichtige Erkenntnisse zum Einfluss der einzelnen Prozessparameter auf die Effizienz des Abscheideprozesses gewonnen.
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Amine und Aminmischungen zur CO2-Absorption aus Kraftwerksrauchgasen und ihr Energiebedarf zur Regeneration
(2013) Schäffer, Anke; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Zur Reduktion des Treibhausgase CO2 kann dieses abgeschieden und gespeichert werden. Das Post-Combustion Verfahren mit Aminwäsche bietet dabei eine vielversprechende Möglichkeit die CO2-Emissionen von fossil befeuerten Kraftwerken zu vermindern. Die zur CO2-Absorption meist eingesetzte Lösung von 30 Gew.-% Monoethanolamin (MEA) benötigt für die thermische Regeneration einen hohen Energie¬bedarf, der den Kraftwerkswirkungsgrad um bis zu 15 %-Punkte reduziert. Um diesen zu senken, ist es das Ziel dieser Arbeit zu MEA alternative Lösungsmittel, die eine effiziente CO2-Abscheidung ermöglichen, zu identifizieren. Dazu wird in dieser Arbeit eine Methodik vorgestellt, die auf Grundlage von Screening-Ergebnissen die Abschätzung des Energiebedarfs zur Regeneration frühzeitig ermöglicht. Zunächst wird in diesem breit angelegten Screening das Absorptions- und Desorptionsvermögen einer Vielzahl an wässrigen Lösungen von Aminen und Aminmischungen ermittelt. Daraufhin wird eine Auswahl anhand vorteilhafter Eigenschaften gegenüber MEA getroffen, wobei eine hohe Absorptionsrate sowie Arbeitskapazität bei gleichzeitig kleiner 90 °C-Beladung von Vorteil sind. Anschließend werden in einer umfassenden Charakterisierung lösungsmittelspezifische Kenndaten, die zur Ermittlung des Energiebedarfs benötigt werden, bestimmt. Diese umfassen die Gleichgewichtsisothermen bei Absorptions- und Desorptionsbedingungen sowie die Absorptionsenthalpie. Auf deren Basis wird im Weiteren ein Modell entwickelt, um den Energiebedarf zur Regeneration zu berechnen. Die Ergebnisse zeigen, dass der Energie¬bedarf gegenüber MEA speziell für Lösungsmittel mit geringer 90 °C-Beladung und großer Arbeitskapazität reduziert werden kann, wobei die Stabilität der CO2-Amin-Bindung eine entscheidende Rolle spielt. Schließlich wird zur Abschätzung des Energiebedarfs eine Korrelation auf Grundlage der Screening-Ergebnisse aufgestellt und auf alle untersuchten Lösungsmittel angewendet. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen, dass speziell sekundäre Amine und Aminmischungen von Poly- und sekundären Aminen mit einem Trägeramin Potential zur Senkung des Energiebedarfs aufweisen und dieser gegenüber MEA bei vergleichbarer Kinetik um über 40 % reduziert werden kann.
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Assessment of a measurement-based machine learning technique for air quality and urban climate modelling
(2024) Samad, Abdul; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
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CO2-Abscheidung aus Kraftwerksrauchgasen mit wässriger MEA-Lösung - Waschmitteldegradation und Aufbereitungsverfahren
(2016) Rieder, Alexander; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
In der Arbeit wird die Aminwäsche zur Abscheidung von CO2 aus Rauchgasen eines Steinkohlekraftwerks untersucht. Das Verfahren stellt eine vielversprechende Möglichkeit zur Reduktion der CO2-Emissionen im Kraftwerksbereich dar. Als Waschmittel wird dafür eine 30 Gew. %-ige wässrige MEA-Lösung eingesetzt. Die Ergebnisse aus drei MEA-Versuchskampagnen an der CO2-Testanlage Heilbronn in den Jahren 2011, 2013 und 2014 zeigen, dass bereits nach relativ kurzen Betriebszeiten erhöhte Gehalte an Degradationsprodukten und Metallen im Waschmittel vorliegen. Mit typischen Sauerstoffkonzentrationen zwischen 5 und 6 Vol. % (tr.) in den Kraftwerksrauchgasen dominiert die oxidative Degradation der wässrigen MEA-Lösung. Um einen langfristigen, stabilen und wirtschaftlichen Betrieb einer CO2-Abscheideanlage zu gewährleisten, sind Maßnahmen zur Minderung unerwünschter Degradationsprodukte im Waschmittel erforderlich. Neben der detaillierten Analyse der MEA-Degradation unter realen Betriebsbedingungen ist es Ziel der Arbeit, eine experimentelle Untersuchung geeigneter Waschmittelaufbereitungsverfahren durchzuführen. Dazu werden die konventionelle und bipolare Elektro-Dialyse sowie die Umkehrosmose und Nanofiltration herangezogen. Aufbauend auf den gewonnenen Erkenntnissen werden Empfehlungen zur Waschmittelaufbereitung und Minderung von primären Oxidationsprodukten gegeben.
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Echtzeitfähige Parameterschätzung von Netzpendelungen im kontinentaleuropäischen Verbundnetz
(2020) Maurer, Markus; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
In einem ausgedehnten Verbundsystem treten Netzpendelungen als Schwingungen der Polräder von Generatorgruppen auf. Sie werden durch systemimmanente Leistungsungleichgewichte angeregt und führen neben der Pendelung der Netzfrequenz auch zu überlagerten oszillierenden Leistungsflüssen, welche zur Überlastung einzelner Leitungen, Teilnetzbildung oder dem Ausfall einzelner Teilsysteme führen können. In den derzeitigen Netzleitsystemen der Übertragungsnetzbetreiber werden die auftretenden Netzpendelungen im Betrieb nur vereinzelt überwacht und im präventiven Sicherheitsprozess nicht berücksichtigt. Dies ist neben anderen Gründen dem geschuldet, dass derzeitig keine Methode existiert, die ein robustes und präzises Monitoring garantiert. Innerhalb dieser Arbeit wird eine Methode entwickelt, mit derer die wesentlichen Parameter von Netzpendelungen, die Periodendauer und der Dämpfungsgrad, robust detektiert werden können. Die Arbeit vergleicht zuerst bisher bekannte Methoden. Die Kombination der beiden vielversprechendsten Methoden, das Kalman-Filter-Verfahren und das Wavelet-Transformations-Verfahren, führt zu einer Methode, die sowohl die Echtzeitidentifikation der Parameter als auch eine robuste Schätzung des Dämpfungsgrades ermöglicht. Bekannte Methoden sind dazu vor allem im störungsfreien Betrieb nicht in der Lage. Anhand einer realen Netzpendelung aus dem Jahre 2011 wird die Wirkungsweise der neu entwickelten Methode aufgezeigt. Für das kontinentaleuropäische Verbundsystem werden die vorherrschenden dominanten Schwingungsmoden des europäischen Verbundnetzes identifiziert und für diese ein minimales Messsystem abgeleitet. Für diese Schwingungsmoden werden mit der neu entwickelten Methode und vorhandener Frequenzmessdaten eines institutseigenen Frequenzmesssystems für jede Stunde des Jahres 2013 sowohl die Periodendauer als auch der Dämpfungsgrad ermittelt. Auf Basis öffentlicher Daten, wie Netzlast, Einspeisung aus erneuerbarer Energien und der grenzüberschreitenden Austauschleistung wird mithilfe einer Regressionsanalyse der Einfluss dieser Netzparameter auf Netzpendelungen analysiert und bewertet. Es zeigt sich vor allem zwischen der residualen Netzlast und der Periodendauer eine starke positive Korrelation. Die Korrelation des Dämpfungsgrades mit der residualen Netzlast ist je nach Mode entweder positiv oder negativ und weniger stark ausgeprägt als die Korrelation zwischen Periodendauer und Residuallast. Allein mit den öffentlich zugänglichen Einflussparametern kann mittels einer multiplen Regressionsanalyse die Periodendauer mit einer Genauigkeit von 68 % und der Dämpfungsgrad mit einer Genauigkeit von 31 % vorhergesagt werden.
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Entwicklung eines modellbasierten Regelungskonzepts für ein solarthermisches Kraftwerk
(2016) Schlipf, Dominik; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Erneuerbare Energien, die Verringerung von Treibhausgasemissionen und eine sichere Stromversorgung sind die zentralen Treiber bei der Umgestaltung vieler Energiesysteme weltweit. In den Ländern des Sonnengürtels spielen dabei solarthermische Kraftwerke dank ihres thermischen Speichersystems eine entscheidende Rolle. Obwohl alle solarthermischen Kraftwerke im Grundsatz gleich aufgebaut sind, unterscheiden sich die einzelnen Lösungen sehr stark. Diese Unterschiede betreffen beispielsweise das verwendete Spiegelsystem, die genutzte Receiverlösung oder das eingesetzte Wärmeträgermaterial. Allen implementierten Lösungen gemeinsam sind die hohen Anforderungen und technischen Herausforderungen im Betrieb der Anlagen, die besonders durch die flächenmäßige Ausdehnung und die volatile solare Einstrahlung hervorgerufen werden. Um den Betrieb gewährleisten zu können, sind regelungstechnische Lösungen zu finden, welche eine hohe Zuverlässigkeit der Anlage bieten und gleichzeitig die Leistungsfähigkeit des solarthermischen Kraftwerks erhöhen. In dieser Arbeit werden diese regelungstechnischen Herausforderungen am Beispiel eines Linear-Fresnel-Kraftwerks mit Direktverdampfung beschrieben und schrittweise ein modellbasiertes Regelungskonzept hergeleitet, welches Lösungen für einen zuverlässigen Betrieb des solarthermischen Kraftwerks bietet. Durch seinen zweistufigen Aufbau trennt der verwendete Ansatz dabei die Herausforderungen, die im laufenden Betrieb auftreten, von den Aufgaben der Störungsregelung. Die für den Entwurf der Regler verwendeten Modelle basieren auf einem detaillierten Modell der Regelstrecke und werden den Anforderungen der einzelnen Entwurfsverfahren entsprechend angepasst. Dabei wird insbesondere auf einen möglichst einfachen Modellaufbau sowie auf die Umsetzung in einem solarthermischen Kraftwerk geachtet. Nach der Herleitung wird das Regelungskonzept mit mehreren Simulations- und Parameterstudien im Detail untersucht und der Einfluss auf die Stellgrößen sowie die Regelgüte analysiert und bewertet. Im Vergleich zu bereits bestehenden Konzepten zeigen sich die Vorteile des modellbasierten Ansatzes in Form einer deutlich verbesserten Regelgüte und einer damit einhergehenden zuverlässigeren Betriebsweise des Kraftwerks. Gleichzeitig können ausschlaggebende Komponenten des Kraftwerks kleiner dimensioniert werden.
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Entwurf eines erweiterten Blockführungskonzeptes für kombinierte Gas- und Dampfkraftwerke auf Basis einer flachheitsbasierten Steuerung
(2017) Hanel, Lutz; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Die zunehmende Einspeisung von Strom aus erneuerbaren Energien hat weitreichende Konsequenzen für das gesamte elektrische Energieversorgungssystem. Insbesondere müssen konventionelle Kraftwerke aufgrund der zunehmenden Schwankungen der Residuallast deutlich flexibler betrieben werden als bisher. Die Flexibilisierung des Betriebs umfasst vielerlei Aspekte, wobei schnelle und präzise Leistungsänderungen eine der wesentlichen Anforderungen ist. In dieser Arbeit liegt der Fokus auf kombinierten Gas- und Dampfkraftwerken, da diese Kraftwerke aufgrund hoher Wirkungsgrade und geringer spezifischer Emissionen weltweit vielfach eingesetzt werden. Um sowohl Bestands- als auch Neubauanlagen flexibler betreiben zu können, kommt eine Reihe von Maßnahmen in Frage. Leittechnische Maßnahmen, wie das in dieser Arbeit untersuchte erweiterte Blockführungskonzept, haben den Vorteil vergleichsweise geringer Kosten im Vergleich zu baulichen Maßnahmen sowie einer schnellen Umsetzung und sicheren Inbetriebnahme. Das erweiterte Blockführungskonzept verfolgt das Ziel, schnelle und präzise Leistungsänderungen zu ermöglichen. Gleichzeitig soll ein möglichst ruhiger und schonender Betrieb der Gesamtanlage sichergestellt werden, insbesondere sollen möglichst wenig Störungen in unterlagerten Regelkreisen angeregt werden. Da aus regelungstechnischer Perspektive Arbeitspunktänderungen wie Lastwechsel zu den Aufgaben einer Steuerung gehören, wird die bestehende Regelung in dieser Arbeit um einen Steuerzweig ergänzt. Dieser besteht aus zwei wesentlichen Komponenten: Kern des Steuerzweiges ist eine modellbasierte Steuerung nach dem flachheitsbasierten Ansatz. Das über das Steuerungsentwurfsmodell einfließende Prozesswissen wird genutzt, um Stellsignale zu berechnen, die auf die Prozessdynamik abgestimmt sind. Dies führt zu besserem Prozessverhalten, Lastwechsel können gegebenenfalls schneller gefahren werden und die Regelung wird entlastet. Darüber hinaus werden alle Stellgrößen ideal aufeinander abgestimmt. Dadurch wird der Tatsache Rechnung getragen, dass es sich um ein Mehrgrößensystem handelt, bei dem sich diverse Prozessgrößen gegenseitig beeinflussen. Die Folge ist eine ruhigere Fahrweise der Anlage. Die zweite zentrale Komponente, die in engem Zusammenhang mit der Steuerung steht, ist eine neuartige Sollwertführung. Die Sollwertführung hat die Aufgabe, aus Zielwertvorgaben für die Leistung geeignete Sollwertverläufe zu bestimmen. Um auch hierbei die Prozessdynamik berücksichtigen zu können, sind Ansatzfunktionen notwendig, die entsprechende Freiheitsgrade bieten. Gleichzeitig müssen gewisse Randbedingungen durch den Steueralgorithmus eingehalten werden. Beides wird durch den Einsatz von sogenannten Bézierkurven gewährleistet, zudem zeichnen sich diese durch einfache Konstruktions-vorschriften und numerische Stabilität aus. Das erweiterte Blockführungskonzept wird im Rahmen dieser Arbeit detailliert vorgestellt und in Simulationen an einem nichtlinearen Anlagenmodell getestet. In diesem Zusammenhang wird insbesondere der Vergleich zum klassischen Blockführungskonzept nach dem Stand der Technik hervorgehoben. Darüber hinaus wird der Einfluss der Sollwertführung detailliert untersucht. Hierzu gehört sowohl die Berechnung optimaler Sollwertverläufe als auch die Erweiterung um eine prädiktive Online-Sollwertführung zur Bereitstellung von sogenannter Sekundärregelleistung. Die Simulationsergebnisse zeigen die erwarteten deutlichen Verbesserungen des Regelverhaltens der Anlage, gleichzeitig kann durch eine geeignete Sollwertführung der Stellaufwand positiv beeinflusst werden.
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Experimental and modelling studies on fuel-NOx formation during flameless combustion of biogenous fuels
(2023) Zięba, Mariusz; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
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Experimental characterization of the calcium looping process for CO2 capture
(2013) Charitos, Alexandros; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
A competitive post-combustion CO2 capture process is Calcium looping. It requires a Dual Fluidized Bed (DFB) with continuous looping of CaO between the carbonator, where flue gas CO2 is removed, and the regenerator, where highly concentrated CO2 is released. A 10 kWth DFB has been built and operated at the Institute of Combustion and Power Plant Technology (IFK) of the University of Stuttgart, consisting of a riser and a Bubbling Fluidized Bed (BFB) to provide proof of principle and characterize fluid-dynamic and reactor performance interactions. Latter interactions have been studied in cooperation with the Instituto Nacional del Carbón (INCAR) of the Spanish Research Council (CSIC). Fluid-dynamic interactions were mainly studied with use of a scaled cold model of the 10 kWth IFK DFB. The independent variables of carbonator superficial velocity, Total Solid Inventory, reactor overpressure, loop seal aeration, mechanical valve opening for solid looping control and the Particle Size Distribution were varied. A stable operating region, bordered by two unstable regions has been identified for the carbonator riser. Moreover, the influence of above independent variables on carbonator riser dependent variables, i.e. pressure drop, inventory, flow structure, entrainment and solid flow between the two beds has been assessed. The study of reactor performance interactions has taken place with use of the 10 kWth IFK DFB facility, utilizing its riser or BFB as the carbonator, and the 30 kWth INCAR-CSIC DFB facility. The design and results of the latter facility have been generated outside the thesis scope. Result analysis examines the closure of the CO2 carbonator mass balance expressions between (i) the CO2 that has disappeared from the gas phase (ii) the CaCO3 that is circulating between reactors and (iii) the CaCO3 that is formed within the carbonator bed. Through the first mass balance expression, the quality of measurements is confirmed. Through the second mass balance expression, results indicate that a slightly overstoichiometric flow of active Ca is needed for a given CO2 capture efficiency to be achieved. The third expression requires utilization of a carbonation rate term, prior to fitting to experimental data. Two theoretical approaches (A & B) utilized for this matter, lead to different carbonator models and active space time expressions. The active space time is the key parameter in both carbonator models since it is indicative of the CaO inventory per molar ﬂow of CO2 participating in the carbonation reaction and of its reaction rate. Under the light of these approaches, the behaviour of dependent variables included in the models is analyzed i.e. that of the decay of the maximum carbonation conversion, the actual carbonation conversion in/after the regenerator and the form of the axial vol.-% CO2 & pressure drop profiles. In addition, the models explain the effect of further dependent variables, i.e. carbonator temperature & space time, the Ca looping ratio on the carbonator CO2 capture efficiency. Approach B, utilizing a reaction rate independent of the difference of the maximum and actual particle carbonation conversion fits all experimental data sets well contrary to approach A. Hence approach B, with its respective model and active space time expression, is considered as generic. Respective active space time variation leads to a CO2 capture efficiency variation between 30 % and greater than 90 %. The lab-scale unit results presented here confirm the technical viability of the Calcium looping process and have been used for the design of 20-50 times higher capacity pilot-scale units.
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Experimental investigations on combustion and emission behaviour during oxy-coal combustion
(2010) Dhungel, Bhupesh; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
As the most abundant non-renewable energy source available, coal has traditionally played a major role in ensuring the security of energy, and will continue to play a key role in the world energy mix. The burning of coal has however always been a subject of environmental concern. In recent years, the emission of green house gases and global climate change has emerged as the largest environmental challenge. As coal fired power plants are categorised among the least carbon efficient energy producer in terms of CO2 emission per unit of electricity generated, an immediate technological response is anticipated. Although, improving the efficiency of coal fired plants can decrease CO2 emissions to some extent, fossil fuel based carbon capture and storage technologies will have to bear the significant share in power generation, if reduction or even stabilisation of CO2 emission is to be envisaged. One promising technology with a potential for near complete capture of CO2 is the oxy-coal combustion process with flue gas recirculation. This technology is however still at an early stage of development, and until now there are no full-scale commercial plants based on this technology. The combustion of coal in this process takes place with almost pure oxygen and recycled flue gas resulting in a flue gas stream of almost pure CO2, ready for geo-sequestration. The flue gas is recycled back into the furnace to control the temperature and maintain the heat flux profiles within the furnace. Research efforts are in progress for a better understanding of the oxy-coal combustion process. However, many issues still need to be addressed in order to obtain improved fundamental understandings. The primary objective of this study is therefore, a comprehensive and well-planned experimental investigation to further understand the emission and combustion behaviour during O2/CO2 combustion using a series of fuels, and is sub-divided into: I. Determination of combustion and emission behaviour during un-staged combustion. II. Determination of NOx reduction potential during oxidant staged combustion. III. Determination of the fate of recycled NO. IV. Determination of the fate of SO2 and its impact on oxy-coal combustion. A 20 kW electrically heated, once through furnace was used for this investigation, which enabled highly flexible parametric studies as well as reliable and repeatable measurements. To simulate an oxy-coal combustion environment, almost pure O2 and CO2 supplied from tanks were mixed in a highly flexible mixing station and were supplied to the furnace via three different streams of the burner. Parametric studies were also performed for air-blown combustion to compare the combustion and emission behaviour in an O2/N2 and an O2/CO2 mixture. In addition, measurements during simulated O2/RFG (dry recirculation) environment was also conducted to investigate the behaviour of recycled flue gas species i.e. NO and SO2 by injecting known concentrations of NO and SO2 into the furnace along with the O2/CO2 mixture or air. Four coals (ranging from medium volatile bituminous coal to pre-dried brown coal), natural gas and char were used for various parametric studies. As the initial application of oxy-coal combustion technology will most likely be a retrofit in existing pulverised coal furnaces, modifications are required to match the flame and heat transfer characteristics of air-blown furnaces. An investigation was therefore commenced with detailed in-flame and furnace exit measurements during un-staged combustion, using two bituminous coals (Klein Kopje and Ensdorf) and two pre-dried brown coals (Lausitz and Rhenish). Emission and combustion behaviour were determined at different O2/CO2 volumetric concentrations i.e. 21% O2/ 79% CO2 (OF21), 27% O2/ 73% CO2 (OF27) and 35% O2/ 65% CO2 (OF35). To further establish the emission and combustion behaviour during oxy-coal combustion, investigation in explicitly gas-phase using natural gas was also performed. This investigation was able to develop a further understanding of the combustion behaviour of volatiles in O2/CO2 environment, whilst avoiding the influence of particles. This is thought to aid in improved prediction of homogeneous reactions taking place during oxy-coal combustion for scale-up and modelling purpose. Similar flame temperature profile and gaseous concentration profile along the length of the reactor was observed for coals as well as natural gas firing during OF27 and air-blown combustion. The ash/char composition collected along the reactor length during coal firing was also observed to be similar for OF27 and air-blown combustion. This indicates that approximately 27 vol. % oxygen will be required during O2/CO2 combustion (representing oxy-coal combustion with dry flue gas recirculation) to achieve similar combustion performance of air-blown pulverised coal furnaces. The result further reinforces the findings from previous authors that oxygen concentration if properly adjusted gives the heat transfer and flame character similar to air-fired furnaces. It was further found that, the conversion of fuel-N to NO for all 4 coals tested is lower in a CO2 environment, and is in agreement with most historical studies. When a comparison of the NO emission rate and the fuel nitrogen conversion rate between different coals during OF27 combustion is made, a trend typical to a conventional air-fired, fuel lean combustion scenario was observed, i.e. the higher the fuel-N content (for coals with comparable volatile content), the greater the NO emission, and the higher the volatile content (for coals with comparable fuel-N content), the greater the conversion of fuel-N to NO. It is however noted that this investigation was carried out in a once through furnace. As the purity requirement of CO2 for storage is still uncertain, it is rational to minimise impurities in the furnace when possible. The next focus of this investigation was therefore on the reduction of nitric oxide by oxidant staging during oxy-coal combustion. Detailed investigation of NOx formation mechanisms during oxidant staged combustion in CO2 (27% O2/73% CO2 by volume) and N2 (air-blown) environment was conducted by firing two pre-dried brown coals (Lausitz and Rhenish) and two bituminous coals (Klein Kopje and Ensdorf). Investigations of oxidant staged combustion in a CO2 environment of 27% O2/73% CO2 was carried out as the initial results during un-staged combustion indicated that the combustion and emission behaviour for OF27 combustion was comparable to air-blown combustion (it is however noted that as the technology matures, future applications will be with reduced flue gas recycle resulting in higher combustion temperature). Gaseous concentration profile measurements for different burner oxygen ratios and residence times in the reduction zone were conducted. Measurement of in-flame HCN and NH3, using a FTIR was also performed to determine the NOx formation mechanisms during O2/CO2 combustion. This investigation not only aided in understanding the NOx reduction potential during O2/CO2 combustion but also provided design features required for a low NOx oxy-coal burner. Fuel NOx formation mechanisms in a fuel rich environment during O2/CO2 combustion, as demonstrated by the formation and destruction of HCN and NH3 is similar to air-blown combustion. NO formed in the mixing zone reacts with hydrocarbon radicals to produce HCN or NH3, which are converted to N2 in the oxygen deficient reduction zone for both cases. As with conventional air-blown combustion, the formation of HCN and NH3 is also dependant on the coal rank, as only HCN was detected for a medium volatile bituminous coal, Klein Kopje while both HCN and NH3 were detected for the Lausitz brown coal. Furthermore, results indicate that oxidant staging for NOx reduction is equally or even more effective for O2/CO2 combustion in terms of NOx reduction potential, as the conversion of fuel-N to NO and NOx emission rate is lower than corresponding air-blown combustion. However, as mentioned earlier, this investigation was carried out in a once through furnace. As with conventional air-blown combustion, the reduction of NO was observed to be proportional to the partitioning of fuel-N into the gas-phase. This is seen as an encouraging result from oxy-coal combustion perspective, as the amount of fuel-N partitioned into the gas-phase is a function of temperature, and manipulation of local temperature is considered to be simpler during oxy-coal combustion. Direct injection of O2 into the flame in order to increase the devolatilisation rate without affecting the overall heat transfer performance could be one viable option that can take advantage of existing infrastructure of an oxy-fuel plant for further reduction of NO. Oxy-coal combustion also requires recirculation of the flue gas to moderate the furnace temperature. Apart from CO2 and water vapour, the recycled flue gas also contains pollutants from coal combustion and the impact of such pollutants recycled back into the furnace needs to be evaluated for successful application of oxy-fuel process. The next focus of this investigation was therefore the determination of the fate of nitrogen oxide recycled back into the furnace. Fate of NO recycle back into the furnace was determined by injecting a known concentration of pure NO via the burner or the over-fire port, along with air or O2/CO2 mixture, depending upon the investigation being carried out. A medium volatile bituminous coal (Klein Kopje) and a brown coal (Lausitz) were used for this investigation. Homogeneous and heterogeneous reduction of recycled NO was also determined by firing natural gas and char of a brown coal. Investigations were carried out during OF27 and air-blown combustion, with and without oxidant staging. This investigation has not only enhanced the understanding of NOx re-burning mechanism during oxy-coal combustion, but may also provide the design features of low NOx oxy-coal burner and assess the requirements of flue gas clean-up devices. Reduction of recycled NO by heterogeneous reactions with active carbon sites as indicated by measurements with char of brown coal is prominent when oxygen is in excess. However, as oxygen availability decreases with a decrease in burner oxygen ratio during staged combustion; homogeneous reactions (reactions with active hydrocarbon radicals) become prominent. Similarly, concentrations of recycled NO within the range of 1200 ppm showed no influence on recycled NO reduction efficiency during char and coal combustion, indicating that the reduction efficiency will remain unaffected with an increase in the concentration of recycled NO. Also, the reduction of recycled NO during coal combustion for both air-blown and oxy-coal combustion was seen to be entirely dependent on combustion conditions i.e. the burner oxygen ratio and residence time in the reduction zone. Recycled NO reduction of almost 100% was achieved during staged combustion with a burner oxygen ratio of 0.75, and approximately 50% reduction was achieved during un-staged combustion. Similarly, a longer residence time in the reduction zone during staged combustion had a positive influence on recycled NO reduction when NO was introduced via the burner. The reduction of recycled NO, at a burner oxygen ratio of 0.75 is almost similar for air-blown and oxy-coal combustion, indicating that the combustion media has little influence on recycled NO reduction when oxygen availability is low, or when homogeneous reactions are prominent. However, as oxygen availability increases with an increase in burner oxygen ratio (or when heterogeneous reactions are dominant), reduction of recycled NO is higher in a CO2 media. This is most probably due to the presence of higher in-flame CO concentrations during oxy-coal combustion. Reduction efficiency of recycled NO is also dependent on the location of NO injection, as the reduction of recycled NO when injected via the over-fire port is much lower than when introduced via the burner. By considering the overall reduction of recycled NO and stable NO concentration thus achieved, the NOx emission rate is between 0.24 to 0.37 times lower during oxy-coal combustion with 73 vol.% flue gas recycle when compared to corresponding air-blown combustion. This is in agreement with historical investigations carried out during oxy-coal combustion with flue gas recycle, further confirming that the reduction of NO recycled back into the furnace is the most important factor resulting in lower NOx emissions rate during oxy-coal combustion. Besides the emission of CO2, NOx, CO, etc., the combustion of coal is also associated with the conversion of fuel sulphur into compounds such as SO2, SO3, H2S, etc. The presence of sulphur components, especially H2S and SO3 are associated with high temperature corrosion at the furnace walls and super heater sections, and low temperature corrosion through the condensation of sulphuric acid in the economiser or air heater. Primary emphasis of the next investigation was therefore to assess the impact of combustion media (N2 or CO2) and recycled SO2 on the formation of gaseous sulphur components in the furnace (SO2 and H2S). The SO2 retention capacities of coals (ash) in the radiative and convective section of the furnace were also investigated. Investigations were carried out during air-blown and OF27 combustion, with and without oxidant staging. The impact of recycled SO2 was investigated by injecting a known concentration of synthetic SO2 through the secondary stream of the burner. This investigation not only assisted in understanding the risk of corrosion during oxy-coal combustion, but also aided in understanding the SO2 retention capacity of different coals in the low temperature convective section of the furnace and the flue gas recycle path. Lower temperature window in the convective and recirculation path before the ESP offers a potential for SO2 retention by sulphate forming elements in the ash. Regardless of a combustion media (CO2 or N2), if high concentration of active sulphate forming elements are present in the ash, the SO2 retained by the ash increases with an increase in SO2 concentration up to a certain concentration of SO2 in the flue gas. As SO2 concentration is much higher during O2/RFG combustion, the SO2 retained by the sulphate forming elements in the ash will also be higher. The most important information from these results is that, if the coal being used has high concentration of active sulphate forming elements, the opportunity of retaining maximum possible SO2 in the convective section and flue gas recirculation path leading to decreased SO2 accumulation needs be considered, when designing a cost effective oxy-coal plant. Similarly, the H2S/SO2 formation mechanism in a CO2 environment is seen to be basically similar to a N2 environment. However, the fraction of H2S with respect to SO2 is lower in a CO2 environment as well as in an O2/RFG environment, when compared to air-blown combustion. This may be due to the enhanced consumption of H2 to produce CO by the water shift reaction resulting in a lower reaction rate of sulphur and hydrogen molecules to form H2S. The concentration of H2S in an O2/RFG scenario on the other hand is much higher than air-blown combustion due to high in furnace SO2 concentrations. Therefore, from corrosion perspective, special attention needs to be given to oxy-coal operated furnaces. Low rank (high volatile), high sulphur coals might require even more attention, as both H2S fraction and the concentrations are seen to be much higher than medium volatile bituminous coal.
Open Access
Experimentelle Untersuchung der Oxy-Fuel-Verbrennung von Steinkohle in einer zirkulierenden Wirbelschichtfeuerung
(2017) Hofbauer, Gerrit; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Open Access
Heterogeneously catalyzed reactions over newly developed SCR DeNOx catalysts
(2022) Schwämmle, Tobias; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Catalysts for selective catalytic reduction (SCR) can, in addition to the reduction of NOx, also contribute to the oxidation of elemental mercury (Hg0) as well as to the undesired conversion of SO2 to SO3. By placing the catalysts in the high-dust configuration, oxidized mercury (Hg2+) can then be separated in downstream wet flue gas desulfurization units, allowing mercury to be removed efficiently from the flue gas. The aim of this work is to show how mercury oxidation can be increased by newly developed SCR catalysts, which influences there are on Hg oxidation, and which mechanisms lie behind the three reactions over the SCR catalysts. The research with parameters derived from the experiences and conditions in power plant operation is carried out in synthetic flue gas in laboratory micro-reactors as well as in a lab-scale firing system under real flue gas conditions. The research forms a comprehensive examination of all reactions relevant in power plant operation with conventional as well as newly developed SCR catalysts. As a benchmark of the catalysts regarding all reactions, the performance indicator P3 is introduced. The research is mainly conducted with standard SCR catalysts as reference and newly developed, modified honeycomb SCR catalysts, and supplemented by tests on plate-type SCR catalysts. In this research, modifications in the active component (V, Cu, Fe, Mn, Ce), of the promoters (W, Mo) as well as modifications of the base materials are studied. Through the dedicated application of the promoter molybdenum and modifications of the base material, a significant and clear increase in catalyst performance (high values of P3) can be achieved. An increased wall thickness of the catalyst also leads to an increase in Hg oxidation; however, the SO2/SO3 conversion is increased in parallel. Examinations on the influences of the flue gas on the oxidation of Hg show a strong effect of the halogen content (HCl, HBr) in the flue gas. Likewise, the sulfation of the catalysts has a positive effect on the reactions over the catalysts. A parallel DeNOx reaction in the catalyst with the addition of NH3 and the presence of CO in flue gas inhibits Hg oxidation as well as SO2/SO3 conversion. The oxidation of Hg over SCR catalysts seems to proceed according to an Eley-Rideal or Mars-Maessen mechanism: mercury adsorbs on the SCR catalyst and reacts with weakly adsorbed hydrogen halide or hydrogen halide species from the gas phase. The Hg adsorption and release can be correlated with the catalyst composition. The Deacon reaction might bring an additional contribution, but does not seem to be exclusively responsible for the measured effects.
Open Access
Hydrodynamic studies of the dual fluidized bed reactor systems for high temperature solid looping cycles
(2017) Bidwe, Ajay Ramesh; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
A high temperature solid looping cycle (HTSLC) is a type of chemical process carried out in twin reactor system. The hot solid particles are transferred from first reactor to second reactor and same particles are transferred back to the original reactor in the continuous and endless cyles. The purpose of the solid transfer is either to provide heat to carry out the desired reaction or to regenerate the particle reactivity. In some operations solid transport is required for both purposes. The calcium looping process, steam gasification process and chemical looping combustion are the examples of high temperature solid looping cycles. All these processes are well acknowledged for their potential in carbon capture development. Although these processes differ on the basis of chemistry, they require the use of same reactor system called dual fluidized bed (DFB) system. These HTSLCs are currently under the demonstration phase at pilot scale. A 200 kWth test plant is built at University of Stuttgart to demonstrate calcium looping and sorption enhanced reforming process. This thesis presents hydrodynamic studies carried out on the cold model of the test plant.
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Untersuchung chemischer Absorptionsverfahren auf Aminbasis zur CO2-Abtrennung aus Rauchgasen
(2024) Schmid, Marc Oliver; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Der anthropogene Klimawandel durch Emissionen an klimawirksamen Gasen, insbesondere CO2 aus der Nutzung fossiler Brennstoffe, stellt eine der großen globalen Herausforderungen des 21. Jahrhunderts dar. Um die negativen Auswirkungen des Klimawandels auf Menschen und Umwelt zu begrenzen, soll die Erderwärmung bezogen auf das vorindustrielle Zeitalter, nicht mehr als 1,5 °C betragen. Fossil befeuerte Kraftwerke sind für ca. 40 % des globalen Ausstoßes an klimawirksamem CO2 verantwortlich. Zur Senkung der CO2-Emissionen von Kraftwerken und als Maßnahme gegen den Klimawandel werden gegenwärtig verschiedene Verfahren diskutiert und erforscht. Neben der Substitution fossiler Brennstoffe, der Effizienzsteigerung und neuen Verbrennungsverfahren, stellt die nachgeschaltete CO2-Abtrennung aus Rauchgasen eine vielversprechende Maßnahme dar. Die Abtrennung erfolgt hierbei durch einen der konventionellen Rauchgasreinigung nachgeschalteten, chemischen Waschprozess mit wässrigen Aminlösungen. Mit Hilfe von Amingruppen wird das CO2 aus dem Rauchgas absorbiert und nachfolgend in einem Regenerationsprozess durch Temperaturerhöhung und Strippen mit Dampf wieder ausgetrieben, wodurch die Lösung erneut als Absorptionslösung verwendet werden kann. Vorteile dieses Verfahrens sind die Möglichkeit einer Nachrüstung von bestehenden Kraftwerksanlagen sowie die Bereitstellung eines reinen CO2-Stroms für die zunehmend diskutierte stoffliche Nutzung. Im Rahmen dieser Arbeit wird als verfahrenstechnische Alternative zur Aminwäsche mit konventionellen Packungs- oder Füllkörperkolonnen der Einsatz eines Sprühwäschers im Technikumsmaßstab untersucht. Sprühwäscher weisen unter anderem einen geringeren gasseitigen Druckverlust und einen flexibleren Betrieb auf, allerdings ist aufgrund der fehlenden Einbauten die wirksame Stoffaustauschfläche im Wesentlichen auf das Spray begrenzt. Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der Entwicklung und experimentellen Erprobung verschiedener Maßnahmen, um den Stoffübergang in Sprühwäscheanlagen zur Abtrennung von CO2 mit wässrigen Aminlösungen zu steigern. Als Absorptionslösung wird eine wässrige 30 Gew.-%ige Monoethanolaminlösung (MEA) verwendet. Hierfür werden nach einer umfangreichen Untersuchung des Einflusses des L/G-Verhältnisses und der spezifischen Heizleistung in einer Sprühwäscheanlage eine interne Absorptionsmittel-Rezirkulation innerhalb der Absorberkolonne sowie ein Tray-Einsatz untersucht. Abschließend wird der zusätzliche Einfluss einer Bündeldüse aus einzelnen Hohlkegeldüsen erprobt und die Ergebnisse bewertet.
Open Access
Untersuchungen zum Verhalten von Kalkstein als Sorbens zur In-situ-Entschwefelung im Oxy-Fuel-Prozess mit zirkulierender Wirbelschichtfeuerung
(2016) Beisheim, Theodor; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Open Access
Untersuchungen zur Belagsbildung und Charakterisierung der Ascheablagerungen in steinkohlegefeuerten Kraftwerken
(2016) Babat, Selahattin; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Bei der Verfeuerung fester Brennstoffe in Kraftwerken kann es durch Ascheablagerungen auf Heizflächen (Membranwände, Überhitzer, Zwischenüberhitzer, etc.) zur Verminderung des Wärmetransports und zu Betriebsstörungen und Schädigungen an Anlagenteilen kommen. Verantwortlich für diese Ablagerungen sind die mineralischen Bestandteile der Kohle, die beim Verbrennungsprozess zu schmelzflüssigen Phasen umgewandelt werden können. In einem Heizkraftwerk (730 MWth) wird für drei Steinkohlen das Verbrennungsverhalten im Hinblick auf Asche- und Belagsbildung sowie Belagscharakterisierung untersucht. Ein Schwerpunkt ist die Untersuchung des Belagaufbaus auf gekühlten und ungekühlten Depositionssonden. Mit der gekühlten Sonde wird die Initialschicht, die sich unmittelbar auf den Kesselrohren bildet, untersucht, während mit der ungekühlten Sonde eine Untersuchung im Hinblick auf die Deckschicht durchgeführt wird. Die Initialschichten zeigen für alle drei untersuchten Steinkohlen eine Anreicherung an Eisen im Vergleich zur Deckschicht und des Flugstaubes. Ursächlich für diese eisenreiche Grundschicht ist nach bisherigen Erkenntnissen das Mineral Pyrit. Neben den experimentellen und analytischen Untersuchungen werden mit der Software FactSage Gleichgewichtsberechnungen unter Berücksichtigung der im Brennstoff enthaltenen Mineralien (Pyrit, Illit, Kaolinit und Quarz) und der Analyse von Aschepartikeln unter oxidierenden und reduzierenden Verbrennungsbedingungen durch-geführt. Der Einfluss der Feuerraumatmosphäre auf das Ascheschmelzverhalten und die daraus hervorgehenden Ablagerungen wird mit diesen Berechnungen beurteilt. Die Ergebnisse zeigen, dass die Ablagerung eines Aschepartikels erheblich durch die Partikelhistorie beeinflusst wird. Abgesehen von der Partikelzusammensetzung haben insbesondere die Temperatur und die jeweilige Atmosphäre, die ein Partikel auf seiner Flugbahn bis zum Auftreffen auf die Heizfläche durchläuft, großen Einfluss auf die Mineralumwandlung und das Anhaften des Partikels.
Open Access
Untersuchungen zur flammlosen Oxidation flüssiger Brennstoffe
(2024) Luhmann, Henning; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Open Access
Verbrennung von Mischungen aus Anthrazit- und Braunkohle
(2023) Marcak, Kamil; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Open Access
Wechselwirkungen bei der Abscheidung von Schwefeldioxid und Quecksilber durch nasse Rauchgasentschwefelungsanlagen
(2015) Heidel, Barna; Scheffknecht, Günter (Prof. Dr. techn.)
Die nasse Rauchgasentschwefelung ermöglicht die Abscheidung von Schwefeldioxid (SO2) und wasserlöslichen Quecksilberverbindungen (z.B. HgCl2) aus Rauchgasen fossil befeuerter Kraftwerke. Diese Arbeit soll zu einem verbesserten Verständnis der Vorgänge während der Absorption dieser Schadstoffe und ihrer Folgereaktionen in der wässrigen Phase der Suspension beitragen. Hierfür werden experimentelle Untersuchungen an einer kontinuierlich betriebenen Rauchgasentschwefelungsanlage im Labormaßstab durchgeführt. Der SO2-Abscheidegrad wird wesentlich vom treibenden Konzentrationsgefälle in der Phasengrenzschicht bestimmt. Folglich wird er durch jede Maßnahme erhöht, die zu einer Verringerung der Konzentration von physikalisch gelöstem SO2 in der Phasengrenzschicht führt. Aus diesem Grund kann durch Zusatz von Dicarbonsäuren zur Suspension eine deutliche Erhöhung des SO2-Abscheidegrades erzielt werden. Für Betriebsparameter, die einen hohen SO2-Abscheidegrad erlauben, wird HgCl2 ebenfalls nahezu quantitativ aus der Gasphase abgeschieden. Als Folge von Redoxreaktionen in der flüssigen Phase kann die Reemission von elementarem Quecksilber aus der Suspension ausgelöst werden. Im Rahmen dieser Arbeit wird die Wechselwirkung von HgCl2 mit Gipspartikeln sowie Komplexliganden und Reduktionsmitteln detailliert untersucht. Die Bildungskonstanten, der inerte Redox-Charakter und die Flüchtigkeit der Halogenidomercurat(II)-Komplexe nimmt in der Reihenfolge Cl < Br < I zu. Gelöste Sulfite können konzentrationsabhängig auf vielfältige Art mit HgCl2 wechselwirken. Für geringe Sulfit-Konzentrationen werden der Anteil von reaktivem HgCl2 und damit die Hg0-Reemission durch die Bildung von Sulfitomercurat(II)-Komplexen und partikelgebundenen Quecksilberverbindungen gesenkt. Andererseits ist das Sulfit-Anion insbesondere für höhere Konzentrationen und pH-Werte ein effektives Reduktionsmittel und bewirkt signifikante Quecksilber-Reemissionen. Ähnliches gilt für das Hydroxid-Anion, das für pH-Werte über pH 8 die Rolle des dominanten Reduktionsmittels für HgCl2 übernimmt. Organische Säuren beeinflussen in Abhängigkeit ihrer funktionellen Gruppen und Kettenlänge das Redoxpotential der Suspension und hierzu proportional die Reemission von Quecksilber.