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    Synthetische organische Spurenstoffe in der aquatischen Umwelt und ihr Verhalten im Klärprozess
    (2005) Schneider, Carmen; Metzger, Jörg W. (o. Prof. Dr. rer. nat.)
    Der erste Teil der Arbeit beschäftigte sich mit dem Eintrag, dem Vorkommen und dem Verhalten pharmazeutischer Wirkstoffe in der aquatischen Umwelt. Zur Abschätzung der Gewässerbelastung durch Arzneimittel wurden Fließgewässer untersucht. Es zeigte sich, dass in allen Gewässern mit einer solchen Belastung zu rechnen ist, auch in nicht abwasserbeeinflussten Flüssen. Die photochemischen Untersuchungen zeigten, dass Arzneiwirkstoffe mit direkt photolytisch spaltbaren labilen Bindungen leicht abbaubar sind. Die durchgeführten Adsorptionsversuche sollten Anhaltspunkte über das Verhalten von Arzneimitteln beim Einsatz von Aktivkohle in der kommunalen Abwasser­reinigung liefern. In erster Linie scheinen gewisse strukturelle Parameter das Adsorptions­verhalten der Verbindungen zu bestimmen. Befunde von Arzneimitteln im gereinigten Abwasser von Kläranlagen bestätigen die kommunale Kläranlage als Hauptemittent für diese Spurenstoffe in die aquatische Umwelt. Die statistische Auswertung der untersuchten 24 Abwasserproben aus dem Zulauf von fünf verschiedenen Kläranlagen zeigt, das 54 % der gemessenen Arzneimittelkonzentrationen im Bereich von 10 ng/l bis < 250 ng/l lagen. Mit Medianwerten größer 1 µg/l traten die Pharmaka Ibuprofen, Bezafibrat und Diclofenac in den untersuchten Kläranlagenzuläufen auf. In den untersuchten Schwebstoffen des Kläranlagenzulaufs wurden insbesondere Piroxicam, Bezafibrat sowie Dimethyl­aminophenzon, Primidon und Dihydrocodein mit Mediankonzentrationen zwischen 32 ng/l und 166 ng/l nachgewiesen. In den 25 untersuchten Abwasserproben aus Kläranlagenabläufen lagen 46 % der gemessenen Konzentrationen im Bereich von 10 ng/l bis < 100 ng/l und im Vergleich zum Zulauf nur noch 0,3 % im Konzentrationsbereich  2 µg/l. Die untersuchten Abwasserproben aus Kläranlagenzuläufen wiesen ein auffallend ähnliches Analytenmuster auf. Im Gegensatz dazu ist das Analytenprofil des gereinigten Abwassers als charakteristischer „Fingerabdruck“ für die individuelle Anlage anzusehen, das vor allem durch die Stoffspezifität der Eliminierungseffizienz beeinflusst wird. Als weiterer möglicher Eintragspfad von Arzneimitteln in die Umwelt, neben dem Abwasser bzw. der Kläranlage, kommt prinzipiell ihre geordnete Entsorgung in Frage, da deponierte Arzneimittelabfälle mit dem Sickerwasser ausgetragen werden können. Im Deponiesickerwasser waren die Mediankonzentrationen der Arzneistoffe im Vergleich zu Kläranlagenzuläufen sehr hoch. Mit den höchsten Median­konzentrationen trat dabei das Insektenrepellent Diethyltoluolamid (5208 ng/l), das Schmerzmittel Ibuprofen (4910 ng/l) und Propyphenazon (3107 ng/l) auf. Als schwebstoffgebundene Arzneimittel des Deponiesickerwassers wurden insbesondere Primidon, Dihydrocodein sowie Ifosfamid, Diethyltoluolamid und Dimethylaminophenazon nachgewiesen. Die in dieser Arbeit definierten Indizes IBDI und IPCD eignen sich zur Charakterisierung und für den Vergleich unterschiedlicher Probenarten. Mit ihrer Hilfe können auch Aussagen über Abbau- und Eliminationsprozesse sowie die Gewässerbelastung getroffen werden. Auch für eine Beurteilung der Belastungssituation von Abwässern können die Indizes durchaus herangezogen werden. Zusammen mit anderen abwassertechnischen Leitparametern könnten diese als „Leitindices“ mitbestimmt werden. Auch eine Aufnahme der Indizes in Umwelt­überwachungsprogrammen wäre gegebenenfalls sinnvoll. Der zweite Teil der Arbeit beschäftigte sich mit dem Verhalten weiterer synthetischer organischer Spurenstoffe im Klärprozess. Es zeigte sich, dass die Verteilung der Verbindungen zwischen wässriger Phase und Partikelphase einen erheblichen Einfluss auf die Elimination der Spurenstoffe in den einzelnen Prozessschritten des Klärprozesses hat. Die Phasenverteilung der Substanzen im Abwasser stimmte dabei gut mit ihren chemisch-physikalischen Eigenschaften überein und kann für eine Abwasserart (z.B. Ablauf Oxidationsgraben) in gewissen Grenzen vorhergesagt werden. Unterschiede in der Phasenverteilung der Verbindungen, wie sie beispielsweise in den beiden Zuläufen zum Lehr- und Forschungsklärwerk auftraten, machen jedoch auch den Einfluss weiterer Faktoren wie Abwasserzusammensetzung, Partikelgröße und Partikelstruktur deutlich. Während der Klärwerkspassage ändert sich die Phasen­verteilung einer Verbindung. Um Aufschluss darüber zu erhalten, ob die Art des Prozesses einen Einfluss auf den biologischen Abbau einer Verbindung hat, wurden vier verschiedene biologische Systeme (Oxidationsgraben, Belebungsverfahren, Scheibentauchkörper und Tropfkörper) mit dem gleichen Abwasser beschickt. Für die hier diskutierten organischen Spurenstoffe wies der Oxidationsgraben im allgemeinen die höchsten Eliminationsraten mit den geringsten Schwankungen auf. Eine lange Verweilzeit und ein hohes Schlammalter scheint die Elimination der Ver­bindungen zu verbessern.