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CHEMampere : technologies for sustainable chemical production with renewable electricity and CO2, N2, O2, and H2O
(2022) Klemm, Elias; Lobo, Carlos M. S.; Löwe, Armin; Schallhart, Verena; Renninger, Stephan; Waltersmann, Lara; Costa, Rémi; Schulz, Andreas; Dietrich, Ralph‐Uwe; Möltner, Lukas; Meynen, Vera; Sauer, Alexander; Friedrich, K. Andreas
The chemical industry must become carbon neutral by 2050, meaning that process‐, energy‐, and product‐related CO2 emissions from fossil sources are completely suppressed. This goal can only be reached by using renewable energy, secondary raw materials, or CO2 as a carbon source. The latter can be done indirectly through the bioeconomy or directly by utilizing CO2 from air or biogenic sources (integrated biorefinery). Until 2030, CO2 waste from fossil‐based processes can be utilized to curb fossil CO2 emissions and reach the turning point of global fossil CO2 emissions. A technology mix consisting of recycling technologies, white biotechnology, and carbon capture and utilization (CCU) technologies is needed to achieve the goal of carbon neutrality. In this context, CHEMampere contributes to the goal of carbon neutrality with electricity‐based CCU technologies producing green chemicals from CO2, N2, O2, and H2O in a decentralized manner. This is an alternative to the e‐Refinery concept, which needs huge capacities of water electrolysis for a centralized CO2 conversion with green hydrogen, whose demand is expected to rise dramatically due to the decarbonization of the energy sector, which would cause a conflict of use between chemistry and energy. Here, CHEMampere's core reactor technologies, that is, electrolyzers, plasma reactors, and ohmic resistance heating of catalysts, are described, and their technical maturity is evaluated for the CHEMampere platform chemicals NH3, NOx, O3, H2O2, H2, CO, and CxHyOz products such as formic acid or methanol. Downstream processing of these chemicals is also addressed by CHEMampere, but it is not discussed here.
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Experimental progress in the development of a metal foil pump for DEMO
(2023) Kathage, Yannick; Vazquez Cortes, Alejandro; Merli, Stefan; Day, Christian; Giegerich, Thomas; Hanke, Stefan; Igitkhanov, Juri; Schulz, Andreas; Walker, Matthias
Experimental findings to contribute to the preliminary design of a metal foil pump for fuel separation in the Direct Internal Recycling loop of the DEMO fusion device are presented. In parametric studies on a small-scale superpermeation experiment with a microwave plasma source and two different metal foil materials, niobium Nb and vanadium V, a substantial increase in permeation with plasma power and with a decrease in pressure was observed. To ease operation in the typical fusion environment, in-situ heating procedures were developed to recover from impurity contamination. The temperature independence of plasma-driven permeation from 600 to 900 °C metal foil temperature was demonstrated. No proof of an isotopic effect for plasma-driven permeation of protium and deuterium could be found. The highest repeatable permeation flux achieved was 6.7 Pa∙m3/(m2∙s) or ~5.5 × 10-3 mol H/(m2∙s). The found compression ratios do safely allow the operation of the metal foil pump using ejector pumps as backing stages for the permeate. In a dedicated experimental setup, the operation of the plasma source in a strong magnetic field was tested. Parametric studies of pressure, power input, magnetic flux density, field gradient and field angle are presented.
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Hydrogen-tolerant La0.6Ca0.4Co0.2Fe0.8O3-d oxygen transport membranes from ultrasonic spray synthesis for plasma-assisted CO2 conversion
(2023) Rashid, Aasir; Lim, Hyunjung; Plaz, Daniel; Escobar Cano, Giamper; Bresser, Marc; Wiegers, Katharina-Sophia; Confalonieri, Giorgia; Baek, Sungho; Chen, Guoxing; Feldhoff, Armin; Schulz, Andreas; Weidenkaff, Anke; Widenmeyer, Marc
La0.6Ca0.4Co1-xFexO3-d in its various compositions has proven to be an excellent CO2-resistant oxygen transport membrane that can be used in plasma-assisted CO2 conversion. With the goal of incorporating green hydrogen into the CO2 conversion process, this work takes a step further by investigating the compatibility of La0.6Ca0.4Co1-xFexO3-d membranes with hydrogen fed into the plasma. This will enable plasma-assisted conversion of the carbon monoxide produced in the CO2 reduction process into green fuels, like methanol. This requires the La0.6Ca0.4Co1-xFexO3-d membranes to be tolerant towards reducing conditions of hydrogen. The hydrogen tolerance of La0.6Ca0.4Co1-xFexO3-d (x = 0.8) was studied in detail. A faster and resource-efficient route based on ultrasonic spray synthesis was developed to synthesise the La0.6Ca0.4Co0.2Fe0.8O3-d membranes. The La0.6Ca0.4Co0.2Fe0.8O3-d membrane developed using ultrasonic spray synthesis showed similar performance in terms of its oxygen permeation when compared with the ones synthesised with conventional techniques, such as co-precipitation, sol-gel, etc., despite using 30% less cobalt.
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Plasmapolymerisierte Barriereschichten aus einer skalierbaren Mikrowellen-Plasmaquelle für flexible Solarzellenmodule
(2005) Schulz, Andreas; Schumacher, Uwe (Dr. rer. nat.)
In der vorliegenden Arbeit werden durch den Einsatz von Niederdruck-Mikrowellenplasmaverfahren dünne und flexible Metallfolien mit einer Isolations- und Diffusionsbarriere versehen, so daß sie als Substrate für die Fertigung flexibler Dünnschichtsolarmodule genutzt werden können. Die Photovoltaik ist in vielerlei Hinsicht ein aussichtsreicher Ansatz, um einen Teil des Energiebedarfs mit Hilfe regenerativer Quellen zu decken. Durch den Einsatz neuer Technologien können sowohl bewährte Konzepte der Photovoltaik verbessert als auch völlig neue Ideen entwickelt und verwirklicht werden. Die herkömmlichen Einsatzbereiche und Nischenanwendungen werden dadurch erweitert und neue erst ermöglicht. Es wird auf die Grundlagen der Photovoltaik eingegangen, um auf die Problematik der Herstellung flexibler Solarmodule auf Basis des Kupferindiumgalliumdiselenids (CIGS) hinzuführen. Das am Zentrum für Sonnenenergie- und Wasserstofforschung (ZSW) Stuttgart etablierte Dünnschicht-CIGS zeichnet sich durch viele Vorteile aus, hat aber den Nachteil, daß es bisher etwa 600°C Substrattemperatur benötigt, um in dem Dünnschichtverfahren eine gute Qualität zu erzielen. Es wird gezeigt, daß Metallfolien als Substratmaterial gewählt werden müssen, da sie als einziges flexibles Substrat den hohen Temperaturen bei der Fertigung standhalten können. Die übliche monolithische Verschaltung der Solarzellen zum Modul kann durch die Leitfähigkeit des Metalls nur bei vorheriger Isolation des Substrates durchgeführt werden. Die große Herausforderung besteht darin, mit Hilfe eines Mikrowellen-gestützten Niederdruckplasmas einen Dünnschichtprozeß zu etablieren, der die Metallfolienoberfläche so versiegelt, daß eine Fertigung der Solarzellen ermöglicht wird und trotzdem die Flexibilität erhalten bleibt. Die Grundlagen der Mikrowellenplasmen und ihre Eigenschaften werden dargestellt. Es wird das Duo-Plasmaline-Prinzip vorgestellt und die Vorzüge aufgezeigt. Mit der Charakterisierung des Plasmas kann eine ausgezeichnete Homogenität nachgewiesen werden, die auch bei der Skalierung der Quelle auf große Flächen im industriellen Maßstab erhalten bleibt. Es kann weiter verdeutlicht werden, daß die Homogenität bei Beschichtungen ebenfalls eine homogene Zu- und Abführung der Gase benötigt. Zur Entwicklung des Plasmabeschichtungsprozesses ist die Charakterisierung der abgeschiedenen Schichten entscheidend. Die Analysen der Schichtzusammensetzung und der Schichtmorphologie führen zu stabilen Beschichtungen. Ausschlaggebend für die Funktion der Barriereschichten ist aber die fehlerfreie Fertigung, was eine absolute Pinhole-freie Beschichtung auf den großen Substratflächen erfordert. Im Rahmen der Fehleranalyse wird der Elektrolysetest vorgestellt. Durch die Entwicklung des Elektrolysetests kann erstmals Fehlerstellen in den Isolationsbarrieren identifiziert und auf den großen Flächen lokalisiert werden. Anschließende rasterelektronenmikroskopische Untersuchungen (REM) ermöglichen erstmals systematische Untersuchungen der Fehlerquellen. Es wird der Weg der Entwicklung der Barriereschichten auf den Metallfoliensubstraten aufgezeigt. Die Anpassungen der Parameter werden dargestellt, die zu einer optimalen Schichthaftung und Schichtstabilität führen. Die Ergebnisse und die Auswertung des Elektrolyseversuchs zeigen die Fehlerquellen auf, welche durch eine Vorbehandlung, eine geeignete Prozeßführung und vorsichtige Handhabung vermieden werden können. Die perfekte Isolationsbarriere der Beschichtung kann demonstriert werden, wodurch auf einem dünnen und temperaturstabilen Substrat Solarzellen monolithisch verschaltet hergestellt werden können. Der Zerstörung des Solarzellenmaterials während dessen Hochtemperaturabscheidung, die durch eindringendes Substratmaterial und Verunreinigungen verursacht wurde, kann durch die Diffusionsbarrierenwirkung der plasmatechnologischen Schicht erfolgreich Einhalt geboten werden. Die Arbeit demonstriert mit einem großflächigen Solarmodul von 20cm x 30cm, wie durch den Einsatz der Plasmatechnologie ein neuartiges Solarmoduldesign erzielt werden kann, welches sich neben dem sparsamen Materialverbrauch der Dünnschichttechnik auch durch Flexibilität und Gewichtsreduktion auszeichnet.
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Styrene and bioaerosol removal from waste air with a combined biotrickling filter and DBD-plasma system
(2020) Helbich, Steffen; Dobslaw, Daniel; Schulz, Andreas; Engesser, Karl-Heinrich
A combined system of a biotrickling filter and a non-thermal plasma (NTP) in a downstream airflow was operated for 1220 days for treatment of emissions of styrene and secondary emissions of germs formed in the biological process. The biotrickling filter was operated at variable inlet concentrations, empty bed residence times (EBRT), type and dosage of fertilizers, irrigation densities, and starvation periods, while dielectric barrier discharge and corona discharge were operated at different specific input energy levels to achieve optimal conditions. Under these conditions, efficiencies in the removal of volatile organic compounds (VOCs), germs and styrene of 96-98%, 1-4 log units and 24.7-50.1 g C m-3 h-1 were achieved, respectively. Fluid simulations of the NTP and a germ emission-based clocking of the discharge reveal further energy saving potentials of more than 90%. The aim of an energy-efficient elimination of VOCs through a biotrickling filter and of secondary germ emissions by a NTP stage in a downstream airflow for potential re-use of purified waste gas as process gas for industrial application was successfully accomplished.